钛酸锶表面修饰及其光催化性能影响研究
发布时间：2021-07-12 10:07
随着人口的增长、工业的发展和人类长时间的活动,使得全球气候变暖、空气和水污染变严重、自然灾害增多和能源危机出现。因此,环境和能源成为了当今世界上两大主题。由于对太阳能的利用,光催化降解和制氢成为了研究者的热门领域。但是依然存在着很多问题,例如:成本高,制备过程复杂,降解速率低,产氢效率低等。因此本文利用自然界中丰富的物质,以一种快速简便的方法,制备出性能优良的光催化剂。本文利用水热法在不同pH值的溶液中合成了不同相和形貌的锶钛（Sr/Ti）体系材料,NaOH和HF作为酸碱调控剂,并分析了光催化降解RhB的机理。选用水热法合成的钛酸锶（SrTiO3,STO）作为后续的研究材料,并通过化学镀法将NiP修饰在STO的表面,在紫外光下,以甲醇溶液为牺牲剂,探究NiP修饰对光催化产氢性能的影响,结果表明,产品的最高光催化产氢速率是修饰前STO的3倍。再进一步细化钛酸锶的制备方案,评价产品的光催化产氢性能,得到具有最佳产氢速率的钛酸锶。然后以此钛酸锶为基础,采用化学镀法,将PdNiP对钛酸锶进行修饰,讨论影响PdNiP修饰STO光催化产氢性能的因素,光源和甲醇溶液的pH值对光催化产氢性能的影响,并...
【文章来源】：西南石油大学四川省
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１太阳能的循环可视化［３］??１??
?钛酸锶表面修饰及其光催化性能影响研宄???晶体结构为钙钛矿型（ＡＢ０３）。在化学反应中，Ａ位金属一般不参加反应，只起到平衡??晶体结构的作用，若对Ａ位金属进行掺杂，为保证晶体的稳定，Ｂ位金属价态可能改变，??从而影响材料的活性。Ｂ位的金属离子活性直接影响着整个材料的反应活性，因为Ｂ的??轨道组成了材料的导带。钛酸锶是一种具有较强电子功能的陶瓷材料，介电常数高，热??稳定性好，具有较多的氧化还原位点，光催化活性优良等优点。如图１－３所示。??Ｄ?－Ｄ??八〇?Ｃｊ??；???％?／???〇?￣７＇?－??＾?―?－０??图１－３钛酸锶的晶体结构（ＡＢ０３）?［３２］??１．５．?２钛酸锶及其改性的研究现状??作为光催化剂，ＳｒＴｉ０３由于其优异的催化活性，化学和光化学稳定性高，生物相容??性良好，成为了一种最具潜力的光催化剂。利用太阳能通过光催化分解水反应产生氢气??己引起广泛关注和相当多的研宄［４（Ｍ２］。为了在光催化制氢和降解中获得高效率，合适的??光催化剂非常重要［４３］。它应该满足以下两个要求［４４］：?（１）半导体催化剂导带的位置应至??少比Ｈ２的能级更负；（２）价带边缘应比０２的能级更正，水分解过程的主要缺点是电子??（ｅ＿）和空穴（ｈ＋）的快速重组，限制了氢气的产生［４５］。而８１＊１１〇３传统催化剂具有较宽??带隙，在紫外光区域内对光的利用率也极低，产氢性能低，因此为了提高氢气的生成速??率和降解速率，常常通过使用掺杂或改性等方法。??Ｙａｎｇ?Ｓ?Ｆ［４６］等人通过沉淀反应和光还原成功的制备出了可见光敏感的??Ａｇ／ＡｇＣｌ／ＳｒＴｉ０３复合材料，并且Ａｇ／ＡｇＣｌ
ｍｉｎ，倒入双层石英玻璃管中，用橡??胶塞密封，通入氮气５０ｍｉｎ以除去溶液中和石英管中的氧气。之后，打开冷凝水以使整??个实验温度维持在２０±２°Ｃ，注入１?ｍＬ的甲烷作为保护气，用主波长为３６５?ｎｍ的５００??Ｗ的汞灯照射（平均光强度０．１７?Ｗ／ｃｍ＿２），汞灯照射３６０?ｍｉｎ。每３０?ｍｉｎ用专用取气针??管抽取石英玻璃管中的气体１?ｍＬ，立马注入气相色谱仪中，进行检测，根据图谱的峰??值，计算出氢气的含量，根据反应的时间再计算出产氢速率。光催化制氢的实验装置示??意图如图２－１所示。??ｍｅｒｃｕｒｙ?：；??ｌａｎｉｐ?＼｜?擎??Ｘ??ｃｏｎｄｅｎｓｅ?｜??ｐｉｐｅ?ｌｌｆｌｉ??ｑｕａｒｔｚ??Ｗｉ?Ｉ?；；?ｔｕｂｅ?????Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｍａｇｎｅｔｉｃ?ｓｔｉｒｒｅｒ??图２－１光催化产氢的实验装置图??２．?４材料表征及分析方法??本论文中产品表征所用到的设备见表２－３??表２－３产品所用表征设备??仪器名称?ｉｉ?生产商??Ｘ－射线衍射仪?ＰＲＯＭＰＯ?荷兰ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ??紫外可见分光光度计?ＵＶ－１８００?日本岛津公司??高分辨透射电子显微镜?Ｌｉｂｒａ２００ＦＥ?德国蔡司仪器公司??紫外可见漫反射分光光度计?ＵＶ－２６００?日本岛津公司??电化学测试?ＣＨＩ６６０?上海辰华??Ｘ?射线光电子能谱?ＥＳＣＡＬＡＢ?２５０?ＴｈｅｒｍｏＦｉｓｈｅｒ?Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ?ＵＳＡ??扫描电子显微镜?ＥＶＯＭＡ１５?德国蔡司仪器公司??电感耦合等离子体发射光谱－质谱仪?Ａｇｉｌｅｎｔ?７７００ｘ?美国安捷伦公司??
【参考文献】：
期刊论文
[1]氢化能带可调的TiO2/SrTiO3多孔微球用于光催化制备氢气和氧气（英文）[J]. 韩陶然,陈亚杰,田国辉,周卫,肖玉婷,李金鑫,付宏刚. Science China Materials. 2016(12)
[2]纳米技术在水污染控制中的应用[J]. 房安富,刘建勇,相会强. 现代化工. 2006(S2)
硕士论文
[1]钛酸锶材料阻变存储性能的缺陷调控研究[D]. 李广辉.河南大学 2018
[2]钌基光敏剂的合成及其在TiO2光催化体系中的催化性能研究[D]. 王隽.郑州大学 2015
[3]纳米Fe-SrTiO3电极制作及能带的电化学性能研究[D]. 赵群.西安电子科技大学 2014
本文编号：3279710
【文章来源】：西南石油大学四川省
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１太阳能的循环可视化［３］??１??
?钛酸锶表面修饰及其光催化性能影响研宄???晶体结构为钙钛矿型（ＡＢ０３）。在化学反应中，Ａ位金属一般不参加反应，只起到平衡??晶体结构的作用，若对Ａ位金属进行掺杂，为保证晶体的稳定，Ｂ位金属价态可能改变，??从而影响材料的活性。Ｂ位的金属离子活性直接影响着整个材料的反应活性，因为Ｂ的??轨道组成了材料的导带。钛酸锶是一种具有较强电子功能的陶瓷材料，介电常数高，热??稳定性好，具有较多的氧化还原位点，光催化活性优良等优点。如图１－３所示。??Ｄ?－Ｄ??八〇?Ｃｊ??；???％?／???〇?￣７＇?－??＾?―?－０??图１－３钛酸锶的晶体结构（ＡＢ０３）?［３２］??１．５．?２钛酸锶及其改性的研究现状??作为光催化剂，ＳｒＴｉ０３由于其优异的催化活性，化学和光化学稳定性高，生物相容??性良好，成为了一种最具潜力的光催化剂。利用太阳能通过光催化分解水反应产生氢气??己引起广泛关注和相当多的研宄［４（Ｍ２］。为了在光催化制氢和降解中获得高效率，合适的??光催化剂非常重要［４３］。它应该满足以下两个要求［４４］：?（１）半导体催化剂导带的位置应至??少比Ｈ２的能级更负；（２）价带边缘应比０２的能级更正，水分解过程的主要缺点是电子??（ｅ＿）和空穴（ｈ＋）的快速重组，限制了氢气的产生［４５］。而８１＊１１〇３传统催化剂具有较宽??带隙，在紫外光区域内对光的利用率也极低，产氢性能低，因此为了提高氢气的生成速??率和降解速率，常常通过使用掺杂或改性等方法。??Ｙａｎｇ?Ｓ?Ｆ［４６］等人通过沉淀反应和光还原成功的制备出了可见光敏感的??Ａｇ／ＡｇＣｌ／ＳｒＴｉ０３复合材料，并且Ａｇ／ＡｇＣｌ
ｍｉｎ，倒入双层石英玻璃管中，用橡??胶塞密封，通入氮气５０ｍｉｎ以除去溶液中和石英管中的氧气。之后，打开冷凝水以使整??个实验温度维持在２０±２°Ｃ，注入１?ｍＬ的甲烷作为保护气，用主波长为３６５?ｎｍ的５００??Ｗ的汞灯照射（平均光强度０．１７?Ｗ／ｃｍ＿２），汞灯照射３６０?ｍｉｎ。每３０?ｍｉｎ用专用取气针??管抽取石英玻璃管中的气体１?ｍＬ，立马注入气相色谱仪中，进行检测，根据图谱的峰??值，计算出氢气的含量，根据反应的时间再计算出产氢速率。光催化制氢的实验装置示??意图如图２－１所示。??ｍｅｒｃｕｒｙ?：；??ｌａｎｉｐ?＼｜?擎??Ｘ??ｃｏｎｄｅｎｓｅ?｜??ｐｉｐｅ?ｌｌｆｌｉ??ｑｕａｒｔｚ??Ｗｉ?Ｉ?；；?ｔｕｂｅ?????Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｍａｇｎｅｔｉｃ?ｓｔｉｒｒｅｒ??图２－１光催化产氢的实验装置图??２．?４材料表征及分析方法??本论文中产品表征所用到的设备见表２－３??表２－３产品所用表征设备??仪器名称?ｉｉ?生产商??Ｘ－射线衍射仪?ＰＲＯＭＰＯ?荷兰ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ??紫外可见分光光度计?ＵＶ－１８００?日本岛津公司??高分辨透射电子显微镜?Ｌｉｂｒａ２００ＦＥ?德国蔡司仪器公司??紫外可见漫反射分光光度计?ＵＶ－２６００?日本岛津公司??电化学测试?ＣＨＩ６６０?上海辰华??Ｘ?射线光电子能谱?ＥＳＣＡＬＡＢ?２５０?ＴｈｅｒｍｏＦｉｓｈｅｒ?Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ?ＵＳＡ??扫描电子显微镜?ＥＶＯＭＡ１５?德国蔡司仪器公司??电感耦合等离子体发射光谱－质谱仪?Ａｇｉｌｅｎｔ?７７００ｘ?美国安捷伦公司??
【参考文献】：
期刊论文
[1]氢化能带可调的TiO2/SrTiO3多孔微球用于光催化制备氢气和氧气（英文）[J]. 韩陶然,陈亚杰,田国辉,周卫,肖玉婷,李金鑫,付宏刚. Science China Materials. 2016(12)
[2]纳米技术在水污染控制中的应用[J]. 房安富,刘建勇,相会强. 现代化工. 2006(S2)
硕士论文
[1]钛酸锶材料阻变存储性能的缺陷调控研究[D]. 李广辉.河南大学 2018
[2]钌基光敏剂的合成及其在TiO2光催化体系中的催化性能研究[D]. 王隽.郑州大学 2015
[3]纳米Fe-SrTiO3电极制作及能带的电化学性能研究[D]. 赵群.西安电子科技大学 2014
本文编号：3279710
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