界面层对NaTaO 3 :La复合薄膜光催化剂的影响及其光解水活性研究
发布时间：2021-09-03 08:03
随着经济的迅速发展,能源过度消耗伴随着环境污染等现象成为人类面临的巨大挑战之一。因此为了减缓资源危机和减弱环境污染,找到清洁、可循环的能源迫在眉睫。氢作为一种具备清洁低碳、应用面广、便与储存等优点的二次能源,引起了全球范围的高度关注。另外,为了降低生产成本,诸多科学家利用广泛的太阳能作为产氢的一次能源成为当下热门研究,其中使用半导体光催化材料裂解水生产出H2是比较理想的办法之一。由于光催化剂作为光裂解水制氢中的核心材料,因此人们不断探索更优质的光催化剂。在半导体光催化材料中,具备钙钛矿结构的NaTaO3由于其较高的稳定性和在紫外灯照射下优异的光催化活性引发各国学者的大量研究。而为了进一步提高NaTaO3催化剂的光解水活性,本文通过对NaTaO3掺杂La使其表面形成具有序阶梯结构的颗粒粉末。不过,传统的粉末光催化剂有如下几点不足:首先,在光解水实验中,需将催化剂（粉末状）添加到溶液里,这使得粉末光催化材料散布在液体中,不方便回收再次利用;其次,光催化分解水过程中产生的是氢气和氧气的混合气体,很难单独分...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
环境现状与全球能源结构图
第一章绪论3效地将光能变为化学能[4,13]。在反应过程中，对光催化材料有一定的标准。根据热力学条件指出，半导体的能带位置应与氢和氧的电势相符合，即导带的位置需比氢电极的反应电势(0eV)更低一些，这样才能够让光电子的能量达到析氢反应要求；价带所处位置要高于氧电极的反应电势(1.23eV)，让空穴可以发生氧化水的反应；并且禁带宽度Eg要满足：1.23eV＜Eg＜3.26eV，以有效吸收光谱中的光子。如图1.2为部分半导体光催化材料的能带位置分布图。图1.2部分半导体材料能带位置分布图1.3半导体光催化剂1.3.1半导体光催化剂光裂解水制氢原理半导体光催化材料可以裂解水制取氢气源于物质本身具备的光电性能。根据能带理论分析，物质的能带构成是由导带(CB,conductionband)和价带(VB,valenceband)所组成，其中导带是最低空能带，价带是最高占有能带。两个能带之间的区域部分被称为禁带，其宽度的大小就是禁带宽度，又叫做带隙(Eg)[14,15]。半导体的吸光波长λg可通过公式1.1分析[16]：λg=1240/Eg…………………………………………（1.1）得知Eg越小，就能够更大范围的吸收光。半导体催化剂光裂解水制氢的基本原理是：在光辐射材料时，若光子能量大于或等于半导体自身的禁带宽度，则能激起材料体内的电子，从最顶部的电子占据分子轨道（价带-HOMO）跃迁到最末端的电子未占据分子轨道（导带-LUMO），进而在价带上保留了空穴(h+)，导带上出现了电子(e-)，分别具备氧化和还原的能力，因此在半导体材料的不同
第一章绪论4位置将水分解。也就是说半导体导带的底部要高于H+/H2电位(pH=0,E0=0eV)，导带位置越往上，说明电位越负，还原的本领就越强。相反半导体价带的顶部要比O2/H2O(pH=0,ENHE=+1.23eV)更低，即说明价带的位置越低，电位越正，氧化本领越优异[17]。半导体光催化材料光解水产氢机理如图1.3所示。具体的光催化机理可以表示为[18,19]：222222222222222,OOHOHOOHOHOOHHOHOOeOOHOHhstphotocatalHheOy图1.3半导体光催化材料光解水产氢机理图1.3.2半导体光催化剂性能的影响因素及解决措施在光解水实验中材料性能的高低，本质上取决于半导体材料在应用过程中产生电子空穴的运输效率，其中最重要的就是要避免光生载流子的复合作用造成大量电子空穴对再结合成水的现象，以此严重降低催化剂活性。具体涉及的问题如半导体能带的结构、半导体的种类、晶体的结晶度、晶体形貌特征等因素。（1）半导体能带的结构对于半导体材料作为光催化剂其能带有一定的标准，导带和价带的位置各自应高于H2/H2O和低于O2/H2O的电位，也就是说禁带宽度应大于理论值1.23eV[17]。因此，催化剂的光谱响应范围与材料的禁带宽度有关，Eg越窄响应范围越广，就可以使大量的光能被利用，以此形成较多的光生载流子。总的来
【参考文献】：
期刊论文
[1]p-n异质结光催化剂的制备及性能的研究进展[J]. 郑先君,黄娟,魏丽芳,魏明宝,魏永杰. 河南化工. 2011(05)
[2]新型钙钛矿及尖晶石型光催化材料研究进展[J]. 李景刚,姜妍彦,周靖. 玻璃与搪瓷. 2005(01)
[3]复合纳米微粒Rh3+/TiO2/SnO2的合成、表征及光催化降解4-（2-吡啶偶氮）间苯二酚的研究[J]. 崔玉民,范少华. 感光科学与光化学. 2003(03)
本文编号：3380741
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
环境现状与全球能源结构图
第一章绪论3效地将光能变为化学能[4,13]。在反应过程中，对光催化材料有一定的标准。根据热力学条件指出，半导体的能带位置应与氢和氧的电势相符合，即导带的位置需比氢电极的反应电势(0eV)更低一些，这样才能够让光电子的能量达到析氢反应要求；价带所处位置要高于氧电极的反应电势(1.23eV)，让空穴可以发生氧化水的反应；并且禁带宽度Eg要满足：1.23eV＜Eg＜3.26eV，以有效吸收光谱中的光子。如图1.2为部分半导体光催化材料的能带位置分布图。图1.2部分半导体材料能带位置分布图1.3半导体光催化剂1.3.1半导体光催化剂光裂解水制氢原理半导体光催化材料可以裂解水制取氢气源于物质本身具备的光电性能。根据能带理论分析，物质的能带构成是由导带(CB,conductionband)和价带(VB,valenceband)所组成，其中导带是最低空能带，价带是最高占有能带。两个能带之间的区域部分被称为禁带，其宽度的大小就是禁带宽度，又叫做带隙(Eg)[14,15]。半导体的吸光波长λg可通过公式1.1分析[16]：λg=1240/Eg…………………………………………（1.1）得知Eg越小，就能够更大范围的吸收光。半导体催化剂光裂解水制氢的基本原理是：在光辐射材料时，若光子能量大于或等于半导体自身的禁带宽度，则能激起材料体内的电子，从最顶部的电子占据分子轨道（价带-HOMO）跃迁到最末端的电子未占据分子轨道（导带-LUMO），进而在价带上保留了空穴(h+)，导带上出现了电子(e-)，分别具备氧化和还原的能力，因此在半导体材料的不同
第一章绪论4位置将水分解。也就是说半导体导带的底部要高于H+/H2电位(pH=0,E0=0eV)，导带位置越往上，说明电位越负，还原的本领就越强。相反半导体价带的顶部要比O2/H2O(pH=0,ENHE=+1.23eV)更低，即说明价带的位置越低，电位越正，氧化本领越优异[17]。半导体光催化材料光解水产氢机理如图1.3所示。具体的光催化机理可以表示为[18,19]：222222222222222,OOHOHOOHOHOOHHOHOOeOOHOHhstphotocatalHheOy图1.3半导体光催化材料光解水产氢机理图1.3.2半导体光催化剂性能的影响因素及解决措施在光解水实验中材料性能的高低，本质上取决于半导体材料在应用过程中产生电子空穴的运输效率，其中最重要的就是要避免光生载流子的复合作用造成大量电子空穴对再结合成水的现象，以此严重降低催化剂活性。具体涉及的问题如半导体能带的结构、半导体的种类、晶体的结晶度、晶体形貌特征等因素。（1）半导体能带的结构对于半导体材料作为光催化剂其能带有一定的标准，导带和价带的位置各自应高于H2/H2O和低于O2/H2O的电位，也就是说禁带宽度应大于理论值1.23eV[17]。因此，催化剂的光谱响应范围与材料的禁带宽度有关，Eg越窄响应范围越广，就可以使大量的光能被利用，以此形成较多的光生载流子。总的来
【参考文献】：
期刊论文
[1]p-n异质结光催化剂的制备及性能的研究进展[J]. 郑先君,黄娟,魏丽芳,魏明宝,魏永杰. 河南化工. 2011(05)
[2]新型钙钛矿及尖晶石型光催化材料研究进展[J]. 李景刚,姜妍彦,周靖. 玻璃与搪瓷. 2005(01)
[3]复合纳米微粒Rh3+/TiO2/SnO2的合成、表征及光催化降解4-（2-吡啶偶氮）间苯二酚的研究[J]. 崔玉民,范少华. 感光科学与光化学. 2003(03)
本文编号：3380741
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