改性碳材电催化氧还原反应的研究
发布时间：2021-05-19 03:48
燃料电池是一种理想的能量转换装置,它能以高效、清洁的方式将存储在可再生能源中的化学能直接转换成电能,但其传统的阴极氧还原电催化剂的成本高,寿命短,因此,开发低成本、高活性、高稳定性的替铂氧还原催化剂显得尤为重要。近年来,非贵金属碳基氧还原催化剂吸引了许多研究者的关注,它被认为是目前最有希望替代贵金属铂系催化剂应用于商业燃料电池中的一类催化剂。其中,以碳材料为主体,对其进行的非贵金属元素掺杂、非金属元素掺杂,以及纯碳缺陷催化剂更是引起了学术界的广泛兴趣。然而,新催化剂的开发多采取传统的试错法,耗时费力,加上对催化剂活性起源的有限认知,极大地约束了氧还原催化剂的进一步发展。本文的工作主要以碳材料为主体,并致力于开发不同于传统的方法以制备碳基非贵金属催化剂,追求材料的精确可控合成以及探索材料中可能的活性位结构,尝试从微观层面揭示催化剂性能提升的本质。本研究首先发展了一种不同以往的掺N方式,设计出一种范德华异质结构的g-C3N4@GO凝胶,它是利用g-C3N4与GO片层之间的π-π相互作用、范德华力作用和氢...
【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：124 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
1 绪论
1.1 引言
1.2 燃料电池简介
1.2.1 发展简史
1.2.2 燃料电池分类和工作原理
1.2.3 燃料电池的组成结构
1.3 燃料电池空气电极的氧还原反应
1.3.1 氧还原反应途径
1.3.2 氧还原反应机理
1.4 燃料电池氧还原电催化剂的研究进展
1.4.1 贵金属氧还原催化剂
1.4.2 非贵金属氧还原催化剂
1.4.3 非金属氧还原催化剂
1.5 本文的选题意义和主要研究内容
2 实验部分
2.1 实验试剂与材料
2.2 实验仪器
2.3 催化剂电极的制备及氧还原测试
2.3.1 催化剂电极的制备方法
2.3.2 氧还原性能测试方法
2.4 催化剂的表征方法
2.4.1 X射线衍射分析方法
2.4.2 X射线荧光光谱
2.4.3 X射线光电子能谱
2.4.4 扫描电子显微镜
2.4.5 透射电子显微镜
2.4.6 氮吸脱附比表面测试
2.4.7 热重分析
2.4.8 拉曼光谱
2.4.9 红外光谱
2.4.10 电感耦合等离子体发射光谱
3 N掺杂石墨烯水凝胶催化剂的研究
3.1 引言
3.2 样品制备
3.2.1 氧化石墨烯(GO)的制备
3.2.2 g-C_3N_4 的制备
3.2.3 N掺杂石墨烯水凝胶(g-C_3N_4@GO)的制备
3.2.4 N掺杂石墨烯纳米片(NGS)的制备
3.3 结果与讨论
3.3.1 g-C_3N_4与GO的作用机理
3.3.2 催化剂的形貌表征
3.3.3 催化剂的组成结构表征
3.3.4 催化剂的表面元素表征
3.3.5 催化剂的氧还原活性
3.3.6 催化剂的动力学过程
3.3.7 催化剂的稳定性和耐甲醇性
3.3.8 氮含量对催化剂的影响
3.3.9 热解温度对催化剂的影响
3.4 本章小结
4 N/S共掺杂改性乙炔黑催化剂的研究
4.1 引言
4.2 样品制备
4.2.1 氧化乙炔黑(OAB)的制备
4.2.2 还原氧化乙炔黑(rOAB)的制备
4.2.3 S掺杂氧化乙炔黑(OAB@S)的制备
4.2.4 N/S共掺杂乙炔黑(OAB@S-N)的制备
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂的形貌表征
4.3.2 催化剂的组成结构表征
4.3.3 催化剂的表面元素表征
4.3.4 催化剂的氧还原活性
4.3.5 催化剂的动力学过程
4.3.6 催化剂的稳定性和耐甲醇性
4.4 本章小结
5 缺陷碳微球催化剂的研究
5.1 序言
5.2 样品制备
5.2.1 碳微球(CSs-900)催化剂的制备
5.2.2 不同反应物比例下碳微球的制备
5.2.3 不同溶解热时间下碳微球的制备
5.3 结果与讨论
5.3.1 催化剂的形成机理
5.3.2 反应物比例对CSs的影响
5.3.3 溶剂热时间对CSs的影响
5.3.4 催化剂的形貌表征
5.3.5 催化剂的组成结构表征
5.3.6 催化剂的表面元素表征
5.3.7 催化剂的氧还原活性
5.3.8 催化剂的动力学过程
5.3.9 催化剂的稳定性和耐甲醇性
5.4 本章小结
6 微量金属杂质对碳基催化剂的影响
6.1 序言
6.2 样品制备
6.2.1 Hummers法制备氧化乙炔黑
6.2.2 酸刻蚀氧化乙炔黑
6.2.3 Hofmann法制备氧化乙炔黑
6.3 结果与讨论
6.3.1 催化剂的组成结构表征
6.3.2 Mn含量对催化剂性能的影响
6.3.3 催化结构的形成机理
6.3.4 催化剂的形貌表征
6.3.5 催化剂的表面元素表征
6.3.6 催化剂的动力学过程
6.3.7 催化剂的稳定性
6.4 本章小结
7 结论、创新与展望
7.1 主要结论
7.2 主要创新
7.3 后续展望
参考文献
附录
A 作者在攻读博士学位期间发表的论文目录
B 作者在攻读博士学位期间承担和参与的科研项目
C 学位论文数据集
致谢
本文编号：3195054
【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：124 页
【学位级别】：博士
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中文摘要
英文摘要
1 绪论
1.1 引言
1.2 燃料电池简介
1.2.1 发展简史
1.2.2 燃料电池分类和工作原理
1.2.3 燃料电池的组成结构
1.3 燃料电池空气电极的氧还原反应
1.3.1 氧还原反应途径
1.3.2 氧还原反应机理
1.4 燃料电池氧还原电催化剂的研究进展
1.4.1 贵金属氧还原催化剂
1.4.2 非贵金属氧还原催化剂
1.4.3 非金属氧还原催化剂
1.5 本文的选题意义和主要研究内容
2 实验部分
2.1 实验试剂与材料
2.2 实验仪器
2.3 催化剂电极的制备及氧还原测试
2.3.1 催化剂电极的制备方法
2.3.2 氧还原性能测试方法
2.4 催化剂的表征方法
2.4.1 X射线衍射分析方法
2.4.2 X射线荧光光谱
2.4.3 X射线光电子能谱
2.4.4 扫描电子显微镜
2.4.5 透射电子显微镜
2.4.6 氮吸脱附比表面测试
2.4.7 热重分析
2.4.8 拉曼光谱
2.4.9 红外光谱
2.4.10 电感耦合等离子体发射光谱
3 N掺杂石墨烯水凝胶催化剂的研究
3.1 引言
3.2 样品制备
3.2.1 氧化石墨烯(GO)的制备
3.2.2 g-C_3N_4 的制备
3.2.3 N掺杂石墨烯水凝胶(g-C_3N_4@GO)的制备
3.2.4 N掺杂石墨烯纳米片(NGS)的制备
3.3 结果与讨论
3.3.1 g-C_3N_4与GO的作用机理
3.3.2 催化剂的形貌表征
3.3.3 催化剂的组成结构表征
3.3.4 催化剂的表面元素表征
3.3.5 催化剂的氧还原活性
3.3.6 催化剂的动力学过程
3.3.7 催化剂的稳定性和耐甲醇性
3.3.8 氮含量对催化剂的影响
3.3.9 热解温度对催化剂的影响
3.4 本章小结
4 N/S共掺杂改性乙炔黑催化剂的研究
4.1 引言
4.2 样品制备
4.2.1 氧化乙炔黑(OAB)的制备
4.2.2 还原氧化乙炔黑(rOAB)的制备
4.2.3 S掺杂氧化乙炔黑(OAB@S)的制备
4.2.4 N/S共掺杂乙炔黑(OAB@S-N)的制备
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂的形貌表征
4.3.2 催化剂的组成结构表征
4.3.3 催化剂的表面元素表征
4.3.4 催化剂的氧还原活性
4.3.5 催化剂的动力学过程
4.3.6 催化剂的稳定性和耐甲醇性
4.4 本章小结
5 缺陷碳微球催化剂的研究
5.1 序言
5.2 样品制备
5.2.1 碳微球(CSs-900)催化剂的制备
5.2.2 不同反应物比例下碳微球的制备
5.2.3 不同溶解热时间下碳微球的制备
5.3 结果与讨论
5.3.1 催化剂的形成机理
5.3.2 反应物比例对CSs的影响
5.3.3 溶剂热时间对CSs的影响
5.3.4 催化剂的形貌表征
5.3.5 催化剂的组成结构表征
5.3.6 催化剂的表面元素表征
5.3.7 催化剂的氧还原活性
5.3.8 催化剂的动力学过程
5.3.9 催化剂的稳定性和耐甲醇性
5.4 本章小结
6 微量金属杂质对碳基催化剂的影响
6.1 序言
6.2 样品制备
6.2.1 Hummers法制备氧化乙炔黑
6.2.2 酸刻蚀氧化乙炔黑
6.2.3 Hofmann法制备氧化乙炔黑
6.3 结果与讨论
6.3.1 催化剂的组成结构表征
6.3.2 Mn含量对催化剂性能的影响
6.3.3 催化结构的形成机理
6.3.4 催化剂的形貌表征
6.3.5 催化剂的表面元素表征
6.3.6 催化剂的动力学过程
6.3.7 催化剂的稳定性
6.4 本章小结
7 结论、创新与展望
7.1 主要结论
7.2 主要创新
7.3 后续展望
参考文献
附录
A 作者在攻读博士学位期间发表的论文目录
B 作者在攻读博士学位期间承担和参与的科研项目
C 学位论文数据集
致谢
本文编号：3195054
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3195054.html
