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钌配合物及负载钌催化剂电催化氮气还原研究

发布时间:2021-07-10 06:36
  氨作为重要的储氢物质之一,其体积能量密度几乎是液态氢的两倍,并且便于储存和运输。目前,氨的合成仍然依赖于传统的Haber-Bosch合成氨方法,该方法需要消耗大量能量并且容易产生环境污染等问题。电化学合成氨可以在常温常压下利用N2和H2O为原料合成氨,并且电能可以从太阳能、风能等可持续能源中转换得到。近些年来,电催化合成氨技术不断发展,已经有许多催化剂都被相继发现,包括缺陷型的催化剂。但是,对于电化学合成氨中缺陷或空缺与活性中心之间的协同作用还尚未被明确具体的深入探究。因此,本论文的目的在于设计具有一定缺陷或空缺的Ru基催化剂并研究在电化学合成氨中空缺与活性中心的协同作用,以期实现电化学合成氨中高效的能量转换,为设计和制备新型电化学还原氮气催化剂提供一定的思路和指导意义,获得的主要成果如下:1、首先利用三氯化钌分别与有机配体3,5-吡啶二羧酸和2,2’-联吡啶-4,4’-二甲酸反应制备得到[Ru(C6H3O2N)2Cl4](1)和[R... 

【文章来源】:浙江工业大学浙江省

【文章页数】:72 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

钌配合物及负载钌催化剂电催化氮气还原研究


工业合成氨示意图

固氮酶,固氮,自然界


图 1-2 FeMo 固氮酶结构[45]. Structure of the FeMo cofactor of 主要是受到自然界中一些固氮微(如 FeMo 固氮酶)将氮气催

电极材料,漫反射光谱,固氮,原位红外


不同电极材料的性能测试和表征,(a)电极材料光催化合成氨速率,(b) 的稳定性测试,(c)AQE 和漫反射光谱对比曲线,(d)光催化固氮中的原位[55]igure 1-3. Performance and characterization of different samples, (a) Photocataonia production rates, (b) Recyclic tests of MWO-1 UTNWs, (c) CalculatedAQots) for N2fixation over MWO-1 UTNWs in pure water under monochromatic lirradiation, (d) In-situ DRIFTS spectra taken during photocatalytic N2fixationMiyama[56]等人用铂黑掺杂的 ZnO2、TiO2、CdS、Sr-TiO2和 GaP 等半水和氮气为原料进行光催化合成氨研究,产率有较大幅度的提高。1987]等人改进了光催化合成氨装置,设计出一种新型气-固相反应平板应器。这种流化床反应器一方面可以增大固体催化剂颗粒的表面积,高了设备的透光性进而提高光能的利用率。实验结果表明 0.6%的 Fe 上时,可以得到合成氨的速率为 5.33 μmol·h-1·g-1cat。近期,Zhang[58]单的溶剂热方法制备了含有氧空缺和暴露(001)晶面的 BiOBr 光催

【参考文献】:
期刊论文
[1]合成氨工业:过去、现在和未来——合成氨工业创立100周年回顾、启迪和挑战[J]. 刘化章.  化工进展. 2013(09)
[2]固氮酶催化机制及化学模拟生物固氮研究进展[J]. 王友绍,李季伦.  自然科学进展. 2000(06)



本文编号:3275395

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