过渡金属（Mn，Co）负载氮掺杂碳催化剂的制备及其氧还原电催化性能研究

发布时间：2021-04-04 07:22

　　氧还原反应（oxygen reduction reaction,ORR）是金属空气电池和燃料电池等能量存储和转化装置中重要的阴极反应过程。ORR动力学迟缓,需要高活性的催化剂来降低反应能垒,提高反应速度。目前,贵金属铂（Pt）基催化剂是活性最高的ORR催化剂。然而,铂储量少、成本高、稳定性差和易中毒等缺点限制了其大规模应用。因此,亟需发展低成本、高效率的非贵金属催化剂,而其中氮掺杂碳载体负载的过渡金属催化剂（M-N-C,M指过渡金属如Fe,Co,Mn等）是最有前途的ORR催化剂之一,但目前对M-N-C催化剂的催化活性位点、构效关系及如何设计、制备高效催化剂仍然缺乏深入认识。基于以上研究背景,本论文以仿生聚合物聚多巴胺（polydopamine,PDA）为通用载体,利用其对金属离子的螯合能力,制备了一系列过渡金属（Mn,Co）/PDA前驱体,在经过高温碳化后得到了不同的M-N-C催化剂,并对其形貌结构和ORR催化性能进行了系统的研究。本论文主要工作如下:（1）制备了双金属MnO/Co纳米粒子负载在氮掺杂石墨烯（MnO/Co-N-G）并研究了其ORR催化性能。利用聚多巴胺的螯合能力,引入二... 

【文章来源】：西南大学重庆市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：70 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

典型燃料电池的示意图

[31]。至今为止，研究者对其反应机理没有形成一致的观点，其中包括一个多电子传递过程和几个基本步骤。大家普遍接受的氧还原机理如图1.2所示，一般情况下，氧还原主要通过直接四电子或两步过氧化还原氧气的简化路径进行[32]。在这个机理中，O2以速率常数 k1（直接四电子还原）电化学直接还原为水，或者 O2吸附在电极表面然后以 k2（两电子还原）的速率常数被还原为过氧化氢，H2O2可进一步以速率常数为 k3电化学还原为水。或者 H2O2在电极表面以速率常数 k4化学分解为 O2或解吸成电解质溶液（速率常数 k5）。动力学研究表明，通过 H2O2中间体的一系列途径是最有可能的。最高效的 ORR 电催化剂促使反应向四电子过程进行，向氧还原动力学贡献更高的方向发展，导致电流密度和起始电位更高

西南大学硕士学位论文池的发展。为了解决这些问题，在同等 ORR 催化活性的条件整 Pt 基催化剂纳米结构的不同参数来提高 Pt 的利用率，降低通过调节 Pt 基纳米催化剂的尺寸、形状、组成和结构来设计，从而提高 ORR 活性。图 1.3 显示了用于提高 ORR 活性的轮廓图[35-40]。（如 Pt 纳米粒子、空心 Pt 纳米粒子、金属间合孔框架等）


本文编号：3117979