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非贵金属/石墨烯纳米复合材料的合成及其催化制氢

发布时间:2021-06-16 10:31
  氢气作为一种存储量丰富、能量密度高的绿色清洁能源,备受人们的关注。氢气的安全存储与运输是氢能源技术面临的的最大挑战之一。氨硼烷由于具有高的储氢含量成为目前理想的储氢材料之一。为实现氨硼烷制氢的实际应用,发展廉价高效的催化剂是目前研究的热点。石墨烯作为一种新型的单原子层厚度的二维纳米碳材料,比表面积大,电导率高,是一种理想的生长或固定具有高分散性金属纳米粒子的载体,对于提高催化剂的活性有着潜在的能力。本论文合成、表征了石墨烯负载的金属纳米粒子,并探索了它们作为氨硼烷水解催化剂的制氢研究。主要内容如下:采用简单的原位还原合成方法,利用氨硼烷作为还原剂,在室温下一步还原氧化石墨烯和硫酸铜混合溶液合成了石墨烯负载铜(Cu/RGO)催化剂。结果表明,得到的尺寸小于5 nm的铜纳米粒子很好的分散在石墨烯片层上。该催化剂对于氨硼烷水解制氢具有优异的催化活性,转化频率值(TOF)为3.6 mol H2 mol Cu-1 min-1,这是目前利用单质铜纳米粒子催化氨硼烷水解反应的最高值。与单金属组分相比,双金属往往表现出增强的催化性能。利用氨硼烷作为还原剂,一步原位共还原六水氯化钴、六水氯化镍和氧化石墨... 

【文章来源】:江西师范大学江西省

【文章页数】:74 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 氨硼烷制氢研究
        1.2.1 氨硼烷的性质
        1.2.2 氨硼烷水解反应的基本原理
        1.2.3 氨硼烷水解放氢催化剂研究
            1.2.3.1 贵金属催化剂
            1.2.3.2 非贵金属催化剂
            1.2.3.3 贵金属和非贵金属协同催化剂
    1.3 石墨烯的研究概况
        1.3.1 石墨烯的结构和性能
        1.3.2 石墨烯的制备
        1.3.3 石墨烯纳米复合材料的复合形式
        1.3.4 金属/石墨烯纳米复合材料的研究
    1.4 本课题的研究目的、意义和主要内容
    参考文献
第2章 铜/石墨烯的合成及催化制氢
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 氧化石墨烯的制备
        2.2.3 铜/石墨烯催化剂的合成及催化性能
        2.2.4 催化剂的分析与表征
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 催化剂的表征
        2.3.2 铜/石墨烯催化氨硼烷水解性能
            2.3.2.1 不同载体以及无载体的纳米粒子催化性能比较
            2.3.2.2 铜/石墨烯催化氨硼烷水解的反应级数测定
            2.3.2.3 铜/石墨烯催化氨硼烷水解的活化能
            2.3.2.4 铜/石墨烯循环稳定性测试
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 钴-镍/石墨烯的合成及催化制氢
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 化学试剂
        3.2.2 钴-镍/石墨烯催化剂的合成
        3.2.3 钴-镍/石墨烯催化性能测试
        3.2.4 钴-镍/石墨烯催化剂的分析与表征
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的合成及表征
        3.3.2 钴-镍/石墨烯的催化氨硼烷水解速率
        3.3.3 钴-镍/石墨烯催化氨硼烷水解的活化能
        3.3.4 钴-镍/石墨烯催化剂的循环使用性能
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 金属-二氧化铈/石墨烯的合成及催化制氢
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 化学试剂
        4.2.2 镍-二氧化铈/石墨烯催化剂的合成
        4.2.3 钴-二氧化铈/石墨烯催化剂的合成
        4.2.4 催化剂的分析和表征
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的表征
        4.3.2 镍-二氧化铈/石墨烯催化氨硼烷水解性能
            4.3.2.1 Ni的负载量的影响
            4.3.2.2 不同稀土氧化物的影响
            4.3.2.3 CeO2含量的影响
            4.3.2.4 不同催化剂催化氨硼烷水解制氢性能测试
            4.3.2.5 活化能以及循环使用性能对比
        4.3.3 钴-二氧化铈/石墨烯催化氨硼烷水解性能
    4.4 本章小结
    参考文献
结论与展望
个人简历
在读期间公开发表论文及科研情况
致谢


【参考文献】:
期刊论文
[1]原位合成钴/还原氧化石墨烯纳米粒子催化氨硼烷制氢(英文)[J]. 杨宇雯,冯刚,卢章辉,胡娜,张飞,陈祥树.  物理化学学报. 2014(06)
[2]Graphene nanosheets decorated with Pd,Pt,Au,and Ag nanoparticles:Synthesis,characterization,and catalysis applications[J]. HE HongKun & GAO Chao* MOE Key Laboratory of Macromolecular Synthesis and Functionalization; Department of Polymer Science and Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China.  Science China(Chemistry). 2011(02)



本文编号:3232910

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