掺杂碳材料为基础的复合物制备及其光/电催化活性研究
发布时间：2021-06-30 10:37
化石燃料枯竭导致的能源危机是人类社会亟待解决的严峻问题。基于新材料的光/电催化制氢技术是解决能源问题的最有效方法之一,在最近几十年中受到了广泛的关注。开发新型高效且低成本的非贵金属催化剂,对于提高光/电催化制氢的工业化应用具有非常重要的意义。本论文主要研究了以掺杂碳材料为基础的复合物制备及其光/电催化产氢性能。首先采用低温焙烧法合成了氮硫共掺杂的还原氧化石墨烯（NS-rGO）,然后将其作为载体和助催化剂与CdS复合制备了高效的CdS/NS-rGO二元光催化剂。该复合材料在可见光条件下（λ≥420 nm）具有很高的光催化析氢活性和对硝基苯酚选择还原活性。调节氮和硫元素的掺杂比例以及NS-rGO在CdS/NS-rGO复合物中的质量百分比,都可以对其催化活性进行优化,当NS-rGO的负载量为5wt%时,其光催化活性最高,产氢氢速率可以达到1701μmol·h–1·g–1,并且可以将20 ppm的对硝基苯酚在6分钟内全部还原为对氨基苯酚。基于实验和DFT计算的结果,我们认为其光催化活性增强的原因在于复合物相对于纯CdS具有更好的电荷转移能力、更宽的光...
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化反应机理图
然科研人员已经研究半导体光催化技术多年，但是在光催化技术真应用之前还有一些基本且重要的问题亟需解决。目前，限制光催化用的主要原因有以下几点：1、光腐蚀严重；2、较低的量子效率用率低[8]。因此，为了解决这些难题，人们对半导体光催化剂尝试饰与优化，使半导体材料能获得更高效、广泛的应用。本文中列出改性方式如下。 调整形貌和结构导体的形貌、晶体结构对光催化性质有很大的影响[9]，结晶度高的生电子与空穴的复合中心较少，有利于光催化反应活性的提高。形够改变催化剂尺寸及比表面积等，进而对催化活性有很大影响。比别制备出了 CdS 纳米颗粒、CdS 纳米棒和 CdS 纳米片层与 RGO剂并比较了三者的光催化甲基蓝染料降解活性（图 1-2）。活性大小O ＞ CdS nanorod/RGO ＞ CdS nanoparticle/RGO。
图 1-3 FeP/CdS 异质结构建及其能带示意图 The illustration of combination and calculated energy band diagram o催化剂结合研究较多的半导体改性方法就是将半导体与助催化剂相结催化体系来说，助催化剂的加入既可以作为载体也可以提化剂的主要作用为：1、促进光生电荷向助催化剂的转移的复合；2、提供有效的表面反应活性位，使表面催化反应速反应进行，及时消耗掉光生电荷，从而避免光催化体系体系的稳定性[22]。助催化剂的种类很多，一般分为金属助化物助催化剂、金属助催化剂以及双助催化剂等。目前应催化剂如 Pt，非金属助催化剂的应用仍然较少。但是，因得的优点已经获得越来越多的关注，其中，碳材料作为半得了不错的成果[23]。此外，对于助催化剂的负载由单组分分的研究也会成为一个热点。
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国氢气行业的现状及发展趋势[J]. 周连元. 气体分离. 2015(03)
[2]Electrochemical impedance spectra of CdSe quantume dots sensitized nanocrystalline TiO2 solar cells[J]. XU XueQing & XU Gang Guangzhou Institute of Energy Conversion,Renewable Energy and Gas Hydrate Key Laboratory of Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640,China. Science China（Chemistry）. 2011(01)
[3]甲烷制氢技术研究进展[J]. 李文兵,齐智平. 天然气工业. 2005(02)
本文编号：3257587
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化反应机理图
然科研人员已经研究半导体光催化技术多年，但是在光催化技术真应用之前还有一些基本且重要的问题亟需解决。目前，限制光催化用的主要原因有以下几点：1、光腐蚀严重；2、较低的量子效率用率低[8]。因此，为了解决这些难题，人们对半导体光催化剂尝试饰与优化，使半导体材料能获得更高效、广泛的应用。本文中列出改性方式如下。 调整形貌和结构导体的形貌、晶体结构对光催化性质有很大的影响[9]，结晶度高的生电子与空穴的复合中心较少，有利于光催化反应活性的提高。形够改变催化剂尺寸及比表面积等，进而对催化活性有很大影响。比别制备出了 CdS 纳米颗粒、CdS 纳米棒和 CdS 纳米片层与 RGO剂并比较了三者的光催化甲基蓝染料降解活性（图 1-2）。活性大小O ＞ CdS nanorod/RGO ＞ CdS nanoparticle/RGO。
图 1-3 FeP/CdS 异质结构建及其能带示意图 The illustration of combination and calculated energy band diagram o催化剂结合研究较多的半导体改性方法就是将半导体与助催化剂相结催化体系来说，助催化剂的加入既可以作为载体也可以提化剂的主要作用为：1、促进光生电荷向助催化剂的转移的复合；2、提供有效的表面反应活性位，使表面催化反应速反应进行，及时消耗掉光生电荷，从而避免光催化体系体系的稳定性[22]。助催化剂的种类很多，一般分为金属助化物助催化剂、金属助催化剂以及双助催化剂等。目前应催化剂如 Pt，非金属助催化剂的应用仍然较少。但是，因得的优点已经获得越来越多的关注，其中，碳材料作为半得了不错的成果[23]。此外，对于助催化剂的负载由单组分分的研究也会成为一个热点。
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国氢气行业的现状及发展趋势[J]. 周连元. 气体分离. 2015(03)
[2]Electrochemical impedance spectra of CdSe quantume dots sensitized nanocrystalline TiO2 solar cells[J]. XU XueQing & XU Gang Guangzhou Institute of Energy Conversion,Renewable Energy and Gas Hydrate Key Laboratory of Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640,China. Science China（Chemistry）. 2011(01)
[3]甲烷制氢技术研究进展[J]. 李文兵,齐智平. 天然气工业. 2005(02)
本文编号：3257587
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