铂铅二元合金纳米晶的形貌可控调节及其在催化产氢中的应用

发布时间：2021-05-24 07:00

　　众所周知,氢气被认为是能有效解决“环境污染”及“能源紧缺”两大难题的理想清洁能源。然而,高效的制氢方法以及氢气的储运一直限制着氢气的应用,从一种稳定的液体溶剂中原位释放出氢气能够同时解决上述两个难题。在众多液体溶剂中,甲醇含氢量为12.5%,被认为是理想的储氢溶剂。原位的通过对甲醇进行重整制得氢气是一种有效的制氢方式。传统甲醇重整反应需要在高温（>250℃）和高压（2.5-5MPa）下进行,这种苛刻的反应条件严重限制了甲醇重整产业的发展。并且重整反应会产生大量的CO副产物,这对氢气随后的使用不利,比如说燃料电池,CO会严重毒化燃料电池催化剂。因此,人们致力于研发一种新型的高活性、高选择性和高稳定性的甲醇重整催化剂。水煤气变换反应（water-gas shift,WGS）通常用来对重整制氢反应后的产物进行提纯,除去重整气中的副产物CO,从而提高产物氢气的纯度,以满足后续使用要求。工业WGS催化剂的活性远远不能满足燃料电池等对氢气的需求,并且催化稳定性较差。研究表明,Pt等贵金属负载于ZnO等氧化物上,表现出很高的WGS催化活性。然而,Pt基催化剂的CO毒化现象非常严重,对WGS催化... 

【文章来源】：中国石油大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：65 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 甲醇重整制氢反应
        1.2.1 甲醇重整制氢反应体系
            1.2.1.1 甲醇水蒸气重整制氢(MSR)
            1.2.1.2 甲醇部分氧化催化重整制氢(POR)
            1.2.1.3 甲醇自热催化重整制氢(ATR)
        1.2.2 甲醇重整制氢反应催化剂的研究进展
            1.2.2.1 铜基催化剂的研究进展
            1.2.2.2 Zn-Cr催化剂的研究进展
            1.2.2.3 贵金属催化剂的研究进展
        1.2.3 影响贵金属催化剂性能的因素
            1.2.3.1 贵金属催化剂的形貌
            1.2.3.2 贵金属催化剂的尺寸
            1.2.3.3 贵金属催化剂的组分
    1.3 水煤气变换反应
        1.3.1 Fe Cr、CuZn催化剂
        1.3.2 整体式蜂窝状催化剂
        1.3.3 贵金属催化剂
    1.4 课题的研究内容及创新点
        1.4.1 研究内容
        1.4.2 创新点
第二章 实验方法和研究
    2.1 实验药品
    2.2 甲醇重整制氢催化剂的制备
        2.2.1 PtPb圆片状纳米晶的制备
        2.2.2 PtPb_(0.58) 纳米颗粒的制备
        2.2.3 催化剂的负载
    2.3 水煤气变换反应催化剂的制备
        2.3.1 PtPb花生状纳米晶的制备
        2.3.2 PtPb八面体纳米晶的制备
        2.3.3 多孔PtPb花生状纳米晶与多孔PtPb八面体纳米晶的制备
        2.3.4 催化剂的负载
    2.4 催化剂的表征
        2.4.1 低倍透射电子显微镜(TEM)
        2.4.2 高角暗场透射电镜(HAADF-STEM)与高分辨透射电子显微镜(HRTEM)
        2.4.3 扫描电子显微镜及X-射线能谱(SEM-EDS)
        2.4.4 粉末X射线衍射(XRD)
        2.4.5 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)
    2.5 甲醇重整制氢催化性能测试
    2.6 水煤气变换反应催化性能测试
第三章 PtPb/Pt纳米圆片可控合成及其甲醇重整催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 物理表征
        3.2.1 PtPb_(0.56)纳米圆片形貌表征
        3.2.2 PtPb_(0.56)纳米圆片生长机理研究
        3.2.3 其他Pt/Pb纳米圆片形貌表征
    3.3 甲醇重整催化性能研究
    3.4 催化机理研究
        3.4.1 XPS分析
        3.4.2 原位红外分析
    3.5 本章结论
第四章 多孔PtPb纳米晶可控制备及其水煤气变换性能研究
    4.1 引言
    4.2 物理表征
        4.2.1 多孔PtPb花生状纳米晶形貌表征
        4.2.2 多孔PtPb八面体纳米晶形貌表征
    4.3 WGS催化性能研究
    4.4 催化机理研究
        4.4.1 XPS分析
        4.4.2 CO剥离分析
    4.5 本章结论
第五章 结论
参考文献
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Zn-Cr整体催化剂中Ce-Zr溶胶涂层的制备、表征及对甲醇自热重整反应的影响[J]. 刘娜,袁中山,张纯希,王淑娟,李德意,王树东.  催化学报. 2005(12)
[2]ZnO／Cr2O3／CeO2／ZrO2整体催化剂上甲醇重整的工艺参数分析[J]. 汪丛伟,潘立卫,袁中山,张纯希,刘娜,王树东.  中国稀土学报. 2005(S1)
[3]甲醇氧化重整催化剂的研究[J]. 亓爱笃,洪学伦,王树东,付桂枝,吴迪镛.  现代化工. 2000(07)



本文编号：3203762