极化现象在能源转化及电化学催化中的研究
发布时间：2021-09-07 10:53
能源短缺和环境污染是当今社会面临的两个严重的问题。石油、天然气以及矿物质等不可再生资源储量有限,这些资源中石油仅能维持几十年的使用时间,天然气也只能供人类使用百余年的时间。此外,这些石油煤矿资源的燃烧产物也会对环境产生恶劣的影响。这些都促使着科学家们寻找更加环保有效的新能源或者供能方式来解决上述问题。氢气作为一种无污染、能量密度高、易于存储和可再生的新能源,被认为是化石燃料完美的替代品。在众多制氢技术中,电解水制氢技术因其设备简单并且整个过程零污染而得到了全球研究者的广泛关注。此外,为了解决使用电池所带来的诸多问题,科学家们开始寻求更为环保的供能方式,诸如纳米发电机收集的能量。这种类型的器件可以收集大自然中普遍存在的机械能,摩擦能,热能等经常被我们浪费掉的能量,从而达到自供能的效果。通过发展电场极化技术,使得材料具有更好的极性,将会被应用在能源收集器件以及电化学催化中。这些极化材料在纳米发电机以及电催化中表现出更好的性能。在本论文中,我们通过电场辅助的方法使具有极化性质的纳米材料有一个更好的取向,从而制备出纳米发电机从环境中收集机械能。除此之外,通过电场辅助法选择性地暴露出不同的官能团...
【文章来源】：苏州大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１－１．压电效应示意图
？??极化现象在能源转化及电化学催化中的研究?第一章绪论??ｉｃｊｇｌＬ??ｆｌｊ?１??—Ｌ－＝＂－－ｃｚ７＾ｚｉ??ｌｇ?ＦｔＴ?ｙ?ｈ?Ｐｂ－ＦＥＴ??＼／沉?ｆｎｐｐｍａｃ＊ｍ０ｒ％??■——＾——ｊ?］ｈ±一１?ｊｌ?Ｆｈ－ｄＪ〇ｄｃ??ｒ￡＾ｆｅｆ??图１－２．?（ａ－ｄ）压电纳米发电机机理；（ｅ）在反向偏压下，ＡＦＭ探针与ＺｎＯ之间的金属－半导体??肖特基接触，这种方式可以分离保存压电电荷：（ｆ）在正向偏压下，ＡＦＭ探针与ＺｎＯ之间的??金属－半导体肖特基接触，这种方式可以释放枳累压电电荷。（ｇ）基于单根纳米线／纳米带的传??统模式场效应晶体管（ＦＥＴ），包含门电极，源极，漏极。（ｈ）压电场效应晶体管的原理图??（ＰＥ－ＦＥＴ）。⑴压电门控二极管的原理［１］。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２．?Ｔｈｅ?ｐｈｙｓｉｃａｌ?ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ?ｏｆ?ｎａｎｏｐｉｅｚｏｔｒｏｎｉｃｓ．?（ａ－ｄ）?Ｔｈｅ?ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃ??ｎａｎｏｇｅｎｅｒａｔｏｒ；?（ｅ）?ｍｅｔａｌ－ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?Ｓｃｈｏｔｔｋｙ?ｃｏｎｔａｃｔ?ｂｅｔｗｅｅｎ?ｔｈｅ?ＡＦＭ?ｔｉｐ?ａｎｄ?ｔｈｅ??ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ＺｎＯ?ＮＢ?ａｔ?ｒｅｖｅｒｓｅ?ｂｉａｓ，?ｗｈｉｃｈ?ｉｓ?ｒｅｓｐｏｎｓｉｂｌｅ?ｆｏｒ?ｓｅｐａｒａｔｉｎｇ?ａｎｄ?ｐｒｅｓｅｒｖｉｎｇ?ｔｈｅ??ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃ?ｃｈａｒｇｅｓ；?（ｆ）?ｍｅｔａｌ－ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?Ｓｃｈｏｔｔｋｙ?ｃｏｎｔａｃｔ?ｂｅｔｗｅｅｎ?ｔｈｅ?ＡＦＭ?ｔｉｐ?ａｎｄ?ｔｈｅ??ｓｅｍ
，单壁碳纳米管有比较宽的大约为??０．７ｅＶ的带隙，这个与Ｓ１１型转变的范霍夫奇点有关［８］，从而导致单壁碳纳米管更??容易被离子液体，有机分子和石墨烯等具有电离势能物质破坏［９－１１］。这样的电子??结构使得其可以作为一个电子接受体从而可以产生更大的电子电离电位物种的极??化。Ｚｈａｎｇ等人报道了单壁碳纳米管可以诱导金属铑纳米晶的电子产生极化至材料??的界面处从而形成界面催化剂［１２］，从而使得该复合材料具有更高的电催化析氢??（ＨＥＲ），析氧（ＯＥＲ）以及氧还原（ＯＲＲ）性能（如图１－３所示）。??图１－３．单壁碳纳米管／钌复合材料的电子极化示意图［１２］。??Ｆｉｇｕｒｅ．?１－３．?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｒｌｉ?ｓｕｐｐｏｒｔｅｄ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｓｉｎｇｌｅ－ｗａｌｌｅｄ?ｃａｒｂｏｎ??ｎａｎｏｔｕｂｅｓ?（ＳＷＮＴｓ）?［１２］．??另外，Ｌｉｎ等人也报道了极化现象对电催化反应具有促进作用［１３］。缺陷碳材??料由于其暴露较多的活性位点从而拥有很高的ＯＲＲ活性，过渡金属磷化物也具备??很好的ＯＥＲ性能。所以，这样两种材料的复合极有可能具备优异的催化性能。Ｌｉｎ??等人构筑了缺陷碳与磷化钴混合的催化剂。通过理论计算、功函数计算以及同步??辐射测试对该复合催化剂进行全面的表征，他们认为电子从磷化钴移动至缺陷碳，??在两个材料的界面处产生了电荷极化，这种电荷极化现象提升了该复合催化剂在??催化中的性能（图１－４）。??４??
本文编号：3389416
【文章来源】：苏州大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１－１．压电效应示意图
？??极化现象在能源转化及电化学催化中的研究?第一章绪论??ｉｃｊｇｌＬ??ｆｌｊ?１??—Ｌ－＝＂－－ｃｚ７＾ｚｉ??ｌｇ?ＦｔＴ?ｙ?ｈ?Ｐｂ－ＦＥＴ??＼／沉?ｆｎｐｐｍａｃ＊ｍ０ｒ％??■——＾——ｊ?］ｈ±一１?ｊｌ?Ｆｈ－ｄＪ〇ｄｃ??ｒ￡＾ｆｅｆ??图１－２．?（ａ－ｄ）压电纳米发电机机理；（ｅ）在反向偏压下，ＡＦＭ探针与ＺｎＯ之间的金属－半导体??肖特基接触，这种方式可以分离保存压电电荷：（ｆ）在正向偏压下，ＡＦＭ探针与ＺｎＯ之间的??金属－半导体肖特基接触，这种方式可以释放枳累压电电荷。（ｇ）基于单根纳米线／纳米带的传??统模式场效应晶体管（ＦＥＴ），包含门电极，源极，漏极。（ｈ）压电场效应晶体管的原理图??（ＰＥ－ＦＥＴ）。⑴压电门控二极管的原理［１］。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２．?Ｔｈｅ?ｐｈｙｓｉｃａｌ?ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ?ｏｆ?ｎａｎｏｐｉｅｚｏｔｒｏｎｉｃｓ．?（ａ－ｄ）?Ｔｈｅ?ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃ??ｎａｎｏｇｅｎｅｒａｔｏｒ；?（ｅ）?ｍｅｔａｌ－ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?Ｓｃｈｏｔｔｋｙ?ｃｏｎｔａｃｔ?ｂｅｔｗｅｅｎ?ｔｈｅ?ＡＦＭ?ｔｉｐ?ａｎｄ?ｔｈｅ??ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ＺｎＯ?ＮＢ?ａｔ?ｒｅｖｅｒｓｅ?ｂｉａｓ，?ｗｈｉｃｈ?ｉｓ?ｒｅｓｐｏｎｓｉｂｌｅ?ｆｏｒ?ｓｅｐａｒａｔｉｎｇ?ａｎｄ?ｐｒｅｓｅｒｖｉｎｇ?ｔｈｅ??ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃ?ｃｈａｒｇｅｓ；?（ｆ）?ｍｅｔａｌ－ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?Ｓｃｈｏｔｔｋｙ?ｃｏｎｔａｃｔ?ｂｅｔｗｅｅｎ?ｔｈｅ?ＡＦＭ?ｔｉｐ?ａｎｄ?ｔｈｅ??ｓｅｍ
，单壁碳纳米管有比较宽的大约为??０．７ｅＶ的带隙，这个与Ｓ１１型转变的范霍夫奇点有关［８］，从而导致单壁碳纳米管更??容易被离子液体，有机分子和石墨烯等具有电离势能物质破坏［９－１１］。这样的电子??结构使得其可以作为一个电子接受体从而可以产生更大的电子电离电位物种的极??化。Ｚｈａｎｇ等人报道了单壁碳纳米管可以诱导金属铑纳米晶的电子产生极化至材料??的界面处从而形成界面催化剂［１２］，从而使得该复合材料具有更高的电催化析氢??（ＨＥＲ），析氧（ＯＥＲ）以及氧还原（ＯＲＲ）性能（如图１－３所示）。??图１－３．单壁碳纳米管／钌复合材料的电子极化示意图［１２］。??Ｆｉｇｕｒｅ．?１－３．?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｒｌｉ?ｓｕｐｐｏｒｔｅｄ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｓｉｎｇｌｅ－ｗａｌｌｅｄ?ｃａｒｂｏｎ??ｎａｎｏｔｕｂｅｓ?（ＳＷＮＴｓ）?［１２］．??另外，Ｌｉｎ等人也报道了极化现象对电催化反应具有促进作用［１３］。缺陷碳材??料由于其暴露较多的活性位点从而拥有很高的ＯＲＲ活性，过渡金属磷化物也具备??很好的ＯＥＲ性能。所以，这样两种材料的复合极有可能具备优异的催化性能。Ｌｉｎ??等人构筑了缺陷碳与磷化钴混合的催化剂。通过理论计算、功函数计算以及同步??辐射测试对该复合催化剂进行全面的表征，他们认为电子从磷化钴移动至缺陷碳，??在两个材料的界面处产生了电荷极化，这种电荷极化现象提升了该复合催化剂在??催化中的性能（图１－４）。??４??
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