化学气相沉积法制备石墨烯、氮化硼及其异质结
发布时间：2021-08-13 21:29
石墨烯具有十分优异的性能——高电子迁移率、大比表面积、优良透光性、高热导率、高杨氏模量和硬度,但是石墨烯却是零带隙的半金属。而二维六方氮化硼（h-BN）具有和石墨烯极其相似的结构,由于具有出色的热稳定性、良好的导热性和电绝缘性、独特的紫外发光性能、高机械强度及介电等明显特点,在光电子器件、多功能涂层材料、介电材料等方面有着十分广阔的应用前景。石墨烯/h-BN异质结的出现为石墨烯、h-BN的研究带来了新的方向,如在石墨烯/h-BN异质结中发现的量子霍尔效应分形能谱、以h-BN为基底的石墨烯基器件的载流子迁移率得到了极大提升等。制备高性能器件对二维材料的尺寸、质量有极大的要求,如何制备高质量、大尺寸的二维材料成为了研究热点。化学气相沉积法（CVD）是制备大尺寸、高质量二维材料最有前景的方法,本文围绕CVD法制备石墨烯、h-BN二维材料及其异质结进行了研究,主要有以下几个内容:（1）通过使用低功率密度、超高斯分布、连续激光为加热热源,利用激光化学气相沉积法在多晶镍箔上快速制备大尺寸、高质量、层数可控的石墨烯;通过控制生长时间、激光功率密度、冷却速率、甲烷浓度等因素来控制石墨烯的质量与层数,得...
【文章来源】：武汉理工大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
h-BN的结构图
6以得到从几十纳米到毫米级的周期性排列的区域，并将其转移到包括柔性衬底在内的各种平台上。图1-3制备面内石墨烯/h-BN异质结的示意图：使用CVD法制备h-BN薄膜；通过氩离子对h-BN薄膜进行部分刻蚀得到预先设计的图案；用CVD法在刻蚀区域生长石墨烯[26]。Fig.1-3Illustrationofthefabricationprocedureforin-planegraphene/h-BNheterostructures.Steps:preparationofh-BNfilmsusingtheCVDmethod;partialetchingofh-BNbyargonionstogivepredesignedpatterns;subsequentCVDgrowthofgrapheneontheetchedregions.3.多功能涂层材料h-BN具有优异的热稳定性、化学稳定性和高的机械强度，可以作为金属的保护层以保护金属免受氧化，其在多功能涂层材料方面具有很大的应用前景。Li等[27]人发现被单层h-BN薄膜覆盖的铜箔在空气中加热到200oC时不会被氧化，但由于空穴等缺陷的存在，铜箔在较高温度下会逐渐被氧化。考虑到单层h-BN薄膜的厚度较小，Liu等[28]人在镍箔上制备了可控厚度的h-BN薄膜，并将其转移到铜箔上，他们发现5nm厚度的h-BN涂层可以使铜箔在500oC下保持超过30分钟而不被氧化，而对于镍基板，温度甚至高达1100oC。4.光电器件二维h-BN在波长为250-900nm范围内没有明显的吸收，表现出高的透明度（透射比99%），而在波长215nm处有紫外冷光特性，所以它广泛应用于深紫外（DUV）发光材料和激光器件等方面。Wang等[29]人用离子束溅射法在镍箔上制备大尺寸单晶h-BN，并制造了一个基于单层h-BN的光电探测器模型，证明了h-BN薄膜在DUV光电探测器方面的应用可能性。除此之外，在光子发射[30]、紫外激光器[31]方面也有应用。
8染，且制备的h-BN面积较校与其他方法相比，机械剥离法方便、经济、快捷，但却无法获得大面积、单层的h-BN纳米片，所以机械剥离法不适合实际大规模生产的应用。2.液相剥离法液相剥离法也称化学剥离，是一种使用表面活性剂分散及剥离h-BN纳米片的方法，其示意图如图1-4所示。Han等[37]人将液相剥离法首次应用于制备h-BN纳米片。他们以1,2-二氯乙烷溶液为溶剂，再通过超声处理制备得到了单层或少层h-BN纳米片。由于h-BN层间结合力较强，通常使用强溶剂作为h-BN的溶剂，如强极性溶液二甲基甲酰胺（DMF）、路易斯碱（ODA和PEG）、甲磺酸（MSA）等[38–40]。液相剥离法快速简便、且不受环境影响、产量高，是大规模制备h-BN纳米片的重要方法，但是其制备得到的h-BN质量不高、面积孝引入杂质多，不能满足高质量的石墨烯器件的要求。图1-4液相剥离法制备h-BN示意图。Fig.1-4Schematicdiagramofpreparationofh-BNbyliquidexfoliation.3.化学气相沉积法化学气相沉积法（CVD）是利用气体运输，前驱体分子在衬底进行分解、吸附、形核，然后沉积一层薄膜的方法。该方法是目前公认的制备大面积、高质量h-BN薄膜最有前景的制备方法，这对于h-BN的实际应用具有重要意义。CVD法制备h-BN的过程涉及3个步骤：（1）前驱体的分解；（2）分解分子在基板表面的吸附与扩散；（3）进一步成核、生长。图1-5是以氨硼烷为原料制备h-BN的原理图。
本文编号：3341171
【文章来源】：武汉理工大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
h-BN的结构图
6以得到从几十纳米到毫米级的周期性排列的区域，并将其转移到包括柔性衬底在内的各种平台上。图1-3制备面内石墨烯/h-BN异质结的示意图：使用CVD法制备h-BN薄膜；通过氩离子对h-BN薄膜进行部分刻蚀得到预先设计的图案；用CVD法在刻蚀区域生长石墨烯[26]。Fig.1-3Illustrationofthefabricationprocedureforin-planegraphene/h-BNheterostructures.Steps:preparationofh-BNfilmsusingtheCVDmethod;partialetchingofh-BNbyargonionstogivepredesignedpatterns;subsequentCVDgrowthofgrapheneontheetchedregions.3.多功能涂层材料h-BN具有优异的热稳定性、化学稳定性和高的机械强度，可以作为金属的保护层以保护金属免受氧化，其在多功能涂层材料方面具有很大的应用前景。Li等[27]人发现被单层h-BN薄膜覆盖的铜箔在空气中加热到200oC时不会被氧化，但由于空穴等缺陷的存在，铜箔在较高温度下会逐渐被氧化。考虑到单层h-BN薄膜的厚度较小，Liu等[28]人在镍箔上制备了可控厚度的h-BN薄膜，并将其转移到铜箔上，他们发现5nm厚度的h-BN涂层可以使铜箔在500oC下保持超过30分钟而不被氧化，而对于镍基板，温度甚至高达1100oC。4.光电器件二维h-BN在波长为250-900nm范围内没有明显的吸收，表现出高的透明度（透射比99%），而在波长215nm处有紫外冷光特性，所以它广泛应用于深紫外（DUV）发光材料和激光器件等方面。Wang等[29]人用离子束溅射法在镍箔上制备大尺寸单晶h-BN，并制造了一个基于单层h-BN的光电探测器模型，证明了h-BN薄膜在DUV光电探测器方面的应用可能性。除此之外，在光子发射[30]、紫外激光器[31]方面也有应用。
8染，且制备的h-BN面积较校与其他方法相比，机械剥离法方便、经济、快捷，但却无法获得大面积、单层的h-BN纳米片，所以机械剥离法不适合实际大规模生产的应用。2.液相剥离法液相剥离法也称化学剥离，是一种使用表面活性剂分散及剥离h-BN纳米片的方法，其示意图如图1-4所示。Han等[37]人将液相剥离法首次应用于制备h-BN纳米片。他们以1,2-二氯乙烷溶液为溶剂，再通过超声处理制备得到了单层或少层h-BN纳米片。由于h-BN层间结合力较强，通常使用强溶剂作为h-BN的溶剂，如强极性溶液二甲基甲酰胺（DMF）、路易斯碱（ODA和PEG）、甲磺酸（MSA）等[38–40]。液相剥离法快速简便、且不受环境影响、产量高，是大规模制备h-BN纳米片的重要方法，但是其制备得到的h-BN质量不高、面积孝引入杂质多，不能满足高质量的石墨烯器件的要求。图1-4液相剥离法制备h-BN示意图。Fig.1-4Schematicdiagramofpreparationofh-BNbyliquidexfoliation.3.化学气相沉积法化学气相沉积法（CVD）是利用气体运输，前驱体分子在衬底进行分解、吸附、形核，然后沉积一层薄膜的方法。该方法是目前公认的制备大面积、高质量h-BN薄膜最有前景的制备方法，这对于h-BN的实际应用具有重要意义。CVD法制备h-BN的过程涉及3个步骤：（1）前驱体的分解；（2）分解分子在基板表面的吸附与扩散；（3）进一步成核、生长。图1-5是以氨硼烷为原料制备h-BN的原理图。
本文编号：3341171
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