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基于射频感应耦合等离子体(ICP)的液态烃制备高附加值碳材料实验研究

发布时间:2021-05-14 09:23
  液态废弃物是生产生活过程中一种未得到有效处置且具有一定利用价值的资源,包括焦油组分中的芳香烃和核废料萃取液中的正十二烷等烃类物质。低温等离子体技术具有能量密度高、反应参数可控、应用范围广泛的特点,尤其是射频感应耦合等离子体(ICP),在烃类物质制备纳米材料的工艺中显示出优异的适用性。ICP等离子体辅助化学气相沉积法(ICPECVD)能够定向制备具有特定形貌和结构的碳材料,如石墨烯;石墨烯具有优异的导电性能,可掺杂在析氢反应(HER)的催化电极材料中,从而进一步提高碳材料的附加价值。本文采用射频感应耦合等离子体实验系统,开展了正十二烷裂解的反应特性和材料制备性能研究;此外,将所得到的碳材料与过渡金属二硫化物(TMDs)掺杂,研究复合材料的析氢反应催化特性,并采用DFT量子力学计算提供理论支撑。本文的主要研究内容和结论如下:(1)采用SEM、拉曼光谱、气相色谱等技术手段,对射频感应耦合等离子体裂解正十二烷所制备的碳材料和气相产物进行了全面的表征和分析。石墨烯的形貌结构受到等离子体输入功率、气体比例、液体进样速率和反应温度的影响,在500 W,H2/Ar=5:10,30... 

【文章来源】:浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:108 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 液态废弃物
        1.2.1 液态废弃物中的烃
        1.2.2 焦油组分—轻质芳香烃
        1.2.3 核废料萃取液—正十二烷
    1.3 等离子体技术
        1.3.1 等离子体概念
        1.3.2 等离子体种类
        1.3.3 等离子体裂解液态烃技术研究现状
    1.4 射频感应耦合等离子体技术
        1.4.1 射频感应耦合等离子体原理与特性
        1.4.2 射频感应耦合等离子体裂解液态烃技术研究现状
    1.5 石墨烯
        1.5.1 石墨烯概念及特性
        1.5.2 石墨烯制备技术研究现状
        1.5.3 石墨烯应用方向—电解水半反应(析氢反应)
    1.6 全文研究内容和思路
2 实验系统及评价方法
    2.1 引言
    2.2 射频感应耦合等离子体裂解液态烃实验系统
    2.3 石墨烯负载过渡金属硫化物制备析氢反应电极实验系统
    2.4 检测分析手段
        2.4.1 裂解效果评价
        2.4.2 材料特性表征
        2.4.3 电化学检测
    2.5 量子力学计算
3 射频感应耦合等离子体裂解正十二烷制备石墨烯实验研究
    3.1 引言
    3.2 射频感应耦合等离子体裂解甲烷的前序实验研究
    3.3 碳材料(石墨烯)分析
        3.3.1 等离子体输入功率的影响
        3.3.2 氢气/氩气比例的影响
        3.3.3 正十二烷进样速率的影响
        3.3.4 反应温度的影响
        3.3.5 石墨烯结构分析
    3.4 射频感应耦合等离子体裂解正十二烷效果分析
        3.4.1 石墨烯负载量分析
        3.4.2 气相产物分析
    3.5 本章小结
4 基于石墨烯制备析氢反应电极实验研究
    4.1 引言
    4.2 石墨烯/镍/二硫化钼复合材料制备
        4.2.1 MoS_2/VGNS/Ni的制备
        4.2.2 MoS_2/Ni的制备
    4.3 石墨烯/镍/二硫化钼复合材料表征
        4.3.1 SEM分析
        4.3.2 EDS分析
        4.3.3 拉曼光谱分析
        4.3.4 HR-TEM分析
        4.3.5 XPS分析
    4.4 石墨烯/镍/二硫化钼复合材料电化学测试
        4.4.1 复合材料线性伏安(LSV)特性分析
        4.4.2 复合材料电化学阻抗谱(EIS)分析
        4.4.3 复合材料循环伏安(CV)特性分析
    4.5 本章小结
5 石墨烯基底电极材料的电化学计算及机理研究
    5.1 引言
    5.2 催化电极电子特性参数计算
    5.3 密度泛函理论(DFT)模型与计算
    5.4 异质结构表面氢吸附的吉布斯自由能计算
    5.5 DFT计算结果分析研究
        5.5.1 态密度(DOS)与肖特基势垒(SBH)分析
        5.5.2 两种析氢反应路径中自由能势垒分析
    5.6 本章小结
6 全文总结与展望
    6.1 研究总结
    6.2 创新点
    6.3 未来工作展望
参考文献
作者简历


【参考文献】:
期刊论文
[1]天然气重烃脱除改造[J]. 张瑞.  山东化工. 2018(19)
[2]石油炼制加工及常用工艺流程介绍[J]. 张强.  科学技术创新. 2018(27)
[3]浅谈控制液态烃中C5质量的措施[J]. 董小倩.  化工管理. 2018(27)
[4]Experimental and simulation investigation of electrical and plasma parameters in a low pressure inductively coupled argon plasma[J]. 杨健,吴昂键,李晓东,刘阳,朱凤森,陈志良,严建华,陈瑞娟,沈望俊.  Plasma Science and Technology. 2017(11)
[5]滑动弧等离子体处理三种染料废水的研究[J]. 张路路,黄娅妮,王刚,李泽华,杜长明.  环境工程. 2016(12)
[6]石油污染土壤微生物修复技术研究进展[J]. 王悦明,王继富,李鑫,陈丹宁,周禹莹.  环境工程. 2014(08)
[7]国内外乙丙橡胶现状分析[J]. 陈琼枫,王海彦,郭文莉,李树新,闫新华.  当代化工. 2014(06)
[8]海外油田液化气回收技术[J]. 李怀印.  石油与天然气化工. 2010(03)
[9]介质阻挡放电及其应用[J]. 王新新.  高电压技术. 2009(01)
[10]异丁烷催化脱氢制异丁烯技术研究[J]. 宋艳敏,孙守亮,孙振乾.  精细与专用化学品. 2006(17)

博士论文
[1]旋转滑动弧等离子体裂解生活垃圾气化焦油化合物的基础研究[D]. 朱凤森.浙江大学 2018
[2]基于低温等离子的甲烷裂解固相产物表征及生物质废油裂解技术研究[D]. 吴昂键.浙江大学 2017
[3]协同驱动旋转滑动弧温等离子体重整甲烷/甲醇制氢基础研究[D]. 张浩.浙江大学 2016
[4]感应耦合放电的碳氟等离子体行为及碳氟薄膜生长机理[D]. 黄松.苏州大学 2005
[5]石油加工中烃类和硫化物组成表征的全二维气相色谱方法及应用研究[D]. 花瑞香.中国科学院研究生院(大连化学物理研究所) 2005

硕士论文
[1]二硫化钼复合材料的制备及其在析氢反应中的应用[D]. 陈果.西南大学 2018
[2]磁旋滑动弧等离子体裂解生活垃圾气化焦油的实验研究[D]. 颜欣.浙江大学 2018
[3]旋转弧氢等离子体裂解丙烷制乙炔研究[D]. 房建威.浙江大学 2013



本文编号:3185402

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