一维镉锌硫固溶体光催化剂结构调控及制氢构效关系研究

发布时间：2021-03-31 07:24

　　半导体太阳能光催化技术是一种将太阳能直接转化为化学能并加以利用的新型能源生产方式,具有绿色无污染、可再生等优点。它是解决21世纪人类社会能源与环境危机最有前景的技术之一,因此在近年来受到全球科研工作者的广泛关注。但是,受限于半导体光催化剂的性能、稳定性等因素,其实际工业应用仍举步维艰。在此背景下,高性能、高稳定性的半导体光催化剂的开发成为解决这一问题的关键。镉锌硫固溶体光催化剂能够响应可见光,太阳能利用范围广,带隙位置合适,催化活性高,是一种具有极高研究价值和广泛应用前景的半导体光催化剂。本论文通过形貌调控制备了具有一维特征微观形貌的镉锌硫（Cd-Zn-S）固溶体光催化剂,并在此基础上,对其进行了改性优化,制备了几种镉锌硫固溶体光催化剂材料,深入研究了其晶体结构、电子结构、载流子输运性质、物理光学以及光电化学性质等对其光催化水分解产氢性能的影响和其微观形貌生长规律。利用金属有机配合物导向作用,制备了具有大长径比、均匀的一维Cd-Zn-S固溶体纳米长线。首先,巯基乙酸分子（TGA）的加入使衍生的金属有机配合物为异质金属离子提供了相似的化学反应环境,对初始反应体系中的异质金属离子起到了有效... 

【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：138 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

半导体光催化剂受光激发后光生载流子输运行为，A为电子受体，D电子供体Figure1-1Photogeneratedcarrierbehaviorsofexcitedsemiconductorphotocatalystundersolarirradiation,electronacceptorisAandelectrondonorisD,repectively

哈尔滨工业大学工学博士学位论文带顶需正于 1.23 V vs. NHE（pH=7）才能产氧[6-8]。在光催化剂表面上，光催化水分解生成 H2和 O2发生逆反应，生成 H2O 反应通常称为“表面逆反应（SBR）”。由于 SBR 的发生减少了光催化剂释放H2量，这不可避免地对催化剂的光催化活性产生负作用。抑制 SBR 的方法主有两种：（i）在光催化反应体系中加入牺牲剂；（ii）分离光催化剂表面形成活性位点，分别产氢、产氧。一般情况下，添加的电子给体和受体牺牲试剂为表面化学反应的外部驱动力，抑制 H2和 O2生成 H2O。光催化剂的表面性对产氢、产氧所必需的反应活性位点的分离具有重要影响。此外，反应活性点的分离通常伴随着光生电子和空穴的表面分离。除了反应位点本身外，表状态和形貌也起着重要的作用。

- 5 -1-3 氧化还原助催化剂负载的半导体太阳能光催化剂催化 CO2生产太阳能燃料机理图[17]-3 Schematic illustration of photocatalytic CO2reduction on a semst coloaded with reduction and oxidation cocatalysts for solar fuel


本文编号：3111044