氮化碳负载AuPd纳米催化剂甲酸分解制氢性能
发布时间：2021-08-20 13:58
以氮化碳为载体,采用液相还原的方法制备了不同AuPd比例的AuxPd1-x/CN催化剂,并将催化剂用于甲酸分解反应中,研究其催化制氢性能。通过X-射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、X-射线光电子能谱（XPS）等方法对催化剂的结构进行了表征。结果表明,催化剂呈片状结构,Au、Pd纳米粒子形成了AuPd合金,并均匀地分散在氮化碳载体上,粒径大小约为2.4 nm。在348 K,FA∶SF=1∶5的反应条件下,Au0.25Pd0.75/CN表现了最佳的催化性能,初始转化频率达397 h-1。AuPd纳米粒子与氮化碳载体之间的相互作用,AuPd的比例、载体的性质和高分散的AuPd纳米粒子有助于提高催化剂的催化性能。
【文章来源】：化学研究与应用. 2020,32(06)北大核心CSCD
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
不同AuPd比例的AuxPd1-x/CN催化剂
图2是不同载体上负载型AuPd催化剂的XRD谱图。如图2所示,对于Au0.25Pd0.75/C催化剂,在2θ=38.2、44.4、64.6°时出现了衍射峰,可以归属为标准的Au衍射峰,在2θ=40.1、46.4、67.8°时出现了衍射峰,可以归属为标准的Pd衍射峰,说明未形成AuPd合金。对于Au0.25Pd0.75/CN催化剂,衍射峰位于Au衍射峰和Pd衍射峰之间,说明形成了AuPd合金。同时,对比不同载体上的AuPd催化剂各衍射峰的强度可以看出,氮化碳载体上金属的特征衍射峰较宽,表明形成的AuPd合金高度分散在氮化碳载体上。图3为Au0.25Pd0.75/C和Au0.25Pd0.75/CN催化剂的TEM图。从图3a中可以看出,AuPd粒子能够分布在碳载体上,但是粒子分布并不均匀。
图3 b为Au0.25Pd0.75/CN催化剂的TEM图。从图中可以看出,Au0.25Pd0.75/CN催化剂表现为二维片状结构,纳米粒子均匀地分散在氮化碳纳米片上,平均粒径大小为2.4 ± 0.2 nm(图3b插图),表明氮化碳载体中氮元素与金属的配位作用在纳米粒子分散上起到了重要的作用。从催化剂的高倍透射电镜图(图3c)可以看出,粒子的晶面间距为0.228 nm,介于面心立方Au(0.235 nm)和Pd(0.225 nm)之间,进一步确认了AuPd合金结构的存在,与XRD结果相一致。Au0.25Pd0.75/CN催化剂的Au 4f 和Pd 3d的 XPS谱图如图4所示。从图中可以看出,结合能为335.2 eV和340.6 eV的峰可归属为金属态Pd0,结合能为336.2 eV和342.5 eV的峰归属于Pd2+。结合能为83.1 eV和86.8 eV的峰归属为Au0,结合能为84.5 eV和88.2 eV的峰可归属为Au+。相较于纯Au的Au 4f,AuPd合金中Au 4f峰位置向低结合能方向转移,表明有电子从载体向Au和Pd进行了转移[15]。而这种电子转移,有可能成为AuPd合金表现出良好的催化性能的重要因素。
【参考文献】：
期刊论文
[1]多孔AuPd催化剂的制备及在甲酸制氢中的应用[J]. 刘军,王潇蕤,李容. 化学研究与应用. 2019(10)
[2]高效甲酸分解制氢钯基催化剂的研究进展[J]. 王珍珍,张文祥,贾明君. 黑龙江大学自然科学学报. 2018(06)
[3]含氮中孔碳负载的Au-Pd双金属催化剂在甲酸分解制氢中的催化性能[J]. 陈旸,高凌峰,邱镇,余正发,刘清港,王新葵. 工业催化. 2016(07)
本文编号：3353627
【文章来源】：化学研究与应用. 2020,32(06)北大核心CSCD
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
不同AuPd比例的AuxPd1-x/CN催化剂
图2是不同载体上负载型AuPd催化剂的XRD谱图。如图2所示,对于Au0.25Pd0.75/C催化剂,在2θ=38.2、44.4、64.6°时出现了衍射峰,可以归属为标准的Au衍射峰,在2θ=40.1、46.4、67.8°时出现了衍射峰,可以归属为标准的Pd衍射峰,说明未形成AuPd合金。对于Au0.25Pd0.75/CN催化剂,衍射峰位于Au衍射峰和Pd衍射峰之间,说明形成了AuPd合金。同时,对比不同载体上的AuPd催化剂各衍射峰的强度可以看出,氮化碳载体上金属的特征衍射峰较宽,表明形成的AuPd合金高度分散在氮化碳载体上。图3为Au0.25Pd0.75/C和Au0.25Pd0.75/CN催化剂的TEM图。从图3a中可以看出,AuPd粒子能够分布在碳载体上,但是粒子分布并不均匀。
图3 b为Au0.25Pd0.75/CN催化剂的TEM图。从图中可以看出,Au0.25Pd0.75/CN催化剂表现为二维片状结构,纳米粒子均匀地分散在氮化碳纳米片上,平均粒径大小为2.4 ± 0.2 nm(图3b插图),表明氮化碳载体中氮元素与金属的配位作用在纳米粒子分散上起到了重要的作用。从催化剂的高倍透射电镜图(图3c)可以看出,粒子的晶面间距为0.228 nm,介于面心立方Au(0.235 nm)和Pd(0.225 nm)之间,进一步确认了AuPd合金结构的存在,与XRD结果相一致。Au0.25Pd0.75/CN催化剂的Au 4f 和Pd 3d的 XPS谱图如图4所示。从图中可以看出,结合能为335.2 eV和340.6 eV的峰可归属为金属态Pd0,结合能为336.2 eV和342.5 eV的峰归属于Pd2+。结合能为83.1 eV和86.8 eV的峰归属为Au0,结合能为84.5 eV和88.2 eV的峰可归属为Au+。相较于纯Au的Au 4f,AuPd合金中Au 4f峰位置向低结合能方向转移,表明有电子从载体向Au和Pd进行了转移[15]。而这种电子转移,有可能成为AuPd合金表现出良好的催化性能的重要因素。
【参考文献】：
期刊论文
[1]多孔AuPd催化剂的制备及在甲酸制氢中的应用[J]. 刘军,王潇蕤,李容. 化学研究与应用. 2019(10)
[2]高效甲酸分解制氢钯基催化剂的研究进展[J]. 王珍珍,张文祥,贾明君. 黑龙江大学自然科学学报. 2018(06)
[3]含氮中孔碳负载的Au-Pd双金属催化剂在甲酸分解制氢中的催化性能[J]. 陈旸,高凌峰,邱镇,余正发,刘清港,王新葵. 工业催化. 2016(07)
本文编号：3353627
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