高效多金属复合纳米催化剂的制备及其在多种产氢反应中的应用
发布时间：2021-07-02 10:34
高效催化剂的设计、制备和开发始终是催化科学研究的重中之重。水煤气变换（WGS）反应是传统化石燃料制氢的必经过程,在石油化学工业中有着极为重要的意义。而氨分解反应可实现在线清洁制氢,在氢能的新兴应用中展现了巨大潜力。然而,燃料电池的商业化过程也对WGS及氨分解催化剂的性能（活性、稳定性、循环性能）提出了更高的要求,对于这两个反应体系,其高效催化剂的开发和改良也始终是研究者所关注的焦点。由于材料体系的结构复杂性及原位表征手段的应用不足,目前对于体相型催化剂中的重要科学问题如组分间相互作用、反应前后的结构变化、活性组分的精确指认及作用机理等仍认识不清晰。本论文在充分调研文献资料后,选择CeO2、Al2O3、Fe3O4等助剂,通过超声喷雾法成功制备了高性能的体相型Cu基WGS催化剂及Ni基氨分解催化剂。通过对助剂种类、含量的选择和调控,分别实现了对催化剂活性和稳定性的大幅度提升。采用多种原位表征手段来追踪体相型催化剂的结构变化及吸附行为,精确指认各催化剂体系中的活性组分,阐明活性组分性质与催化性能之间的构效关系,为新型高效催化剂的设计及优化策略做出有效探索和指导。1.Cu常作为Fe3O4高温W...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：164 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１－２质子膜燃料电池工作示意图??燃料电池（Ｆｕｅｌ?Ｃｅｌｌ，ＦＣ）可以通过电化学反应将燃料（Ｈ２＋０２）中的化学能??
以储运的特性，采用催化技术现场制氢更能满足对设备和技术的要求。在通过催??化重整如甲烷、甲醇、丙烷、汽油等燃料的过程中，产生的ＣＯ杂质往往通过??ＣＯ优先氧化（ＣＯ－ＰＲＯＸ）或水煤气变换反应进行消除Ｉ２７！（图１－３）。现有的燃??料电池系统最高工作效率与内燃机相比并无绝对优势，但是在污染和噪音控制方??面体现出了很大的优越性。目前ＰＥＭＦＣ在应用上的发展主要受到两大因素的制??约：Ｕ）现有的质子交换膜材料性质不够稳定，难以在工作温度下长时间工作。??（２）用作燃料的高纯Ｈ２无法实现规模化的生产和运输。针对以上问题我们可以??发现，除了开发探索新型的膜材料和储氢材料之外，洁净Ｈ２的制取是氢能利用??的关键。若能找到高效经济的方法，实现洁净Ｈ２的大规模或在线制取，氢能的??开发利用将会得到突破性进展。??ＣＨ．＾Ｋ＾Ｏ?－？ＣＯＯＭ，??Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?Ｈｅａｔ?ＷＧＳ?、了??ｃ〇．?〇?＿＞?ｃ〇?Ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎｔｅｎｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?＿?？?ｎ??」?ｒ｜?Ｐｒ０ｘ?２??Ｈ，?Ｐｒ〇Ｘ?ＨＭ，?Ｈ，?＾ｏｆｏｎｅｅｆｆｉｃｉｅｎｔ??ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ｂｏｔｈ?ｒｅａｃｔｉｏｎｓ??图１－３经由ＷＧＳ－ＰＲＯＸ反应的比净化过程ｍ??针对燃料电池Ｈ２中痕量ＣＯ的去除
以储运的特性，采用催化技术现场制氢更能满足对设备和技术的要求。在通过催??化重整如甲烷、甲醇、丙烷、汽油等燃料的过程中，产生的ＣＯ杂质往往通过??ＣＯ优先氧化（ＣＯ－ＰＲＯＸ）或水煤气变换反应进行消除Ｉ２７！（图１－３）。现有的燃??料电池系统最高工作效率与内燃机相比并无绝对优势，但是在污染和噪音控制方??面体现出了很大的优越性。目前ＰＥＭＦＣ在应用上的发展主要受到两大因素的制??约：Ｕ）现有的质子交换膜材料性质不够稳定，难以在工作温度下长时间工作。??（２）用作燃料的高纯Ｈ２无法实现规模化的生产和运输。针对以上问题我们可以??发现，除了开发探索新型的膜材料和储氢材料之外，洁净Ｈ２的制取是氢能利用??的关键。若能找到高效经济的方法，实现洁净Ｈ２的大规模或在线制取，氢能的??开发利用将会得到突破性进展。??ＣＨ．＾Ｋ＾Ｏ?－？ＣＯＯＭ，??Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?Ｈｅａｔ?ＷＧＳ?、了??ｃ〇．?〇?＿＞?ｃ〇?Ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎｔｅｎｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?＿?？?ｎ??」?ｒ｜?Ｐｒ０ｘ?２??Ｈ，?Ｐｒ〇Ｘ?ＨＭ，?Ｈ，?＾ｏｆｏｎｅｅｆｆｉｃｉｅｎｔ??ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ｂｏｔｈ?ｒｅａｃｔｉｏｎｓ??图１－３经由ＷＧＳ－ＰＲＯＸ反应的比净化过程ｍ??针对燃料电池Ｈ２中痕量ＣＯ的去除
【参考文献】：
期刊论文
[1]变换催化剂研究进展[J]. 刘全生,张前程,马文平,何润霞,寇丽杰,牟占军. 化学进展. 2005(03)
本文编号：3260306
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：164 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１－２质子膜燃料电池工作示意图??燃料电池（Ｆｕｅｌ?Ｃｅｌｌ，ＦＣ）可以通过电化学反应将燃料（Ｈ２＋０２）中的化学能??
以储运的特性，采用催化技术现场制氢更能满足对设备和技术的要求。在通过催??化重整如甲烷、甲醇、丙烷、汽油等燃料的过程中，产生的ＣＯ杂质往往通过??ＣＯ优先氧化（ＣＯ－ＰＲＯＸ）或水煤气变换反应进行消除Ｉ２７！（图１－３）。现有的燃??料电池系统最高工作效率与内燃机相比并无绝对优势，但是在污染和噪音控制方??面体现出了很大的优越性。目前ＰＥＭＦＣ在应用上的发展主要受到两大因素的制??约：Ｕ）现有的质子交换膜材料性质不够稳定，难以在工作温度下长时间工作。??（２）用作燃料的高纯Ｈ２无法实现规模化的生产和运输。针对以上问题我们可以??发现，除了开发探索新型的膜材料和储氢材料之外，洁净Ｈ２的制取是氢能利用??的关键。若能找到高效经济的方法，实现洁净Ｈ２的大规模或在线制取，氢能的??开发利用将会得到突破性进展。??ＣＨ．＾Ｋ＾Ｏ?－？ＣＯＯＭ，??Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?Ｈｅａｔ?ＷＧＳ?、了??ｃ〇．?〇?＿＞?ｃ〇?Ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎｔｅｎｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?＿?？?ｎ??」?ｒ｜?Ｐｒ０ｘ?２??Ｈ，?Ｐｒ〇Ｘ?ＨＭ，?Ｈ，?＾ｏｆｏｎｅｅｆｆｉｃｉｅｎｔ??ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ｂｏｔｈ?ｒｅａｃｔｉｏｎｓ??图１－３经由ＷＧＳ－ＰＲＯＸ反应的比净化过程ｍ??针对燃料电池Ｈ２中痕量ＣＯ的去除
以储运的特性，采用催化技术现场制氢更能满足对设备和技术的要求。在通过催??化重整如甲烷、甲醇、丙烷、汽油等燃料的过程中，产生的ＣＯ杂质往往通过??ＣＯ优先氧化（ＣＯ－ＰＲＯＸ）或水煤气变换反应进行消除Ｉ２７！（图１－３）。现有的燃??料电池系统最高工作效率与内燃机相比并无绝对优势，但是在污染和噪音控制方??面体现出了很大的优越性。目前ＰＥＭＦＣ在应用上的发展主要受到两大因素的制??约：Ｕ）现有的质子交换膜材料性质不够稳定，难以在工作温度下长时间工作。??（２）用作燃料的高纯Ｈ２无法实现规模化的生产和运输。针对以上问题我们可以??发现，除了开发探索新型的膜材料和储氢材料之外，洁净Ｈ２的制取是氢能利用??的关键。若能找到高效经济的方法，实现洁净Ｈ２的大规模或在线制取，氢能的??开发利用将会得到突破性进展。??ＣＨ．＾Ｋ＾Ｏ?－？ＣＯＯＭ，??Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?Ｈｅａｔ?ＷＧＳ?、了??ｃ〇．?〇?＿＞?ｃ〇?Ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎｔｅｎｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?＿?？?ｎ??」?ｒ｜?Ｐｒ０ｘ?２??Ｈ，?Ｐｒ〇Ｘ?ＨＭ，?Ｈ，?＾ｏｆｏｎｅｅｆｆｉｃｉｅｎｔ??ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ｂｏｔｈ?ｒｅａｃｔｉｏｎｓ??图１－３经由ＷＧＳ－ＰＲＯＸ反应的比净化过程ｍ??针对燃料电池Ｈ２中痕量ＣＯ的去除
【参考文献】：
期刊论文
[1]变换催化剂研究进展[J]. 刘全生,张前程,马文平,何润霞,寇丽杰,牟占军. 化学进展. 2005(03)
本文编号：3260306
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