氮掺杂石墨烯嵌入金属原子分解水分子的研究
发布时间：2021-04-11 00:40
经调查得知,通过分解水分子制取高纯度的氢气是当前最可行的方式。开发制作价格低的、反应势垒低的、反应速率快的催化剂是最重要、最亟待解决的问题,也是大家广泛研究的热门问题。通过以密度泛函理论为基础依据的第一性原理计算,我们系统地研究了水分子（H2O）在氮掺杂石墨烯嵌入过渡金属（Ti）和碱土金属（Ba,Mg）（MN4-石墨烯膜（M=Ti,Ba和Mg））上的分解行为。我们考虑了在MN4-石墨烯膜的金属原子上H2O分子具有三种初始不等价构型:在金属原子顶部的H2O分子,（1）氧原子指向金属原子;（2）氧原子远离金属原子;（3）氢原子和氧原子位于与MN4-石墨烯膜平行的同一平面内。本文系统地研究了自由水分子的结构和MN4-石墨烯膜作为单原子催化剂（SAC）的结构、电子性质、磁性以及电荷转移情况,描述了水分子在MN4-石墨烯膜上的分解情况,揭示了TiN4-石墨烯作为最好的单原子催化剂的原因。下面介绍的就是...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：52 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
(a)、石墨烯的单空位V1，(b)石墨烯的双空位V2，(c)金属原子嵌入石墨烯的单空位TM–V1，(d)氮或硼替代双空位周围的碳原子，金属原子嵌入石墨烯
图 1.2 TM 原子吸附在石墨烯缺陷上的结合能 Eb。金属原子TM–V1；氮或硼替代单空位周围的碳原子，金属原子嵌TM–V(N/B)1，(d)金属原子嵌入到石墨烯的双空位 TM–V2周围的碳原子，金属原子嵌入石墨烯的双空位 TM–V(N/
为研究催化机理提供了方便。因此，我们选取比较容易与水分子相反应的金属原子作为单原子嵌入到氮原子取代掺杂的石墨烯基底中。如图 1.3 所示，Ma 和Annalisa Calo 等人理论上预测钡原子十分容易与水分子中的氧原子产生相互作用[35, 36]。如图 1.4 所示，Kristen S. Williams 等人发现发现 Mg（0001）表面上吸附水的离解在热力学上是非常有利的。因为 Mg（0001）表面具有多个可以适应吸附的羟基（OH）的活性位点[37, 38]。许多研究表明 Ti 原子装饰的碳基纳米材料（如图 1.5 所示，碳纳米管[39]、富勒烯簇[40, 41]和缺陷石墨烯上的 Ti4簇[42])已经被提出作为分解水分子的有效催化剂。与水的合成反应相反[25]，MN4-石墨烯上的水的解离还没有被彻底研究。这些研究启发了我们选择 Ba，Mg 和 Ti 金属原子分别嵌入石墨烯的吡啶氮的双空位中，来研究可以由 MN4-石墨烯驱动的水分子解离行为。MN4-石墨烯是通过用吡啶氮缺陷修饰石墨烯，然后将金属嵌入到吡啶氮缺陷中心的位置来创建的。
本文编号：3130628
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：52 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
(a)、石墨烯的单空位V1，(b)石墨烯的双空位V2，(c)金属原子嵌入石墨烯的单空位TM–V1，(d)氮或硼替代双空位周围的碳原子，金属原子嵌入石墨烯
图 1.2 TM 原子吸附在石墨烯缺陷上的结合能 Eb。金属原子TM–V1；氮或硼替代单空位周围的碳原子，金属原子嵌TM–V(N/B)1，(d)金属原子嵌入到石墨烯的双空位 TM–V2周围的碳原子，金属原子嵌入石墨烯的双空位 TM–V(N/
为研究催化机理提供了方便。因此，我们选取比较容易与水分子相反应的金属原子作为单原子嵌入到氮原子取代掺杂的石墨烯基底中。如图 1.3 所示，Ma 和Annalisa Calo 等人理论上预测钡原子十分容易与水分子中的氧原子产生相互作用[35, 36]。如图 1.4 所示，Kristen S. Williams 等人发现发现 Mg（0001）表面上吸附水的离解在热力学上是非常有利的。因为 Mg（0001）表面具有多个可以适应吸附的羟基（OH）的活性位点[37, 38]。许多研究表明 Ti 原子装饰的碳基纳米材料（如图 1.5 所示，碳纳米管[39]、富勒烯簇[40, 41]和缺陷石墨烯上的 Ti4簇[42])已经被提出作为分解水分子的有效催化剂。与水的合成反应相反[25]，MN4-石墨烯上的水的解离还没有被彻底研究。这些研究启发了我们选择 Ba，Mg 和 Ti 金属原子分别嵌入石墨烯的吡啶氮的双空位中，来研究可以由 MN4-石墨烯驱动的水分子解离行为。MN4-石墨烯是通过用吡啶氮缺陷修饰石墨烯，然后将金属嵌入到吡啶氮缺陷中心的位置来创建的。
本文编号：3130628
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