掺杂对氢氧直接合成过氧化氢用钯基催化剂的性能调控
发布时间：2021-08-25 11:57
过氧化氢是一种绿色、环保的化工原料,其自身具有强氧化性且使用后的产物无污染,因此广泛的应用于各个领域。过氧化氢的合成从最早的电解法到现在普遍使用的蒽醌法,它们存在反应条件苛刻、设备繁重、能源消耗量大等缺点,人们希望找到一种经济、便捷的绿色生产方法来替代传统的生产方式。直接合成法由于其原料为氢气和氧气,反应条件简单,受到人们广泛关注,但是它存在着反应的危险性较大、催化合成的产率和转化效率低等问题,需进一步研究。本论文通过在钯基催化剂中引入第二类金属和卤素两方面研究了其在氢氧直接合成过氧化氢反应中的催化活性,这为开发用于直接合成H2O2的高活性和选择性催化剂提供了有希望的策略。主要研究内容如下:（1）根据模拟计算预测PdW催化剂能表现出优异的催化性能,因此,本论文在不添加任何助剂的情况下采用工业浸渍法,分别以C,MgO,SiO2,TiO2,CeO2,Al2O3为载体,添加非贵金属钨合成PdW双金属催化剂,表征结果中可以看到金属颗粒均匀锚定在支撑面上,在性能测试中,W-Pd/MgO无论是在主反应还是副反应中均表现出良好的催化能力,W-Pd/Al2O3仅在主反应H2O2的合成中催化活性突出,归...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：107 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－３过硫酸铵法制备过氧化氢的装置图??－
性和Ｈ２０２的选择性。ＳｕｎＹａｎｙａｎ等人［４｜］筛选出了化学上不同的??碳和氮掺杂的介孔碳催化剂材料，探索其在对Ｈ２０２产生的电催化活性和选择性，??实验发现在酸性溶液中Ｈ２０２选择性高达９５－９８?％；在碱性溶液中，Ｈ２０２的催化??产率进一步提高，其中Ｈ０２？阴离子的产率高达５６１．７?ｍｎｉｏｌｇ＾ｈ＇?Ｈ２０２法拉第??选择性高于７０?％。Ｔｏｒｎ?Ｍｕｒａｙａｍａ等人［４２］采用改进的固态聚合物电解质（ＳＰＥ）??—裸露ＳＰＥ电解（Ｅｘｐ－ＳＰＥ）合成中性Ｈ２０２溶液。如图１－６所示，阴极是由表??面氧化处理过的活性炭（ＡＣ）、气相生长碳纤维（ＶＧＣＦ）和聚四氟乙烯（ＰＴＦＥ）??制成，ＡＣ表面的氧化处理和使用Ｎａｔｉｏｎ溶液对中性Ｈ２０２形成的电化学活性有??一定促进作用。Ｗａｎｇ?Ｗａｎｇ等人１：４３１展示了一种基于带有氧化碳电催化剂的锌－空??气电池的无能耗自发电式Ｈ２０２。希望能研制一种促进发生还原反应的阴极材料，??故使用阴极常用的催化材料－活性炭黑进行退火处理得到了氧化碳材料，在０．８?Ｖ??的工作电压下，功率密度为３６０?ＷｍｇＫｒ２的电池中，Ｈ２０２产率达到了?５．９３??ｍｏＵｇ＾Ｖ１。通过不断调节含氧基团的比例和ＤＦＴ计算，产生如此高的Ｈ２０２产??率归因于Ｃ－０－Ｃ和－ＣＨＯ对Ｈ２０２产生的贡献。??Ｅｔｅ＾ｙｓｉｓｊ?、??。瑜??２ｈ＋｛ｈ２〇）ｘ??Ｈ〇＾Ｑ－ｙ?，—?ｈ２〇（ｄ??＞４）??Ｊ?Ｏｅ—ｄ?ｗａｔｅｒ??图１－６?Ｔｏｍ?Ｍｕｍｙａｍａ等人改进的固态聚合物电解质（ＳＰＥ）??Ｆｉｇ．?１－６?Ｔｏｒｎ?Ｍｕｒａｙａｍａ?ｅｔ?ａｌ．?Ｉｍｐｒｏｖｅｄ?ｓｏ
?北京化工大学专业学位硕士研宂生学位论文???論??．ａｎｔｉ??Ｏ??￥??１?Ｊ?ｎ?１??丛１進??■酸溶硫酸铺??液?榇准溶液??图２－２铈量法滴定过氧化氢的示意图??Ｆｉｇ．?２－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｉｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ｐｅｒｏｘｉｄｅ?ｗｉｔｈ?ｃｅｒｉｕｍ．??２．４．２气相色谱工作站测试??本论文使用Ｇ４０００气相色谱仪来测定Ｈ２的含量，Ｇ４０００气相色谱仪的组成??结构如图２－３所示。其中分析条件为ＡＤ２２４双通道数据采集仪，需要测Ｈ２的含??量，故选择使用Ｈ２分子筛填充柱，整个测试过程中需要对反应环境设定一定的??检测温度，在这里根据设备适应条件设计如下：柱箱温度：７０?°Ｃ，注样器温度：??７０?°Ｃ，检测器温度：１００?°Ｃ，所有设定温度不宜过高，设定温度应在设备参数??允许的范围之内，载气ＳＮ２，气体通过气柱检测分析出气体的成分，并通过软??件Ａ５０００根据设定的参数确定标准曲线，再通过检测器检测到的Ｈ２气氛的数值??依据归一法来获得Ｈ：的含量，由此来根据公式得到Ｈ２的转化率。??气相色谱仪工作原理为：在使用前，需要通入一定量的载气（纯氮气）。将??待测气体从气相色谱的进气阀通入，在此操作要确定通气阀是打开状态，待测气??体足够量完全通入到色谱仪器中。待测气体会随着早已充满色谱仪器的载气（氮??气）进入色谱柱中，在这里色谱柱起到分离作用，色谱柱的选取会根据测量所需??气体配置的不同种类的柱子，因此，通入到色谱柱的气体会在此处分离进入到各??个检测器开始检测，并通过双通道数据采集仪将信号采集。??２８??
本文编号：3362074
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：107 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－３过硫酸铵法制备过氧化氢的装置图??－
性和Ｈ２０２的选择性。ＳｕｎＹａｎｙａｎ等人［４｜］筛选出了化学上不同的??碳和氮掺杂的介孔碳催化剂材料，探索其在对Ｈ２０２产生的电催化活性和选择性，??实验发现在酸性溶液中Ｈ２０２选择性高达９５－９８?％；在碱性溶液中，Ｈ２０２的催化??产率进一步提高，其中Ｈ０２？阴离子的产率高达５６１．７?ｍｎｉｏｌｇ＾ｈ＇?Ｈ２０２法拉第??选择性高于７０?％。Ｔｏｒｎ?Ｍｕｒａｙａｍａ等人［４２］采用改进的固态聚合物电解质（ＳＰＥ）??—裸露ＳＰＥ电解（Ｅｘｐ－ＳＰＥ）合成中性Ｈ２０２溶液。如图１－６所示，阴极是由表??面氧化处理过的活性炭（ＡＣ）、气相生长碳纤维（ＶＧＣＦ）和聚四氟乙烯（ＰＴＦＥ）??制成，ＡＣ表面的氧化处理和使用Ｎａｔｉｏｎ溶液对中性Ｈ２０２形成的电化学活性有??一定促进作用。Ｗａｎｇ?Ｗａｎｇ等人１：４３１展示了一种基于带有氧化碳电催化剂的锌－空??气电池的无能耗自发电式Ｈ２０２。希望能研制一种促进发生还原反应的阴极材料，??故使用阴极常用的催化材料－活性炭黑进行退火处理得到了氧化碳材料，在０．８?Ｖ??的工作电压下，功率密度为３６０?ＷｍｇＫｒ２的电池中，Ｈ２０２产率达到了?５．９３??ｍｏＵｇ＾Ｖ１。通过不断调节含氧基团的比例和ＤＦＴ计算，产生如此高的Ｈ２０２产??率归因于Ｃ－０－Ｃ和－ＣＨＯ对Ｈ２０２产生的贡献。??Ｅｔｅ＾ｙｓｉｓｊ?、??。瑜??２ｈ＋｛ｈ２〇）ｘ??Ｈ〇＾Ｑ－ｙ?，—?ｈ２〇（ｄ??＞４）??Ｊ?Ｏｅ—ｄ?ｗａｔｅｒ??图１－６?Ｔｏｍ?Ｍｕｍｙａｍａ等人改进的固态聚合物电解质（ＳＰＥ）??Ｆｉｇ．?１－６?Ｔｏｒｎ?Ｍｕｒａｙａｍａ?ｅｔ?ａｌ．?Ｉｍｐｒｏｖｅｄ?ｓｏ
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