改性碳材料对铂基催化剂氧还原活性及稳定性的影响研究
发布时间：2021-09-04 11:26
随着经济的发展,人们对化石能源的持续开发和大量使用带来了严重的环境污染等问题。质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有清洁、高效、操作简便、工作温度低、启动快等优点被研究人员重点关注,但其成本及寿命等制约了PEMFC的产业化进程。其中,在阴极大规模使用的铂碳催化剂是PEMFC成本的主要制约因素。因此,探究低铂、高活性、高稳定性、低成本的催化剂成为PEMFC研究的重点及热点。本文采用乙二醇还原法制备碳载铂催化剂,考察了铁氮掺杂碳载体、铁氮掺杂碳载体的热处理条件等对所制备碳载铂碳催化剂氧还原（ORR）活性及稳定性的影响。并初步探索了石墨烯的制备及改性方法对催化剂性能的影响。采用电化学表征对催化剂进行了ORR活性测试和稳定性测试,采用比表面积及孔径测试仪（BET）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等测试方法对催化剂及其载体材料的结构进行物化性能表征,探究催化剂的催化活性及稳定性与催化剂结构的关系。主要结果如下:1.以BP,EC600JD碳和改性的BP,EC600JD碳制备铂碳催化剂。当催化剂的载体为铁氮掺杂改性的BP碳时,Pt/Fe（N）BP-10 mi...
【文章来源】：贵州师范大学贵州省
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
质子交换膜燃料电池原理图
碳腐蚀问题[23,24]。Ying 等[25]制备了具有超薄锯齿状纳米线结三维高孔 PtCu 无载体电催化剂。合成的 Pt76Cu24具有 Pt 皮的商业铂碳在 ORR 中具有更高的活性、稳定性和耐久性。这种制备出具有良好性能的三维多孔网状的三金属 PtCuAu 催化剂元或多元金属催化剂可以提高单位质量铂基催化剂的内在氧面的铂原子能有效阻挡底层活泼金属的解离，可在一定程度上动力学稳定性[8,26]。Zhao 等[27]制备了粒径相近但组成不同的 P，通过将 Pt-Pt 键间距的收缩率定义为晶格收缩率，研究了定R 活性的关系。如图 1-2 所示，Cu 与 Pt 形成合金会引起晶格缩率随 Cu 原子比的增加而增大，其中 Pt-Cu 合金 NPs 的 OR率呈明显的火山型关系。
图 1-3 ORR 活性中心示意图Figure 1-3 ORR active center diagram基活性位点，对 ORR 的直接 4 电子反应历程有利的。例如和各种不含金属的活性中心位(其中氧被邻近的氮原子解离)剂都形成这类的活性中心（图 1-3(b)）；(3)石墨化氮基活性中心的碳基体中氮的分布有利于 4 电子(慢或快)ORR 的活性碳纳米管的 ORR 活性含有这类的活性中心（图 1-3(c)）。等[53]采用简单的硅酸盐合成工艺制备了多孔铁/氮掺杂高晶阴极催化剂。催化剂具有较大的比表面积、良好的纳米孔结均匀的基体异质性分布。其中 FeTMPP-C-500/50 的双峰多掺杂，以及优良的结晶碳结构，对 ORR 的性能有很好的影响黄素为原料，在无水氯化铁存在下使用一步热解制备 Fe-N-能与 Pt/C 催化剂相当，且稳定性明显提高。催化剂的碳结
【参考文献】：
期刊论文
[1]非贵金属钴、氮共掺杂碳纳米管负载纸衍生多孔碳电催化剂的制备及其氧还原性能研究（英文）[J]. 刘高鹏,王彬,徐丽,丁鹏辉,张鹏飞,夏杰祥,李华明,钱君超. 催化学报. 2018(04)
[2]微波溶剂热法制备掺氮石墨烯用于碱性氧还原反应（英文）[J]. 程铭,史瑞娜,刘树森,赵金仙,任军. 无机化学学报. 2018(01)
[3]Fe-PPy-TsOH/C用作质子交换膜燃料电池氧电极催化剂的研究[J]. 李姝玲,原鲜霞,孔海川,徐进,马紫峰. 无机材料学报. 2017(04)
[4]掺氮石墨烯的制备及其催化性能研究[J]. 周雪君,时鹏辉,姚伟峰. 上海电力学院学报. 2016(04)
[5]氮掺杂活性炭及其载铂催化剂氧还原催化活性[J]. 李莉香,张砚秋,孙盼松,安百钢,邢天宇,宋仁峰. 新型炭材料. 2016(03)
[6]掺氮石墨烯研究[J]. 陈旭,何大平,木士春. 化学进展. 2013(08)
[7]改性石墨烯用作燃料电池阴极催化剂[J]. 钟轶良,莫再勇,杨莉君,廖世军. 化学进展. 2013(05)
[8]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉. 电化学. 2012(01)
硕士论文
[1]超重力法制备掺氮石墨烯及其在ORR中应用研究[D]. 高飞.北京化工大学 2016
[2]CVD法合成掺氮石墨烯及其电化学性能研究[D]. 卞亚伟.重庆大学 2015
本文编号：3383177
【文章来源】：贵州师范大学贵州省
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
质子交换膜燃料电池原理图
碳腐蚀问题[23,24]。Ying 等[25]制备了具有超薄锯齿状纳米线结三维高孔 PtCu 无载体电催化剂。合成的 Pt76Cu24具有 Pt 皮的商业铂碳在 ORR 中具有更高的活性、稳定性和耐久性。这种制备出具有良好性能的三维多孔网状的三金属 PtCuAu 催化剂元或多元金属催化剂可以提高单位质量铂基催化剂的内在氧面的铂原子能有效阻挡底层活泼金属的解离，可在一定程度上动力学稳定性[8,26]。Zhao 等[27]制备了粒径相近但组成不同的 P，通过将 Pt-Pt 键间距的收缩率定义为晶格收缩率，研究了定R 活性的关系。如图 1-2 所示，Cu 与 Pt 形成合金会引起晶格缩率随 Cu 原子比的增加而增大，其中 Pt-Cu 合金 NPs 的 OR率呈明显的火山型关系。
图 1-3 ORR 活性中心示意图Figure 1-3 ORR active center diagram基活性位点，对 ORR 的直接 4 电子反应历程有利的。例如和各种不含金属的活性中心位(其中氧被邻近的氮原子解离)剂都形成这类的活性中心（图 1-3(b)）；(3)石墨化氮基活性中心的碳基体中氮的分布有利于 4 电子(慢或快)ORR 的活性碳纳米管的 ORR 活性含有这类的活性中心（图 1-3(c)）。等[53]采用简单的硅酸盐合成工艺制备了多孔铁/氮掺杂高晶阴极催化剂。催化剂具有较大的比表面积、良好的纳米孔结均匀的基体异质性分布。其中 FeTMPP-C-500/50 的双峰多掺杂，以及优良的结晶碳结构，对 ORR 的性能有很好的影响黄素为原料，在无水氯化铁存在下使用一步热解制备 Fe-N-能与 Pt/C 催化剂相当，且稳定性明显提高。催化剂的碳结
【参考文献】：
期刊论文
[1]非贵金属钴、氮共掺杂碳纳米管负载纸衍生多孔碳电催化剂的制备及其氧还原性能研究（英文）[J]. 刘高鹏,王彬,徐丽,丁鹏辉,张鹏飞,夏杰祥,李华明,钱君超. 催化学报. 2018(04)
[2]微波溶剂热法制备掺氮石墨烯用于碱性氧还原反应（英文）[J]. 程铭,史瑞娜,刘树森,赵金仙,任军. 无机化学学报. 2018(01)
[3]Fe-PPy-TsOH/C用作质子交换膜燃料电池氧电极催化剂的研究[J]. 李姝玲,原鲜霞,孔海川,徐进,马紫峰. 无机材料学报. 2017(04)
[4]掺氮石墨烯的制备及其催化性能研究[J]. 周雪君,时鹏辉,姚伟峰. 上海电力学院学报. 2016(04)
[5]氮掺杂活性炭及其载铂催化剂氧还原催化活性[J]. 李莉香,张砚秋,孙盼松,安百钢,邢天宇,宋仁峰. 新型炭材料. 2016(03)
[6]掺氮石墨烯研究[J]. 陈旭,何大平,木士春. 化学进展. 2013(08)
[7]改性石墨烯用作燃料电池阴极催化剂[J]. 钟轶良,莫再勇,杨莉君,廖世军. 化学进展. 2013(05)
[8]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉. 电化学. 2012(01)
硕士论文
[1]超重力法制备掺氮石墨烯及其在ORR中应用研究[D]. 高飞.北京化工大学 2016
[2]CVD法合成掺氮石墨烯及其电化学性能研究[D]. 卞亚伟.重庆大学 2015
本文编号：3383177
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