高通量耐污染PAMAM接枝PAN超滤膜的制备及其污染机理研究
发布时间：2021-04-10 23:00
本文首次利用聚酰胺-胺型树状大分子（PAMAM）通过原位改性制备了 PAMAM接枝PAN超滤膜（PAN-PAMAM）。在此基础上,进一步对PAN-PAMAM膜进行表面改性。采用扫描电子显微镜（SEM）、红外光谱（ATR）、X射线光电子能谱（XPS）、热重（TGA）等对膜进行系统的表征。首先配制不同比例的PAN-PAMAM铸膜液,通过在80℃下加热6h使其反应,然后采用非溶剂致相分离法（NIPS）制备得到一系列PAN-PAMAM平板超滤膜,通过对比不同配比膜的结构和性能,获得最优的制膜配比为15 wt.%PAN和0.5 wt.%PAMAM。优化的PAN-PAMAM膜显示出高通量（420 L.m-2·ha-1·br-1）和优异的BSA截留率（99%）。为了提高膜的亲水性,在不同条件下用乙醇胺（ETA）对PAN-PAMAM膜进行了表面改性,分别采用了 ETA/PEG混合溶液和ETA/NaOH水溶液。其中,ETA/NaOH改性PAN-PAMAM膜的水通量下降较少,仍有403 L·m-2·h-1·bar-1,且BSA截留率维持在98%。XPS结果表明,ETA/NaOH改性膜表面生成了羧基,亲水性...
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１膜的分类及其过滤精度??Ｆｉ．?１．１?Ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｆｉｌｔｒａｔｉｏｎｒｅｃｉｓｉｏｎ?ｏｆ?ｍｅｍｂｒａｎｅ??
在非溶剂中，溶剂和非溶剂置换一段时间后，聚合物溶液分为两相，其??中不稳定的富相固化为膜主体，而贫相则成为孔隙结构，示意图如１．３所示。??Ｍｉｘｉｎｇ?Ｃａｓｔｉｎｇ??＾＾?＾＾?＾?Ｂ，ａｄｅ??＾?＾?Ｄｏｐｅ?ｓｏｌｕｔｉｏｎ?Ｉ?Ｆｉｌｍ??ｓ—、令，痛?Ｚ?－?－?－？??Ｐｏｌｙｍｅｒ＾?－?＾?＾??／?／［??Ｎｏｎ－ｓｏｌｖｅｎｔ?（ｗａｔｅｒ）?Ｏｒｇａｎｉｃ?ｓｏｌｖｅｎｔ??Ｉ??ｖ?Ｍｅｍｂｒａｎｅ?ｍａｔｒｉｘ?＇??川■■■■■?＾??图１．３非溶剂致相分离示意图??Ｆｉｇ．?１．３?Ｎｏｎ－ｓｏｌｖｅｎｔ?ｐｈａｓｅ?ｉｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｃａｓｔｉｎｇ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．３超滤过程的膜污染??在液体过滤过程中，超滤膜经常会遭受到严重的污染，导致其应用受到限制。过滤??期间，溶液中的物质与膜接触后，通过化学、物理、机械等一系列作用，吸附沉积在膜??表面或孔道内，并逐渐积累，最终造成孔径缩小或堵塞，影响膜的分离性能。??１．３．１污染机理??膜污染分为可逆和不可逆污染。可逆污染经过简单物理操作（例如水洗、气洗等）??后即能恢复；而不可逆污染借助物理方法无法恢复，必须通过化学手段才能恢复。一般??来说，三种情况同时存在于超滤膜的分离过程中，ｇ卩：（１）水溶质吸附在膜表面及孔壁??上；（２）颗粒大小与膜孔相似的水溶质停留在膜孔中，引起孔隙堵塞；（３）粒径大于膜??孔的水溶质被膜表面截留。如图１．４所示。??Ｆｏｕｌａｎｔｓ?ｉｎ?Ｆｅｅｄ?Ｃａｋｅ?ｌａｙｅｒ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ??＿?？?Ｐ〇ｊ，ｂｌｏｃｋｉｎｇ??Ｉ?麵?Ｉ??Ｆｏｕｌｅｄ?ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ?ｍ
华东理工大学硕士学位论文?第９页??和表面上的大量端基有规律地发散出级联分支重复单元，如图１．６所示｜１４１。为丫描述具??有树状特征的分子，化学家发明了“树状大分子”一词，它起源于希腊语单词“ｄｅｎｄｒｏｎ”??和“ｍｅｒ”，分别代表“树”和“枝干”。树状大分子具有明确的分支结构，由三个不同的??部分组成：（１）?一个中心核，树状大分子开始生长；（２）重复的分支单元，允许树状大??分子在几何组织的径向层中生长（称为世代）；（３）暴露在表面上的许多终端功能基团＾??这些结构特征使树状大分子明显区别于传统的线性、支化和超支化聚合物，赋予树状大??分子独特的功能特性以及在三维空间内的多价协同性。因此，树状大分子是一种极具吸??引力的材料，被广泛应用丁？环境保护、能源少产和人类健康等领域，例如传感器、设备、??催化、诊断、药物和输送系统。??雜??图１．６树状聚合物结构图，中央核心本身是第〇代（ＧＯ）；第１代（Ｇ１），第２代（Ｇ２）和第３??代（Ｇ３）分别指具有第一，第二和第三级分支的树状聚合物??Ｆｉｇ．?１．６?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ａ?ｄｅｎｄｒｉｍｅｒ?ｃｏｍｐｏｓｅｄ?ｏｆ?ａ?ｃｅｎｔｒａｌ?ｃｏｒｅ．?Ｔｈｅ?ｃｅｎｔｒａｌ?ｃｏｒｅ?ｉｔｓｅｌｆ?ｉｓ??ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?０?（ＧＯ）；?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?１?（Ｇｌ），?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?２?（Ｇ２），?ａｎｄ?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?３?（Ｇ３）?ｒｅｆｅｒ?ｔｏ?ｄｅｎｄｒｉｍｅｒｓ?ｗｉｔｈ?ｔｈｅ??ｆｉｒｓｔ，?ｓｅｃｅ＾ｎｄ，?ａｎｄ?ｔｈｉｒｄ?ｌｅｖｅｌｓ?ｏｆ?ｂｒａｎｃｈｉｎｇ，?ｒｅｓｐｅ
【参考文献】：
期刊论文
[1]XDLVO理论解析钙离子对腐殖酸反渗透膜污染的影响机制[J]. 姚淑娣,高欣玉,郭本华,包南,谢慧君,梁爽. 环境科学. 2012(06)
[2]Electrokinetic and permeation characterization of hydrolyzed polyacrylonitrile （PAN） hollow fiber ultrafiltration membrane[J]. BAO WenXuan, XU ZhenLiang & YANG Hu Membrane Science and Engineering R&D Laboratory, Chemical Engineering Research Center, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China. Science in China（Series B:Chemistry）. 2009(05)
博士论文
[1]面向化工分离的纳米多孔材料复合膜制备[D]. 应允攀.北京化工大学 2017
[2]改性超滤膜去除水中天然有机物的研究[D]. 宋宏臣.上海交通大学 2012
硕士论文
[1]XDLVO理论解析溶解性微生物产物微滤膜污染机制[D]. 王平.山东大学 2012
本文编号：3130490
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１膜的分类及其过滤精度??Ｆｉ．?１．１?Ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｆｉｌｔｒａｔｉｏｎｒｅｃｉｓｉｏｎ?ｏｆ?ｍｅｍｂｒａｎｅ??
在非溶剂中，溶剂和非溶剂置换一段时间后，聚合物溶液分为两相，其??中不稳定的富相固化为膜主体，而贫相则成为孔隙结构，示意图如１．３所示。??Ｍｉｘｉｎｇ?Ｃａｓｔｉｎｇ??＾＾?＾＾?＾?Ｂ，ａｄｅ??＾?＾?Ｄｏｐｅ?ｓｏｌｕｔｉｏｎ?Ｉ?Ｆｉｌｍ??ｓ—、令，痛?Ｚ?－?－?－？??Ｐｏｌｙｍｅｒ＾?－?＾?＾??／?／［??Ｎｏｎ－ｓｏｌｖｅｎｔ?（ｗａｔｅｒ）?Ｏｒｇａｎｉｃ?ｓｏｌｖｅｎｔ??Ｉ??ｖ?Ｍｅｍｂｒａｎｅ?ｍａｔｒｉｘ?＇??川■■■■■?＾??图１．３非溶剂致相分离示意图??Ｆｉｇ．?１．３?Ｎｏｎ－ｓｏｌｖｅｎｔ?ｐｈａｓｅ?ｉｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｃａｓｔｉｎｇ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．３超滤过程的膜污染??在液体过滤过程中，超滤膜经常会遭受到严重的污染，导致其应用受到限制。过滤??期间，溶液中的物质与膜接触后，通过化学、物理、机械等一系列作用，吸附沉积在膜??表面或孔道内，并逐渐积累，最终造成孔径缩小或堵塞，影响膜的分离性能。??１．３．１污染机理??膜污染分为可逆和不可逆污染。可逆污染经过简单物理操作（例如水洗、气洗等）??后即能恢复；而不可逆污染借助物理方法无法恢复，必须通过化学手段才能恢复。一般??来说，三种情况同时存在于超滤膜的分离过程中，ｇ卩：（１）水溶质吸附在膜表面及孔壁??上；（２）颗粒大小与膜孔相似的水溶质停留在膜孔中，引起孔隙堵塞；（３）粒径大于膜??孔的水溶质被膜表面截留。如图１．４所示。??Ｆｏｕｌａｎｔｓ?ｉｎ?Ｆｅｅｄ?Ｃａｋｅ?ｌａｙｅｒ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ??＿?？?Ｐ〇ｊ，ｂｌｏｃｋｉｎｇ??Ｉ?麵?Ｉ??Ｆｏｕｌｅｄ?ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ?ｍ
华东理工大学硕士学位论文?第９页??和表面上的大量端基有规律地发散出级联分支重复单元，如图１．６所示｜１４１。为丫描述具??有树状特征的分子，化学家发明了“树状大分子”一词，它起源于希腊语单词“ｄｅｎｄｒｏｎ”??和“ｍｅｒ”，分别代表“树”和“枝干”。树状大分子具有明确的分支结构，由三个不同的??部分组成：（１）?一个中心核，树状大分子开始生长；（２）重复的分支单元，允许树状大??分子在几何组织的径向层中生长（称为世代）；（３）暴露在表面上的许多终端功能基团＾??这些结构特征使树状大分子明显区别于传统的线性、支化和超支化聚合物，赋予树状大??分子独特的功能特性以及在三维空间内的多价协同性。因此，树状大分子是一种极具吸??引力的材料，被广泛应用丁？环境保护、能源少产和人类健康等领域，例如传感器、设备、??催化、诊断、药物和输送系统。??雜??图１．６树状聚合物结构图，中央核心本身是第〇代（ＧＯ）；第１代（Ｇ１），第２代（Ｇ２）和第３??代（Ｇ３）分别指具有第一，第二和第三级分支的树状聚合物??Ｆｉｇ．?１．６?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ａ?ｄｅｎｄｒｉｍｅｒ?ｃｏｍｐｏｓｅｄ?ｏｆ?ａ?ｃｅｎｔｒａｌ?ｃｏｒｅ．?Ｔｈｅ?ｃｅｎｔｒａｌ?ｃｏｒｅ?ｉｔｓｅｌｆ?ｉｓ??ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?０?（ＧＯ）；?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?１?（Ｇｌ），?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?２?（Ｇ２），?ａｎｄ?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?３?（Ｇ３）?ｒｅｆｅｒ?ｔｏ?ｄｅｎｄｒｉｍｅｒｓ?ｗｉｔｈ?ｔｈｅ??ｆｉｒｓｔ，?ｓｅｃｅ＾ｎｄ，?ａｎｄ?ｔｈｉｒｄ?ｌｅｖｅｌｓ?ｏｆ?ｂｒａｎｃｈｉｎｇ，?ｒｅｓｐｅ
【参考文献】：
期刊论文
[1]XDLVO理论解析钙离子对腐殖酸反渗透膜污染的影响机制[J]. 姚淑娣,高欣玉,郭本华,包南,谢慧君,梁爽. 环境科学. 2012(06)
[2]Electrokinetic and permeation characterization of hydrolyzed polyacrylonitrile （PAN） hollow fiber ultrafiltration membrane[J]. BAO WenXuan, XU ZhenLiang & YANG Hu Membrane Science and Engineering R&D Laboratory, Chemical Engineering Research Center, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China. Science in China（Series B:Chemistry）. 2009(05)
博士论文
[1]面向化工分离的纳米多孔材料复合膜制备[D]. 应允攀.北京化工大学 2017
[2]改性超滤膜去除水中天然有机物的研究[D]. 宋宏臣.上海交通大学 2012
硕士论文
[1]XDLVO理论解析溶解性微生物产物微滤膜污染机制[D]. 王平.山东大学 2012
本文编号：3130490
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