羟基磷灰石负载Ru催化氨硼烷产氢性能研究
发布时间：2021-08-27 05:03
采用浸渍-还原法制备了Ru/羟基磷灰石（HAP）催化剂,并考察了Ru负载量、还原剂硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/HAP催化BH3NH3水解产氢的影响.结果表明:当Ru的负载质量分数为0.3%、Ru与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1.0∶2.2、还原温度为303 K时,Ru/HAP催化剂催化BH3NH3水解产氢的转化频率TOF为125 mol H2·mol-1Ru·min-1.当搅拌转速为450 r·min-1时,外扩散限制消除,产氢速率最大.产氢速率与催化剂浓度成正比,氨硼烷水解产氢反应由催化剂界面反应控制,Ru/HAP催化剂催化BH3NH3水解产氢反应对催化剂浓度反应级数为0.8.随着反应温度的升高,氨硼烷产氢速率系数增大,副产物偏硼酸钠越易从催化剂表面脱附,产氢速率逐渐增大.反应动力学计算表明Ru/HAP催化剂催化BH
【文章来源】：江西师范大学学报(自然科学版). 2020,44(04)北大核心
【文章页数】：5 页
【部分图文】：
在不同用量下Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢性能
图4给出了在不同搅拌速率下Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢的性能.从图4可看出,随搅拌速率增加,氨硼烷向催化剂表面的传质及产物氢气和偏硼酸钠从催化剂表面脱附速率加快,氨硼烷水解产氢速率逐渐增加.当搅拌速率为450 r·min-1时,氨硼烷水解产氢速率最大.再增加搅拌速率,氨硼烷水解产氢速率几乎不变,这说明当搅拌转速为450 r·min-1时外扩散限制消除.图5(a)给出在不同用量下Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢的性能.从图5(a)可看出,随着Ru/HAP催化剂量的增加,氨硼烷水解产氢速率逐渐增大.这表明可以通过调节Ru/HAP催化剂的用量来控制氨硼烷水解产氢的速率.图5(b)给出了Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢速率与催化剂用量之间的关系.从图5(b)可看出,催化剂用量与氨硼烷水解产氢速率呈线性关系,这说明在该反应条件下氨硼烷水解产氢反应在催化剂界面控制下已消除内外控制的影响[15].图5(c)给出了产氢速率与催化剂浓度的对数关系.从图5(c)可看出,以产氢速率的对数对催化剂浓度的对数作图并拟合,得到了1条斜率为0.8的直线,这表明氨硼烷水解产氢反应对催化剂浓度的反应级数为0.8.刘蒲等[16]发现磁性花生壳负载的钯催化剂催化氨硼烷水解产氢反应对催化剂浓度的反应级数为1.0.
图3(a)给出了在不同还原温度下制备的Ru/HAP催化剂的XRD图.从图3(a)可看出,在不同还原温度下制备的Ru/HAP催化剂样品上都只出现了六方相Ca5(PO4)3OH特征衍射峰,未出现金属Ru的特征衍射峰,这说明Ru高度分散在载体HAP上.图3(b)给出了在不同还原温度下制备的Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢性能.从图3(b)可看出,随着还原温度升高,制备的Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢的速率几乎不变.在一般情况下,随还原温度升高,Ru的粒径长大,会导致催化剂活性降低[12].这说明以HAP做载体可有效抑制Ru的粒径长大.Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢的转化频率TOF为125 mol H2·mol-1Ru·min-1,高于文献[13-14]报道的贵金属Ru催化剂.2.2 反应条件
【参考文献】：
期刊论文
[1]氨硼烷分解制氢及其再生的研究进展[J]. 李燕,邓雨真,俞晶铃,黎四芳. 化工进展. 2019(12)
[2]静电纺丝技术在氨硼烷水解脱氢催化剂制备中的应用[J]. 张帅,王斯瑶,姜召,方涛. 化工进展. 2019(07)
[3]磁性花生壳负载钯催化剂的制备及催化氨硼烷释氢性能[J]. 朱玉玲,郑修成,刘蒲. 信阳师范学院学报(自然科学版). 2019(02)
[4]钴-硼/二氧化锆催化剂催化硼氢化钠水解制氢研究[J]. 孙海杰,陈凌霞,张玉凤,安冬东,刘聪. 无机盐工业. 2019(03)
[5]非晶态合金Ru-B/ZrO2催化剂催化硼氢化钠水解制氢性能的研究[J]. 孙海杰,黄振旭,王雅苹,苏曼菲,李永宇,刘仲毅,刘寿长. 化工新型材料. 2018(01)
[6]氨硼烷水解制氢催化剂载体的研究进展[J]. 桑琬璐,李兰兰,高若源,王晨阳,杨晓婧. 材料导报. 2017(17)
[7]第四周期过渡金属催化硼氢化钠分解制氢研究[J]. 孙海杰,陈凌霞,黄振旭,李晓燕,李永宇,刘仲毅,刘寿长. 无机盐工业. 2017(05)
[8]还原介质和还原温度对Ru-Zn催化苯选择加氢制环己烯性能的影响[J]. 孙海杰,陈凌霞,黄振旭,孙良玲,李永宇,刘寿长,刘仲毅. 化工进展. 2017(08)
[9]Ru/Ce（OH）CO3纳米复合材料催化氨硼烷水解产氢（英文）[J]. 陈健民,卢章辉,熊丽华. 无机化学学报. 2016(10)
[10]氨硼烷水解制氢的研究进展[J]. 杨兰,罗威,程功臻. 大学化学. 2014(06)
本文编号：3365705
【文章来源】：江西师范大学学报(自然科学版). 2020,44(04)北大核心
【文章页数】：5 页
【部分图文】：
在不同用量下Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢性能
图4给出了在不同搅拌速率下Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢的性能.从图4可看出,随搅拌速率增加,氨硼烷向催化剂表面的传质及产物氢气和偏硼酸钠从催化剂表面脱附速率加快,氨硼烷水解产氢速率逐渐增加.当搅拌速率为450 r·min-1时,氨硼烷水解产氢速率最大.再增加搅拌速率,氨硼烷水解产氢速率几乎不变,这说明当搅拌转速为450 r·min-1时外扩散限制消除.图5(a)给出在不同用量下Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢的性能.从图5(a)可看出,随着Ru/HAP催化剂量的增加,氨硼烷水解产氢速率逐渐增大.这表明可以通过调节Ru/HAP催化剂的用量来控制氨硼烷水解产氢的速率.图5(b)给出了Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢速率与催化剂用量之间的关系.从图5(b)可看出,催化剂用量与氨硼烷水解产氢速率呈线性关系,这说明在该反应条件下氨硼烷水解产氢反应在催化剂界面控制下已消除内外控制的影响[15].图5(c)给出了产氢速率与催化剂浓度的对数关系.从图5(c)可看出,以产氢速率的对数对催化剂浓度的对数作图并拟合,得到了1条斜率为0.8的直线,这表明氨硼烷水解产氢反应对催化剂浓度的反应级数为0.8.刘蒲等[16]发现磁性花生壳负载的钯催化剂催化氨硼烷水解产氢反应对催化剂浓度的反应级数为1.0.
图3(a)给出了在不同还原温度下制备的Ru/HAP催化剂的XRD图.从图3(a)可看出,在不同还原温度下制备的Ru/HAP催化剂样品上都只出现了六方相Ca5(PO4)3OH特征衍射峰,未出现金属Ru的特征衍射峰,这说明Ru高度分散在载体HAP上.图3(b)给出了在不同还原温度下制备的Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢性能.从图3(b)可看出,随着还原温度升高,制备的Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢的速率几乎不变.在一般情况下,随还原温度升高,Ru的粒径长大,会导致催化剂活性降低[12].这说明以HAP做载体可有效抑制Ru的粒径长大.Ru/HAP催化剂催化氨硼烷水解产氢的转化频率TOF为125 mol H2·mol-1Ru·min-1,高于文献[13-14]报道的贵金属Ru催化剂.2.2 反应条件
【参考文献】：
期刊论文
[1]氨硼烷分解制氢及其再生的研究进展[J]. 李燕,邓雨真,俞晶铃,黎四芳. 化工进展. 2019(12)
[2]静电纺丝技术在氨硼烷水解脱氢催化剂制备中的应用[J]. 张帅,王斯瑶,姜召,方涛. 化工进展. 2019(07)
[3]磁性花生壳负载钯催化剂的制备及催化氨硼烷释氢性能[J]. 朱玉玲,郑修成,刘蒲. 信阳师范学院学报(自然科学版). 2019(02)
[4]钴-硼/二氧化锆催化剂催化硼氢化钠水解制氢研究[J]. 孙海杰,陈凌霞,张玉凤,安冬东,刘聪. 无机盐工业. 2019(03)
[5]非晶态合金Ru-B/ZrO2催化剂催化硼氢化钠水解制氢性能的研究[J]. 孙海杰,黄振旭,王雅苹,苏曼菲,李永宇,刘仲毅,刘寿长. 化工新型材料. 2018(01)
[6]氨硼烷水解制氢催化剂载体的研究进展[J]. 桑琬璐,李兰兰,高若源,王晨阳,杨晓婧. 材料导报. 2017(17)
[7]第四周期过渡金属催化硼氢化钠分解制氢研究[J]. 孙海杰,陈凌霞,黄振旭,李晓燕,李永宇,刘仲毅,刘寿长. 无机盐工业. 2017(05)
[8]还原介质和还原温度对Ru-Zn催化苯选择加氢制环己烯性能的影响[J]. 孙海杰,陈凌霞,黄振旭,孙良玲,李永宇,刘寿长,刘仲毅. 化工进展. 2017(08)
[9]Ru/Ce（OH）CO3纳米复合材料催化氨硼烷水解产氢（英文）[J]. 陈健民,卢章辉,熊丽华. 无机化学学报. 2016(10)
[10]氨硼烷水解制氢的研究进展[J]. 杨兰,罗威,程功臻. 大学化学. 2014(06)
本文编号：3365705
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