基于微流控的石墨烯基材料组装、修饰及应用
发布时间：2021-09-01 02:46
石墨烯基材料由于其优异的性能,已经被广泛用于生物医疗、储能、环境修复等领域。然而,由于石墨烯基材料制备工艺的不成熟,导致其片层大小不一,性能极其不稳定,无法实现实际应用。为了解决这一问题,科学家们试图将石墨烯基材料的片层进行组装,利用平均效应和协同效应,制备性能稳定的石墨烯基组装体。目前已经实现了石墨烯基材料的零维、一维、二维和三维组装。但现有的石墨烯基材料组装方法很多都存在成本能耗高、批量化生产困难、制备重现性差的缺点。基于此,本文将微流控技术应用于石墨烯基材料的组装中,充分利用了微流控技术在材料组装和精确化修饰方面的独特优势,如流体精确操控、能耗低、可大批量平行制备等。最终,本文采用微流控技术简易制备出5种不同结构形态的石墨烯基材料组装体,并探究了它们在不同领域的应用。本文的主要研究结果如下:（1）基于共轴玻璃毛细管微流控,实现了零维球形GO基微马达均一化、高产量的制备。通过调控GO基材料的浓度制备了不同形状的微马达,调控油相和GO基材料的流速制备了不同大小的球形微马达。微马达在H2O2驱动下的运动路径和速度与H2O...
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：163 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
碳系家族成员示意图
华中科技大学博士学位论文3其基本原理是在一种晶格结构上通过晶格匹配制备出另外一种晶体，通过这种方法制备出的石墨烯具有较高的质量和均一性，且能够实现大面积制备。金属催化外延生长法是指在高真空条件下，将碳氢化合物气体通入到具有催化性质的金属基底表面，气体被吸附到金属表面，再通过加热使碳氢化合物催化脱氢就可以制备出石墨烯。由于气体无法重复吸收，因此通过金属催化外延生长法制备出的石墨烯多为单层。SiC外延生长法是指在高温（1400℃以上）和超高真空环境下，使SiC中的碳硅键发生高温裂解，硅原子会比碳原子更快地从基底上脱附下来，从而使表面滞留的碳原子发生重构而形成石墨烯。总的来说，外延生长法可以制备出大面积和高质量的石墨烯，但是该方法所需条件苛刻，成本较高。溶液剥离法：这种方法也可以叫作超声辅助剥离法[26]，首先将石墨分散到DMF(N’N-二甲基甲酰胺)，NMP（甲基吡咯烷酮），ODCB（邻二氯苯）等有机溶剂中，让溶剂进入到石墨层间，之后通过超声破坏石墨层间的范德华力，就可以实现层层剥离，制备出高质量的石墨烯[27-30]。这种方法需要进行长时间的超声，因此制备出的石墨烯尺寸较小，但是引入的化学缺陷较少。图1-2表面活性剂存在（右下）和不存在（右上）条件下液相剥离过程示意图[26]。Figure1-2Schematicdiagramoftheliquid-phaseexfoliationprocessofgraphiteintheabsence(top-right)andpresence(bottom-right)ofsurfactantmolecules[26].
华中科技大学博士学位论文4有机合成法：该方法试图通过有机反应来制备石墨烯[31]，由于多环芳香烃可以被视作石墨烯片层的一部分，因此如何制备出多碳原子的多环芳香烃成为了有机合成石墨烯的重点。Mullen等人通过Diels–Alder反应和氧化脱氢环化反应成功地制备出了具有222个碳原子的石墨烯片（图1-3）[32]，之后又通过相似的方法制备出了石墨烯纳米带[33]，它的尺寸可达到12nm。对于更大尺寸的石墨烯的制备，由于有限的溶解性以及副反应的存在，目前还是难以实现。但是该方法能够明确定义石墨烯的尺寸，形状和边界结构。图1-3石墨烯有机合成过程示意图。（A）石墨烯纳米片（42个碳原子）[31]；（B）石墨烯纳米片（222个碳原子）[32]；（C-D）石墨烯纳米带[33]。Figure1.3Schematicdiagramoftheorganicsynthesisforgraphene.(A)graphenediscwith42carbonatoms[31];(B)graphenediscwith222carbonatoms[32];(C-D)graphenenanoribbon[33].氧化石墨烯（GO）还原法：该方法是在GO的基础上通过一系列的还原方法如化学还原[34-37]、热还原[38,39]、电化学还原[40,41]、光还原[42-44]等脱除GO表面的含氧官能团，从而得到石墨烯。该方法操作简单，成本低，有望实现大批量制备石墨烯。化学还原主要是通过一些具有还原性的化学或生物试剂如水合肼、维生素C、氢碘酸、硼氢化钠、对苯二酚、硫化氢、强碱、牛血清蛋白、谷胱甘肽、半胱氨酸等，以及一些还原性的金属如铁、铜、锌等来对GO进行还原。热还原是指在无氧条件下将GO加热到一定温度使含氧官能团分解，从而得到石墨烯。电化学还原法是通过在较负的电势区间进行循环伏安来脱除含氧官能团。光还原是通过激光、紫外光、聚集的太阳光等来对GO表面进行照射，由于光热效应的存在，会使光照射的GO
本文编号：3376128
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：163 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
碳系家族成员示意图
华中科技大学博士学位论文3其基本原理是在一种晶格结构上通过晶格匹配制备出另外一种晶体，通过这种方法制备出的石墨烯具有较高的质量和均一性，且能够实现大面积制备。金属催化外延生长法是指在高真空条件下，将碳氢化合物气体通入到具有催化性质的金属基底表面，气体被吸附到金属表面，再通过加热使碳氢化合物催化脱氢就可以制备出石墨烯。由于气体无法重复吸收，因此通过金属催化外延生长法制备出的石墨烯多为单层。SiC外延生长法是指在高温（1400℃以上）和超高真空环境下，使SiC中的碳硅键发生高温裂解，硅原子会比碳原子更快地从基底上脱附下来，从而使表面滞留的碳原子发生重构而形成石墨烯。总的来说，外延生长法可以制备出大面积和高质量的石墨烯，但是该方法所需条件苛刻，成本较高。溶液剥离法：这种方法也可以叫作超声辅助剥离法[26]，首先将石墨分散到DMF(N’N-二甲基甲酰胺)，NMP（甲基吡咯烷酮），ODCB（邻二氯苯）等有机溶剂中，让溶剂进入到石墨层间，之后通过超声破坏石墨层间的范德华力，就可以实现层层剥离，制备出高质量的石墨烯[27-30]。这种方法需要进行长时间的超声，因此制备出的石墨烯尺寸较小，但是引入的化学缺陷较少。图1-2表面活性剂存在（右下）和不存在（右上）条件下液相剥离过程示意图[26]。Figure1-2Schematicdiagramoftheliquid-phaseexfoliationprocessofgraphiteintheabsence(top-right)andpresence(bottom-right)ofsurfactantmolecules[26].
华中科技大学博士学位论文4有机合成法：该方法试图通过有机反应来制备石墨烯[31]，由于多环芳香烃可以被视作石墨烯片层的一部分，因此如何制备出多碳原子的多环芳香烃成为了有机合成石墨烯的重点。Mullen等人通过Diels–Alder反应和氧化脱氢环化反应成功地制备出了具有222个碳原子的石墨烯片（图1-3）[32]，之后又通过相似的方法制备出了石墨烯纳米带[33]，它的尺寸可达到12nm。对于更大尺寸的石墨烯的制备，由于有限的溶解性以及副反应的存在，目前还是难以实现。但是该方法能够明确定义石墨烯的尺寸，形状和边界结构。图1-3石墨烯有机合成过程示意图。（A）石墨烯纳米片（42个碳原子）[31]；（B）石墨烯纳米片（222个碳原子）[32]；（C-D）石墨烯纳米带[33]。Figure1.3Schematicdiagramoftheorganicsynthesisforgraphene.(A)graphenediscwith42carbonatoms[31];(B)graphenediscwith222carbonatoms[32];(C-D)graphenenanoribbon[33].氧化石墨烯（GO）还原法：该方法是在GO的基础上通过一系列的还原方法如化学还原[34-37]、热还原[38,39]、电化学还原[40,41]、光还原[42-44]等脱除GO表面的含氧官能团，从而得到石墨烯。该方法操作简单，成本低，有望实现大批量制备石墨烯。化学还原主要是通过一些具有还原性的化学或生物试剂如水合肼、维生素C、氢碘酸、硼氢化钠、对苯二酚、硫化氢、强碱、牛血清蛋白、谷胱甘肽、半胱氨酸等，以及一些还原性的金属如铁、铜、锌等来对GO进行还原。热还原是指在无氧条件下将GO加热到一定温度使含氧官能团分解，从而得到石墨烯。电化学还原法是通过在较负的电势区间进行循环伏安来脱除含氧官能团。光还原是通过激光、紫外光、聚集的太阳光等来对GO表面进行照射，由于光热效应的存在，会使光照射的GO
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