石墨相氮化碳及其衍生物的结构表征与高压稳定性研究
发布时间:2021-07-14 19:38
石墨相氮化碳(g–CN)被认为是合成高密度超硬碳氮材料最为合适的前驱物,它在光催化领域所表现出的优异性能也受到了广泛的关注。然而g–CN的结构复杂,其性能随制备条件的不同而变化明显;本论文采用X射线衍射与红外光谱相结合的方法对g–CN及其衍生物的结构进行表征,并利用基于团簇模型的理论方法对产物的红外光谱进行了详细的模拟与解析。在此基础上探讨了聚合方式对g–CN结构和成分的影响,研究了基于三嗪环结构单元的产物在高压下的稳定性。以最基本的、基于三嗪环结构单元的三聚氰胺分子晶体为出发点,利用Material Studio(MS)软件中的DMol3量子化学模块对其晶体结构进行了优化;通过Reflex模块对优化后结构的X射线衍射谱进行了模拟并与实验结果进行了对比。在此基础上构建了具有一定普适性的团簇模型,利用基于量子化学的Gaussian软件包对其红外光谱进行了模拟;并根据计算所得的势能分布(PED),对三聚氰胺晶体的红外振动模式进行了详细、准确的解析。通过热解三聚氰胺制备了melam、melem和g–CN三种不同结构的样品,对它们的晶体结构进行了表征。利用上一章中提出的团...
【文章来源】:燕山大学河北省
【文章页数】:117 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 碳氮化合物的研究现状
1.2.1 碳氮化合物的结构
1.2.2 g–CN的结构
1.2.3 碳氮化合物的实验合成
1.3 理论计算方法介绍
1.3.1 相关理论基础
1.3.2 软件简介
1.4 碳氮化合物研究面临的挑战
1.5 本论文的主要内容
第2章 基于团簇模型的三聚氰胺红外光谱模拟及优化
2.1 引言
2.2 研究方法
2.2.1 三聚氰胺的X射线及红外测试方法
2.2.2 MS及Gaussian的参数选择
2.3 三聚氰胺晶体结构的X射线表征
2.4 32分子团簇模型
2.4.1 32分子团簇模型的构建
2.4.2 32分子团簇模型的红外光谱模拟
2.5 13分子团簇模型的构建与红外光谱模拟
2.6 本章小结
第3章 g–CN及其中间产物的结构表征与红外光谱模拟
3.1 引言
3.2 样品的制备及表征方法
3.2.1 热解实验方法及参数
3.2.2 计算方法及参数的选择
3.3 Melem的晶体结构表征及其红外光谱模拟
3.3.1 Melem晶体结构的X射线表征
3.3.2 Melem团簇模型的构建
3.3.3 Melem红外光谱的模拟
3.4 Melam的晶体结构表征及其红外光谱模拟
3.4.1 Melam晶体结构的X射线表征
3.4.2 Melam团簇模型的构建
3.4.3 Melam红外光谱的模拟
3.5 g–CN的晶体结构表征及其红外光谱模拟
3.5.1 g-CN晶体结构的X射线表征
3.5.2 g-CN团簇模型的构建
3.5.3 g-CN红外光谱的模拟
3.6 本章小结
第4章 高聚合度g–CN的结晶性及其光学性质
4.1 引言
4.2 g–CN聚合度的表征及制备方法
4.2.1 g–CN聚合度的计算方法
4.2.2 热解法合成g–CN
4.3 g–CN产物成分与聚合度的计算分析
4.3.1 链状聚合g–CN的成分随聚合度的变化规律分析
4.3.2 片状聚合g–CN的成分随聚合度的变化规律分析
4.4 g–CN样品的成分与结构分析
4.4.1 g–CN样品的成分分析
4.4.2 g–CN样品的结晶性分析
4.4.3 g–CN样品结构的光谱分析
4.5 本章小结
第5章 Melam在高压下的稳定性
5.1 引言
5.2 样品的制备与表征方法
5.2.1 高压样品的组装与制备
5.2.2 样品的表征方法
5.3 样品的表征与分析
5.3.1 样品的物相分析
5.3.2 样品的成分分析
5.3.3 样品的红外光谱分析
5.4 本章小结
结论
参考文献
附录
攻读博士学位期间承担的科研任务与主要成果
致谢
本文编号:3284765
【文章来源】:燕山大学河北省
【文章页数】:117 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 碳氮化合物的研究现状
1.2.1 碳氮化合物的结构
1.2.2 g–CN的结构
1.2.3 碳氮化合物的实验合成
1.3 理论计算方法介绍
1.3.1 相关理论基础
1.3.2 软件简介
1.4 碳氮化合物研究面临的挑战
1.5 本论文的主要内容
第2章 基于团簇模型的三聚氰胺红外光谱模拟及优化
2.1 引言
2.2 研究方法
2.2.1 三聚氰胺的X射线及红外测试方法
2.2.2 MS及Gaussian的参数选择
2.3 三聚氰胺晶体结构的X射线表征
2.4 32分子团簇模型
2.4.1 32分子团簇模型的构建
2.4.2 32分子团簇模型的红外光谱模拟
2.5 13分子团簇模型的构建与红外光谱模拟
2.6 本章小结
第3章 g–CN及其中间产物的结构表征与红外光谱模拟
3.1 引言
3.2 样品的制备及表征方法
3.2.1 热解实验方法及参数
3.2.2 计算方法及参数的选择
3.3 Melem的晶体结构表征及其红外光谱模拟
3.3.1 Melem晶体结构的X射线表征
3.3.2 Melem团簇模型的构建
3.3.3 Melem红外光谱的模拟
3.4 Melam的晶体结构表征及其红外光谱模拟
3.4.1 Melam晶体结构的X射线表征
3.4.2 Melam团簇模型的构建
3.4.3 Melam红外光谱的模拟
3.5 g–CN的晶体结构表征及其红外光谱模拟
3.5.1 g-CN晶体结构的X射线表征
3.5.2 g-CN团簇模型的构建
3.5.3 g-CN红外光谱的模拟
3.6 本章小结
第4章 高聚合度g–CN的结晶性及其光学性质
4.1 引言
4.2 g–CN聚合度的表征及制备方法
4.2.1 g–CN聚合度的计算方法
4.2.2 热解法合成g–CN
4.3 g–CN产物成分与聚合度的计算分析
4.3.1 链状聚合g–CN的成分随聚合度的变化规律分析
4.3.2 片状聚合g–CN的成分随聚合度的变化规律分析
4.4 g–CN样品的成分与结构分析
4.4.1 g–CN样品的成分分析
4.4.2 g–CN样品的结晶性分析
4.4.3 g–CN样品结构的光谱分析
4.5 本章小结
第5章 Melam在高压下的稳定性
5.1 引言
5.2 样品的制备与表征方法
5.2.1 高压样品的组装与制备
5.2.2 样品的表征方法
5.3 样品的表征与分析
5.3.1 样品的物相分析
5.3.2 样品的成分分析
5.3.3 样品的红外光谱分析
5.4 本章小结
结论
参考文献
附录
攻读博士学位期间承担的科研任务与主要成果
致谢
本文编号:3284765
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3284765.html