小角度双膦配体取代的[铁铁]-氢化酶模拟物及相关复合物研究
发布时间：2021-04-27 14:19
在自然界生物体中的天然[铁铁]-氢化酶具有高效催化质子还原成氢气的能力,而氢气是最具有潜力的可再生能源之一,所以对[铁铁]-氢化酶活性中心进行结构和功能模拟已成为科学家的研究热点。基于此,我们设计合成了一系列新型[铁铁]-氢化酶模拟物,并对其结构和催化性能进行了研究,取得如下结果:（1）本论文总共合成了28个结构新颖的新型[铁铁]-氢化酶模拟物,均经过元素分析、FT-IR、1H-NMR、31P{1H}-NMR表征,利用X-射线衍射技术表征了15个模拟物的单晶结构,利用电化学循环伏安法测试了代表性模拟物的电化学性能;将碳点与模拟物进行自组装,初步探究碳点对模拟物催化性能的影响。（2）本论文的第二章第一节主要介绍了全羰前体化合物Fe2（μ-xdt）（CO）6[xdt=adtNPh（SCH2N（Ph）CH2S）和edt（SCH2CH2S）]和不同的双膦配体PNP[PNP=（P...
【文章来源】：中北大学山西省
【文章页数】：116 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 [铁铁]-氢化酶活性中心结构
1.2 [铁铁]-氢化酶活性中心催化机理过程研究
1.3 [铁铁]-氢化酶活性中心[2Fe2S]簇模拟物研究
1.3.1 丙撑桥类[铁铁]-氢化酶模拟物
1.3.2 氮杂丙撑桥类[铁铁]-氢化酶模拟物
1.3.3 氧杂丙撑桥类[铁铁]-氢化酶模拟物
1.3.4 羰基配体取代的[铁铁]-氢化酶模拟物
1.4 本课题的研究思路和研究内容
1.4.1 研究思路
1.4.2 研究内容
第二章 氮杂丙撑基[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构及电催化性能研究
第一节 PNP-螯合取代[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构与催化性能研究
2.1.1 实验部分
2.1.1.1 材料的制备
2.1.1.2 测试方法及表征手段
2.1.2 结果与讨论
2.1.2.1 模拟物1-10 的合成与表征
2.1.2.2 模拟物1、2、6和9 的分子结构
2.1.2.3 模拟物2和7 的电化学和电催化研究
2.1.3 本节小结
第二节 膦配体单取代[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构与催化性能研究
2.2.1 实验部分
2.2.1.1 材料的制备
2.2.1.2 测试方法及表征手段
2.2.2 结果与讨论
2.2.2.1 模拟物11-17 的合成与波谱表征
2.2.2.2 模拟物11、12、14、17 的分子结构
2.2.2.3 模拟物11-15和17 的电化学和电催化研究
2.2.3 本节小结
第三章 氧杂丙撑基[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构及电催化性能研究
第一节 PNP-螯合和桥连取代[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构与催化性能研究
3.1.1 实验部分
3.1.1.1 材料的制备
3.1.1.2 测试方法及表征手段
3.1.2 结果与讨论
3.1.2.1 螯合取代模拟物18-20 和桥连取代模拟物21-23 的合成与表征
3.1.2.2 模拟物18和21-23 的分子结构
3.1.2.3 模拟物18和21 的电化学和电催化研究
3.1.3 本节小结
第二节 小角度双膦选择取代[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构与催化性能研究
3.2.1 实验部分
3.2.1.1 材料的制备
3.2.1.2 测试方法及表征手段
3.2.2 结果与讨论
3.2.2.1 模拟物24-27 的合成与表征
3.2.2.2 模拟物24-26 的分子结构
3.2.2.3 模拟物25-27 的电化学和电催化研究
3.2.3 本节小结
第四章 碳点修饰[铁铁]-氢化酶模拟物的性能研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 材料的制备
4.2.2 测试方法及表征手段
4.3 结构与讨论
2（μ-SCH2）2N（CH2CH2SO3H）（CO）6、CQDs-COOH、CQDs-COONa合成及表征"> 4.3.1 Fe2（μ-SCH2）2N（CH2CH2SO3H）（CO）6、CQDs-COOH、CQDs-COONa合成及表征
2（μ-SCH2）2N（CH2CH2SO3H）（CO）6和CQDs-COONa催化性能测试"> 4.3.2 Fe2（μ-SCH2）2N（CH2CH2SO3H）（CO）6和CQDs-COONa催化性能测试
4.4 本章小结
第五章 总结
5.1 研究内容总结
5.2 展望
参考文献
攻读硕士期间的研究成果
致谢
【参考文献】：
博士论文
[1]二级微环境对铁铁氢化酶活性中心模型配合物氧化还原反应和碳氢键活化的影响[D]. 郑德华.大连理工大学 2015
本文编号：3163621
【文章来源】：中北大学山西省
【文章页数】：116 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 [铁铁]-氢化酶活性中心结构
1.2 [铁铁]-氢化酶活性中心催化机理过程研究
1.3 [铁铁]-氢化酶活性中心[2Fe2S]簇模拟物研究
1.3.1 丙撑桥类[铁铁]-氢化酶模拟物
1.3.2 氮杂丙撑桥类[铁铁]-氢化酶模拟物
1.3.3 氧杂丙撑桥类[铁铁]-氢化酶模拟物
1.3.4 羰基配体取代的[铁铁]-氢化酶模拟物
1.4 本课题的研究思路和研究内容
1.4.1 研究思路
1.4.2 研究内容
第二章 氮杂丙撑基[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构及电催化性能研究
第一节 PNP-螯合取代[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构与催化性能研究
2.1.1 实验部分
2.1.1.1 材料的制备
2.1.1.2 测试方法及表征手段
2.1.2 结果与讨论
2.1.2.1 模拟物1-10 的合成与表征
2.1.2.2 模拟物1、2、6和9 的分子结构
2.1.2.3 模拟物2和7 的电化学和电催化研究
2.1.3 本节小结
第二节 膦配体单取代[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构与催化性能研究
2.2.1 实验部分
2.2.1.1 材料的制备
2.2.1.2 测试方法及表征手段
2.2.2 结果与讨论
2.2.2.1 模拟物11-17 的合成与波谱表征
2.2.2.2 模拟物11、12、14、17 的分子结构
2.2.2.3 模拟物11-15和17 的电化学和电催化研究
2.2.3 本节小结
第三章 氧杂丙撑基[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构及电催化性能研究
第一节 PNP-螯合和桥连取代[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构与催化性能研究
3.1.1 实验部分
3.1.1.1 材料的制备
3.1.1.2 测试方法及表征手段
3.1.2 结果与讨论
3.1.2.1 螯合取代模拟物18-20 和桥连取代模拟物21-23 的合成与表征
3.1.2.2 模拟物18和21-23 的分子结构
3.1.2.3 模拟物18和21 的电化学和电催化研究
3.1.3 本节小结
第二节 小角度双膦选择取代[铁铁]-氢化酶模拟物的合成、结构与催化性能研究
3.2.1 实验部分
3.2.1.1 材料的制备
3.2.1.2 测试方法及表征手段
3.2.2 结果与讨论
3.2.2.1 模拟物24-27 的合成与表征
3.2.2.2 模拟物24-26 的分子结构
3.2.2.3 模拟物25-27 的电化学和电催化研究
3.2.3 本节小结
第四章 碳点修饰[铁铁]-氢化酶模拟物的性能研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 材料的制备
4.2.2 测试方法及表征手段
4.3 结构与讨论
2（μ-SCH2）2N（CH2CH2SO3H）（CO）6、CQDs-COOH、CQDs-COONa合成及表征"> 4.3.1 Fe2（μ-SCH2）2N（CH2CH2SO3H）（CO）6、CQDs-COOH、CQDs-COONa合成及表征
2（μ-SCH2）2N（CH2CH2SO3H）（CO）6和CQDs-COONa催化性能测试"> 4.3.2 Fe2（μ-SCH2）2N（CH2CH2SO3H）（CO）6和CQDs-COONa催化性能测试
4.4 本章小结
第五章 总结
5.1 研究内容总结
5.2 展望
参考文献
攻读硕士期间的研究成果
致谢
【参考文献】：
博士论文
[1]二级微环境对铁铁氢化酶活性中心模型配合物氧化还原反应和碳氢键活化的影响[D]. 郑德华.大连理工大学 2015
本文编号：3163621
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3163621.html
