高共轭拓扑石墨烯催化剂的制备及光催化制氢性能研究

发布时间：2021-04-04 13:14

　　能源是人类社会赖以生存和发展的基础,伴随着人类社会物质文明的高速发展,地球上有限的化石能源的大量消耗,能源危机已成为人类生存和发展面临的严峻挑战。太阳能因其具有清洁无污染、取之不尽且用之不竭的特点,利用太阳能光催化制氢是解决能源危机的有效途径之一。因而高效光催化制氢体系的研发成为了当前该领域的研究热点。本论文在概述了当前国内外对染料敏化分解水制氢体系研究现状及面临的问题的基础上,系统总结了采用改性石墨烯基载体抑制光生电子-空穴对的再复合进而提高光解水制氢效率的研究工作。主要涉及以下两个方面的研究内容和成果:1、提出了在溶剂热过程中利用乙二胺与含氧官能团的胺缩合反应通过共轭氮原子“缝合”氧化石墨烯（GO）上分离点构筑褶皱拓扑结构的新方法。该方法可有效缩短电荷传输路径并改善其共轭作用而获得较高光催化制氢效率。与参比样品（GO和RGO）相比,高共轭皱褶石墨烯（HCW-GR）具有更高的电导率,更有效的电子转移和更长的光生电荷寿命,进而在室温可见光照射条件下,基于HCW-GR的光催化剂在制氢和二氧化碳还原方面均表现出高活性和良好的稳定性。2 h内产生氢气65.1μmol,是GO（6.8μmol）... 

【文章来源】：西北师范大学甘肃省

【文章页数】：57 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

（a）各类清洁能源系统（b）氢循环系统

第1章绪论2氢；第二，光生物制氢；第三，光敏化分解水制氢。图1.2氢能系统中的光催化制氢。1.2.1无机半导体光催化制氢经过大量的研究表明，利用无机半导体材料自身吸收光子能量后，产生的e--h+对来诱发氧化还原反应是无机半导体光催化制备氢气的本质[6]。其可以表述如图1.3（a）所示的三个过程。第一步是光催化剂在太阳光的激发下产生e--h+对。在无机半导体表面的光激发过程如图1.3（b）所示，从能带理论可知，当无机半导体光催化剂受到的光子能量大于或等于其禁带宽度的光辐照时，其价带上的电子（e-）就会受激发跃迁至导带，同时在价带上产生相应的空穴（h+）,形成e--h+对。第二步是光生载流子的迁移和分离。即产生的电子、空穴会在内部电场的作用下分离并迁移到催化剂的表面。最后一步，是无机半导体催化剂表面的氧化还原反应：光生空穴氧化水得到氧气，光生电子还原水产生氢气，完成整个光催化反应过程。图1.3（a）无机半导体光催化制氢示意图，（b）无机半导体表面的光激发过程。

第1章绪论2氢；第二，光生物制氢；第三，光敏化分解水制氢。图1.2氢能系统中的光催化制氢。1.2.1无机半导体光催化制氢经过大量的研究表明，利用无机半导体材料自身吸收光子能量后，产生的e--h+对来诱发氧化还原反应是无机半导体光催化制备氢气的本质[6]。其可以表述如图1.3（a）所示的三个过程。第一步是光催化剂在太阳光的激发下产生e--h+对。在无机半导体表面的光激发过程如图1.3（b）所示，从能带理论可知，当无机半导体光催化剂受到的光子能量大于或等于其禁带宽度的光辐照时，其价带上的电子（e-）就会受激发跃迁至导带，同时在价带上产生相应的空穴（h+）,形成e--h+对。第二步是光生载流子的迁移和分离。即产生的电子、空穴会在内部电场的作用下分离并迁移到催化剂的表面。最后一步，是无机半导体催化剂表面的氧化还原反应：光生空穴氧化水得到氧气，光生电子还原水产生氢气，完成整个光催化反应过程。图1.3（a）无机半导体光催化制氢示意图，（b）无机半导体表面的光激发过程。


本文编号：3118101