非层状二维碳化物的预测及其在催化方面的探索研究

发布时间：2021-07-16 17:41

　　严重的环境污染和资源匮乏问题迫切地要求我们探寻新型能源。由于环保和可再生性,氢能被视为最重要的新型能源之一。产生氢气的方法有很多,如何环保而且高效地产生大规模的氢气却是巨大的挑战。令人鼓舞的是,水的电解反应完全可以满足要求,更重要的是,反应的原材料是地球上储量丰富的水。氢化反应（HER）是水的电解反应产生氢气过程中最重要的一步,反应的效率和材料的特征密切相关。因此,开发新型、高效的催化材料成为了氢能利用的关键问题。近年来,非层状二维材料吸引了大家的注意,由于表面具有悬空键,增加了本身的活性,因此这些材料展现出了高的催化性能。以前的研究表明,岩盐结构碳化物有着高沸点,高硬度,以及良好的抗腐蚀性和抗氧化性,这些特点均有利于它们成为良好的催化材料。因此,研究非层状的岩盐结构二维碳化物并探索其在催化方面的应用具有极其重要的意义。基于密度泛函理论,本文预测了两种非层状二维碳化物材料—TiC（100）sheet和HfC（100）sheet,并探索了它们在催化方面的应用,旨在寻找新型的具有高催化能力的二维材料。本文的研究内容主要如下:（1）系统地研究了TiC（100）sheet的稳定性。内聚能,声子... 

【文章来源】：电子科技大学四川省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：61 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

Supercell模型示意图

第三章TiC(100)sheet的预测及其催化性能的第一性原理研究13本章我们预测了一种新型非层状二维碳化物材料—TiC(100)sheet，并探究了其作为HER催化材料的催化性能，TiC(100)sheet是从岩盐结构的体相TiC中截取（100）面获得。首先，我们研究了体相TiC的几何结构特征和电子性质。图3-3（a）所示的是体相TiC单胞的几何结构，我们可以观察到体相TiC单胞中总共包含8个原子，其中4个C原子和4个Ti原子。优化后的体相TiC单胞的晶格常数和Ti-C键长分别为4.33和2.16，晶格常数与以前的理论研究和实验研究的结果（4.33）一致[73,74]。体相TiC的态密度（DOS）如图3-3（b）所示，从DOS中我们观察到金属性的特征，该结果也与以前的报道相吻合[73,75]。上述关于体相TiC的基本性质的研究结果说明我们所采用的计算方法是准确的。图3-1TiC(100)sheet总能量随k点的变化趋势图3-2TiC(100)sheet总能量随动能截断值的变化趋势图3-4所示的是四种不同厚度的TiC(100)sheet的几何结构，TiC(100)sheet的厚度可以通过在体相TiC结构中截取不同的原子层数来控制。值得注意的是，为了方便厚度的表达，我们引入了“层”的概念来定义不同厚度的TiC(100)sheet，这里的“层”仅代表原子层，层间并没有层状材料所有的范德华力，例如：两层TiC

第三章TiC(100)sheet的预测及其催化性能的第一性原理研究13本章我们预测了一种新型非层状二维碳化物材料—TiC(100)sheet，并探究了其作为HER催化材料的催化性能，TiC(100)sheet是从岩盐结构的体相TiC中截取（100）面获得。首先，我们研究了体相TiC的几何结构特征和电子性质。图3-3（a）所示的是体相TiC单胞的几何结构，我们可以观察到体相TiC单胞中总共包含8个原子，其中4个C原子和4个Ti原子。优化后的体相TiC单胞的晶格常数和Ti-C键长分别为4.33和2.16，晶格常数与以前的理论研究和实验研究的结果（4.33）一致[73,74]。体相TiC的态密度（DOS）如图3-3（b）所示，从DOS中我们观察到金属性的特征，该结果也与以前的报道相吻合[73,75]。上述关于体相TiC的基本性质的研究结果说明我们所采用的计算方法是准确的。图3-1TiC(100)sheet总能量随k点的变化趋势图3-2TiC(100)sheet总能量随动能截断值的变化趋势图3-4所示的是四种不同厚度的TiC(100)sheet的几何结构，TiC(100)sheet的厚度可以通过在体相TiC结构中截取不同的原子层数来控制。值得注意的是，为了方便厚度的表达，我们引入了“层”的概念来定义不同厚度的TiC(100)sheet，这里的“层”仅代表原子层，层间并没有层状材料所有的范德华力，例如：两层TiC


本文编号：3287461