有机无机钙钛矿基复合光催化剂的设计、制备及制氢性能研究
发布时间：2021-07-13 21:47
基于半导体材料的光催化制氢可将太阳能转换成氢气,是一种清洁、可持续的太阳能利用技术。最近,一种以MAPbI3为代表的有机无机钙钛矿材料由于其合适的带隙结构、高的光吸收系数和高载流子迁移率等出色的光电性能而在光催化分解氢碘酸（HI）产氢领域引起了关注。然而,MAPbI3纳米晶体内光生电荷的严重复合限制了其析氢反应（HER）速率的提升。针对这个问题,本论文设计并合成了两种高效的2D纳米材料/MAPbI3基复合光催化剂,利用2D纳米材料（黑磷和MXene）优异的电子传输性能,实现可见光驱动光催化高效分解HI产氢,通过一系列表征对其微观结构以及光催化产氢机制进行了探究,具体研究结果如下:（1）通过溶剂剥离法制备少层的黑磷（BP）纳米片,经静电耦合将少层BP纳米片负载到MAPbI3晶体上制备出异质结构BP/MAPbI3复合材料,将其用于光催化分解HI产氢。结果发现:可见光下,1.2%BP/MAPbI3的光催化HER速率可以达到3742μmol h-1 g-1,比纯MAPbI3（35 μmol h-1 g-1）高两个数量级。此外,BP/MAPb13在200 h的光催化循环产氢测试中展现出优异的光催...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１光催化分解Ｈ２０的过程??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ?ｏｆ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?Ｈ２０?ｓｐｌｉｔｔｉｎｇ??
???ＢＰ作为二维材料的新成员具有相当大的吸引力［４９］。目前ＢＰ已被用于多个领域，例??如，场效应晶体管、锂离子电池、钠离子电池、氧气和氢气析出反应、光催化制氢和??光催化有机污染物降解等。在本论文中，我们将围绕ＢＰ的光催化制氢特性展开研究。??１．４．１．１黑磷的结构??作为磷材料中热力学最稳定的同素异形体，ＢＰ由褶皱的磷原子平面组成，该平??面具有牢固的层内ｓｐ３杂化共价键和弱的层间范德华力相互作用，层间空间为０．５３??ｎｍ。此外我们可以从块状ＢＰ中分离得到单层ＢＰ，如图１－４所示为ＢＰ的层状结构，??可以发现其由二维纳米片构成，磷原子排列在皱折的蜂窝状晶格中，相邻的层通过弱??的范德华力相互作用，并按照ＡＢＡ的堆积顺序进行堆积［５＜），５１］。由于其独特的微观结??构，块状ＢＰ是一种在表面具有金属性质的晶体，并且具有高电导率。ＢＰ还可以在层??之间具有弱范德华力作用以及在平面中具有强共价键作用，从而形成分层结构。此外??值得注意的是ＢＰ的带隙随厚度变化而变化，在单层ＢＰ中带隙约为２?ｅＶ，在块状ＢＰ??中约为０．３?ｅＶ。特别地，ＢＰ带隙能量的厚度依赖性比其他材料要强得多，并且可以??基于光致发光或电传输来获得带隙能量，这意味着为了进一步使用ＢＰ材料，应首先??对不同厚度的ＢＰ进行分析测试。??鲁此ｔＬ??＾Ｌｔ??图１－４由密度泛函理论计算确定的ＢＰ的结构图：（ａ）?３Ｄ结构图；（ｂ）侧视图；（ｃ）顶视图??Ｆｉｇ．?１－４?Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ＢＰ?ａｓ?ｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄ?ｂｙ?ｄｅｎｓｉｔｙ?ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｔｈｅｏｒｙ?ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎｓ：?（ａ）?
图１－６?（ａ）二维ＭＸｅｎｅ材料的研究发展和（ｂ）?ＭＸｅｎｅ的最广泛合成方法??Ｆｉｇ．?１－６?（ａ）?Ｔｈｅ?ｒａｐｉｄ?ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ?ｏｆ?２Ｄ?ＭＸｅｎｅ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ?ａｎｄ?（ｂ）?ｔｈｅ?ｍｏｓｔ?ｗｉｄｅｌｙ?ｕｓｅｄ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｔｏ??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Photocatalytic H2 Evolution on TiO2 Assembled with Ti3C2 MXene and Metallic 1T-WS2 as Co-catalysts[J]. Yujie Li,Lei Ding,Shujun Yin,Zhangqian Liang,Yanjun Xue,Xinzhen Wang,Hongzhi Cui,Jian Tian. Nano-Micro Letters. 2020(01)
[2]2D MXenes as Co?catalysts in Photocatalysis: Synthetic Methods[J]. Yuliang Sun,Xing Meng,Yohan Dall’Agnese,Chunxiang Dall’Agnese,Shengnan Duan,Yu Gao,Gang Chen,Xiao?Feng Wang. Nano-Micro Letters. 2019(04)
本文编号：3282859
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１光催化分解Ｈ２０的过程??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ?ｏｆ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?Ｈ２０?ｓｐｌｉｔｔｉｎｇ??
???ＢＰ作为二维材料的新成员具有相当大的吸引力［４９］。目前ＢＰ已被用于多个领域，例??如，场效应晶体管、锂离子电池、钠离子电池、氧气和氢气析出反应、光催化制氢和??光催化有机污染物降解等。在本论文中，我们将围绕ＢＰ的光催化制氢特性展开研究。??１．４．１．１黑磷的结构??作为磷材料中热力学最稳定的同素异形体，ＢＰ由褶皱的磷原子平面组成，该平??面具有牢固的层内ｓｐ３杂化共价键和弱的层间范德华力相互作用，层间空间为０．５３??ｎｍ。此外我们可以从块状ＢＰ中分离得到单层ＢＰ，如图１－４所示为ＢＰ的层状结构，??可以发现其由二维纳米片构成，磷原子排列在皱折的蜂窝状晶格中，相邻的层通过弱??的范德华力相互作用，并按照ＡＢＡ的堆积顺序进行堆积［５＜），５１］。由于其独特的微观结??构，块状ＢＰ是一种在表面具有金属性质的晶体，并且具有高电导率。ＢＰ还可以在层??之间具有弱范德华力作用以及在平面中具有强共价键作用，从而形成分层结构。此外??值得注意的是ＢＰ的带隙随厚度变化而变化，在单层ＢＰ中带隙约为２?ｅＶ，在块状ＢＰ??中约为０．３?ｅＶ。特别地，ＢＰ带隙能量的厚度依赖性比其他材料要强得多，并且可以??基于光致发光或电传输来获得带隙能量，这意味着为了进一步使用ＢＰ材料，应首先??对不同厚度的ＢＰ进行分析测试。??鲁此ｔＬ??＾Ｌｔ??图１－４由密度泛函理论计算确定的ＢＰ的结构图：（ａ）?３Ｄ结构图；（ｂ）侧视图；（ｃ）顶视图??Ｆｉｇ．?１－４?Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ＢＰ?ａｓ?ｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄ?ｂｙ?ｄｅｎｓｉｔｙ?ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｔｈｅｏｒｙ?ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎｓ：?（ａ）?
图１－６?（ａ）二维ＭＸｅｎｅ材料的研究发展和（ｂ）?ＭＸｅｎｅ的最广泛合成方法??Ｆｉｇ．?１－６?（ａ）?Ｔｈｅ?ｒａｐｉｄ?ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ?ｏｆ?２Ｄ?ＭＸｅｎｅ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ?ａｎｄ?（ｂ）?ｔｈｅ?ｍｏｓｔ?ｗｉｄｅｌｙ?ｕｓｅｄ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｔｏ??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Photocatalytic H2 Evolution on TiO2 Assembled with Ti3C2 MXene and Metallic 1T-WS2 as Co-catalysts[J]. Yujie Li,Lei Ding,Shujun Yin,Zhangqian Liang,Yanjun Xue,Xinzhen Wang,Hongzhi Cui,Jian Tian. Nano-Micro Letters. 2020(01)
[2]2D MXenes as Co?catalysts in Photocatalysis: Synthetic Methods[J]. Yuliang Sun,Xing Meng,Yohan Dall’Agnese,Chunxiang Dall’Agnese,Shengnan Duan,Yu Gao,Gang Chen,Xiao?Feng Wang. Nano-Micro Letters. 2019(04)
本文编号：3282859
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