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基于无定形MOF为前驱体的氧还原反应催化剂研究

发布时间:2021-04-14 08:32
  随着化石燃料的消耗和能源需求的增加,可再生能源的发展受到了人们的高度关注。燃料电池是一种把燃料的化学能直接转换为电能的发电装置,由于其阴极氧还原反应(ORR)动力学缓慢,在实际应用过程中,需要使用大量的贵金属Pt作为催化剂来加速反应。但是Pt的高成本和稀缺性阻碍了燃料电池的商业化进程,开发廉价高效的非贵金属ORR催化剂对燃料电池大规模商业化具有重要的意义。金属有机框架(MOFs)衍生的ORR催化剂因其低成本和高催化性能得到了人们广泛关注。本论文以无定形金属(Co,Fe,Zn)有机框架作为前驱体制备了一系列的非贵金属ORR催化剂,主要研究工作包括以下三个方面:(1)基于无定形Co(Ⅱ)-有机框架(Co-MOF)为前驱体的ORR催化剂研究。本章以3,6-二(1-咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(BIMT)为配体,Co(Ⅱ)为配位金属离子,通过溶剂热法合成了无定形Co(Ⅱ)-有机框架(Co-MOF),MM2分子力学计算显示Co(Ⅱ)与BIMT的咪唑环N通过配位键形成Co-MOF。将Co-MOF作为前驱体进一步热解制备Co/N共掺杂ORR催化剂(Co/N-C-800)。Co/N-C-800催化剂... 

【文章来源】:湘潭大学湖南省

【文章页数】:76 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
abstract
第1章 文献综述
    1.1 燃料电池阴极ORR催化剂研究进展
        1.1.1 过渡金属氮掺杂碳催化剂(M-N/C)
        1.1.2 氮掺杂碳催化剂(N/C)
    1.2 金属有机框架化合物(MOFS)概述
        1.2.1 结晶型MOFs制备ORR催化剂
        1.2.2 无定形MOFs制备ORR催化剂
    1.3 本论文研究内容及创新点
第2章 基于无定形Co(Ⅱ)-有机框架(Co-MOF)为前驱体制备ORR催化剂
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 3,6-二(1-咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(BIMT)的合成
        2.2.2 Co-MOF的合成
        2.2.3 Co/N共掺杂ORR催化剂(Co-N/C)的制备
        2.2.4 工作电极的制备和电化学测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 Co-MOF的合成与表征
        2.3.2 Co/N-C催化剂的制备与表征
        2.3.3 Co/N-C-800 催化剂的ORR催化性能研究
    2.4 本章小结
第3章 基于无定形Fe(Ⅱ)-有机框架(Fe-MOF)为前驱体制备ORR催化剂
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 Fe-MOF的制备
        3.2.2 Fe/S/N共掺杂ORR催化剂(Fe/SN-C)的制备
        3.2.3 工作电极的制备和电化学测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Fe-MOF的合成与表征
        3.3.2 Fe/SN-C催化剂的制备与表征
        3.3.3 Fe/SN-C-800 催化剂的ORR催化性能研究
    3.4 本章小结
第4章 基于无定形Zn(Ⅱ)-有机框架(Zn-MOF)为前驱体制备ORR催化剂
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 3,6-二(4-甲基-1H-咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(m BIMT)的合成
        4.2.2 Zn-MOF的合成
        4.2.3 氮掺杂碳ORR催化剂(N/C)的制备
        4.2.4 工作电极的制备和电化学测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Zn-MOF的合成与表征
        4.3.2 N/C催化剂的制备与表征
        4.3.3 N/C-900的ORR催化性能研究
    4.4 本章小结
总结与展望
参考文献
致谢
附录A 实验试剂与仪器
附录B 催化剂的结构及形貌表征方法
攻读硕士学位期间发表论文和专利情况



本文编号:3137013

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