高效发光零维金属卤化物材料的合成及光学性能研究
发布时间:2021-08-31 15:41
近年来,金属卤化物材料受到国内外研究者的广泛关注。该类材料由于具有发光量子效率高、稳定性好等优异性能,使得它们在太阳能电池、光探测器、发光二极管等光电子器件领域展现出良好的应用前景。该领域以往研究主要集中在三维金属卤化物材料的制备、物性表征及器件应用,相比之下零维金属卤化物的制备及发光机理研究明显滞后。本论文以Cs4PbBr6和(C9NH20)2SnBr4两类零维金属卤化物材料作为研究对象,对其晶体生长过程展开深入研究,进一步明确了零维金属卤化物材料的发光机理。具体研究结果如下:首先,针对全无机钙钛矿提出了一种简单,可扩展的溶解-再结晶室温自组装策略,使用低成本、低毒性的反应前驱体,成功制备出近100%荧光量子效率且具有良好稳定性的Cs4PbBr6/CsPbBr3金属卤化物复合材料,合成产率高达71%。通过同步辐射XRD等实验表征以及相关理论计算,确认了高效发光源于零维Cs4PbBr6包裹的少量CsPbBr3纳米晶,这一发现解决了 Cs4PbBr6绿光发射机理长久以来的争议。在此基础上,基于绿光发射的Cs4PbBr6/CsPbBr3复合材料结合红光发射的K2SiF6:Mn4+,构建了蓝...
【文章来源】:苏州大学江苏省 211工程院校
【文章页数】:77 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图1.1钙钛矿晶体结构图:(a)?B原子与X原子形成6配位结构;(b)?A原子与X原子构成12配??位结构:w(c)双钙钛矿C^AgBiBh的晶体结构(橙色、灰色、绿松石和棕色球体分别代表??Bi、Ag、Cs和Br原子):(d)Cs2AgBiBr6单晶;⑷Cs2AgBiBr6中的BP面心立方晶格,由四??面体组成|321??
第一章?高效发光零维金属卤化物材料的合成及光学性能研究??顺-1,3-双(甲基氨基)环己烷)(图1.2⑻和(b)所示),由于激子自陷而显示出宽??带发射[54]。显示出不同光物理性质的准2D钙钛矿己经得到广泛的研究[55]。例如,通??过一锅法合成出了一系列纳米级准2D溴化铅钙钛矿,展现出从蓝光到绿光的可调发??射[27]。同年,Kanatzidis研究组报道了准2Df丐钛矿EA4Pb:5Bn〇-xClx,化合物由于无机??结构高度扭曲展现出可调的白光发射[56]。??…??my?r]??i■一-??(d)?^?d?(e)?%L??{EDBE}|PbCg《1-C!)?(EDBE^lPbBfJ?(2^r)??图1.2(3)沿3〇面和〇5)1)(:-面(£78^1八片卜81'4晶体结构图;((;)在紫外灯下照射下??(CyBMA)PbBr4?晶体的照片;[54](EDBEMPbX4]的?X?射线结构:(d)X?=?Cl(l-Cl),?(e)X?=?Br(2-??Br);绿松石、紫色、掠色、橙色、红色、蓝色和灰色球体分别代表Pb、I、Br、Cl、0、N和??C原子;插图显示了?Pb的配位环境[57]??Fig.?1.2?(a)?Crystal?packing?diagram?for?(CyBMA)PbBr4?showing?propagation?of?|PbBr6j4"??octahedron?along?the?ac-plane;?(b)?packing?along?the?bc-plane?revealing?twist?of?the?Pb-Br?chains;??(c)?photographs?of?a?(CyBM
第一章?高效发光零维金属卤化物材料的合成及光学性能研究??i,d)4k,?(c)?^?W:;??^?v?x*>,/?^?^?12?^??■滅:H樹'?u????y?:4?4^?i?^?#?:十??fff#??图1.3(a-b)lD钙钦矿C4N2H14PbBr4的晶体结构(红、绿、蓝和灰色球体分别代表铅原子、溴??原子、氮原子和碳原子)[29];?(b-c)(C6HnN)2Bil5链沿《轴的分子结构;(d)邻近链沿b轴的相??对取向[62]??Fig.?1.3?(a)?Structure?of?ID?pcrovskite?C4N2HuPbBr4?(red?spheres:?lead?atoms;?green?spheres:??bromine?atoms;?blue?spheres:?nitrogen?atoms;?grey?spheres:?carbon?atoms);^2?^?(b-c)?Molecular??structures?of?(C6Hi3N)2BiIs?packing?view?of?zigzag?chains?along?the?a?axis,?(d)?Relative?orientation??of?the?neighboring?chains?along?the?b?axisJ62^??1.2.4零维金属卤化物??〇D金属卤化物粗略的可分为OD纯无机金属卤化物(一价元素为碱金属元素,??如Cs)和0D杂化金属卤化物(一价元素为有机基团,如C4N2H14X、C9NH2〇等)。??0D纯无机金属卤化物中具有大于3.2eV宽带隙的Cs4PbBr6,因其高PLQY和良好的??稳定性受到广泛关注。然而对于它
本文编号:3375159
【文章来源】:苏州大学江苏省 211工程院校
【文章页数】:77 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图1.1钙钛矿晶体结构图:(a)?B原子与X原子形成6配位结构;(b)?A原子与X原子构成12配??位结构:w(c)双钙钛矿C^AgBiBh的晶体结构(橙色、灰色、绿松石和棕色球体分别代表??Bi、Ag、Cs和Br原子):(d)Cs2AgBiBr6单晶;⑷Cs2AgBiBr6中的BP面心立方晶格,由四??面体组成|321??
第一章?高效发光零维金属卤化物材料的合成及光学性能研究??顺-1,3-双(甲基氨基)环己烷)(图1.2⑻和(b)所示),由于激子自陷而显示出宽??带发射[54]。显示出不同光物理性质的准2D钙钛矿己经得到广泛的研究[55]。例如,通??过一锅法合成出了一系列纳米级准2D溴化铅钙钛矿,展现出从蓝光到绿光的可调发??射[27]。同年,Kanatzidis研究组报道了准2Df丐钛矿EA4Pb:5Bn〇-xClx,化合物由于无机??结构高度扭曲展现出可调的白光发射[56]。??…??my?r]??i■一-??(d)?^?d?(e)?%L??{EDBE}|PbCg《1-C!)?(EDBE^lPbBfJ?(2^r)??图1.2(3)沿3〇面和〇5)1)(:-面(£78^1八片卜81'4晶体结构图;((;)在紫外灯下照射下??(CyBMA)PbBr4?晶体的照片;[54](EDBEMPbX4]的?X?射线结构:(d)X?=?Cl(l-Cl),?(e)X?=?Br(2-??Br);绿松石、紫色、掠色、橙色、红色、蓝色和灰色球体分别代表Pb、I、Br、Cl、0、N和??C原子;插图显示了?Pb的配位环境[57]??Fig.?1.2?(a)?Crystal?packing?diagram?for?(CyBMA)PbBr4?showing?propagation?of?|PbBr6j4"??octahedron?along?the?ac-plane;?(b)?packing?along?the?bc-plane?revealing?twist?of?the?Pb-Br?chains;??(c)?photographs?of?a?(CyBM
第一章?高效发光零维金属卤化物材料的合成及光学性能研究??i,d)4k,?(c)?^?W:;??^?v?x*>,/?^?^?12?^??■滅:H樹'?u????y?:4?4^?i?^?#?:十??fff#??图1.3(a-b)lD钙钦矿C4N2H14PbBr4的晶体结构(红、绿、蓝和灰色球体分别代表铅原子、溴??原子、氮原子和碳原子)[29];?(b-c)(C6HnN)2Bil5链沿《轴的分子结构;(d)邻近链沿b轴的相??对取向[62]??Fig.?1.3?(a)?Structure?of?ID?pcrovskite?C4N2HuPbBr4?(red?spheres:?lead?atoms;?green?spheres:??bromine?atoms;?blue?spheres:?nitrogen?atoms;?grey?spheres:?carbon?atoms);^2?^?(b-c)?Molecular??structures?of?(C6Hi3N)2BiIs?packing?view?of?zigzag?chains?along?the?a?axis,?(d)?Relative?orientation??of?the?neighboring?chains?along?the?b?axisJ62^??1.2.4零维金属卤化物??〇D金属卤化物粗略的可分为OD纯无机金属卤化物(一价元素为碱金属元素,??如Cs)和0D杂化金属卤化物(一价元素为有机基团,如C4N2H14X、C9NH2〇等)。??0D纯无机金属卤化物中具有大于3.2eV宽带隙的Cs4PbBr6,因其高PLQY和良好的??稳定性受到广泛关注。然而对于它
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