氮掺杂铂基双金属催化剂的制备及乙醇电催化氧化性能研究
发布时间：2021-09-09 18:44
直接乙醇燃料电池中Pt、Pd和Ru等贵金属在乙醇催化氧化方面表现出较高的催化性能。但是,这些贵金属的成本高且稳定性差,这是因为在醇氧化反应阶段产生一些中间体物质,这些物质吸附到催化剂表面,阻止催化剂与电解质进一步反应,此外,醇类物质在反应的过程中,由于CO中间体的产生可使Pt等贵金属催化剂中毒。而双金属催化剂可以有效地解决此问题。因此,铂与其它过渡金属形成的双金属催化剂成为近年的研究热点。本论文研究内容如下:本文首先以尿素作为氮源,葡萄糖作为碳源制备催化剂的载体,随后使用采用浸渍还原法在载体上负载金属（PtSn）,再改变氯铂酸和氯化锡金属盐溶液的比例,制备了Pt2Sn/NC、PtSn/NC和PtSn2/NC催化剂。结果表明,金属盐溶液的比例不同会影响载体上所形成的金属颗粒的大小,而金属粒径的大小会影响催化剂对乙醇的催化氧化性能。当氯铂酸与氯化锡溶液的比例为1:2时,PtSn2/NC催化剂金属粒子的平均粒径为2.4 nm,对乙醇具有较高的催化活性和良好的稳定性,乙醇氧化电流密度为133.13 mA mg-1。此外,本文制备了Pt2Ni3/C-Nx催化剂,并改变了尿素的掺杂量以及过渡金属类...
【文章来源】：天津工业大学天津市
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１直接乙醇燃料电池的工作原理示意图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｔｈｅ?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＤＥＦＣｓ??下列方程是关于乙醇燃料电池在酸性或碱性电解质条件下的反应方程式：??
Ｆｉｇ．?３－１．?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?Ｎｏｎｅ?Ｎ－ｄｏｐｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｃａｒｒｉｅｒｓ?（ａ，?ｂ）?ａｎｄ?Ｎ－ｄｏｐｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｃａｒｒｉｅｒ?（ｃ，?ｄ）．??３．３．２?Ｘ射线衍射分析??图３－２显示的是Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ、ＰｔＳｎ／ＮＣ和ＰｔＳｎ２／ＮＣ的ＸＲＤ图，这显示了??Ｐｔ－Ｓｎ／ＮＣ催化剂的晶体结构，石墨碳（００２）的晶面可以在图中的衍射峰（２５°）??处观察到［８９１。根据ＸＲＤ衍射图显示，在角度（２０）为３９．５°、４５．７°和６７．３°处出??现对应于单晶Ｐｔ?（ｆｅｅ）相的衍射峰，这些衍射峰分别对应Ｐｔ?（１１１）、Ｐｔ?（２００）??和?Ｐｔ（２２０）晶面（ＰＤＦ＝０４－０８０２），这与?ＰｔＳｎ?标准?ＰＤＦ?卡片相符（ＰＤＦ＝３５－１３６０）。??在ＸＲＤ衍射峰中并没有观察到Ｓｎ的单晶结构，这是由于Ｓｎ极易容易氧化，因??此，无法在衍射图谱中观察到Ｓｎ的衍射峰。此外，由于尿素具有还原性，金属??的被还原量会随着尿素的含量增加而增加。在本文所制备的催化剂中，氧化态??Ｓｎ的衍射峰应为３４°和５２°
Ｆｉｇ．?３－４．?ＣＶ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ＰｔＳｎ／ＮＣ，?ＰｔＳｎ２／ＮＣ?ａｎｄ?Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ?ｍｅａｓｕｒｅｄ?ｉｎ?ｔｈｅ?Ｎ２－ｓａｔｕｒａｔｅｄ?０．５Ｍ??Ｈ２ＳＯ４?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ?ａｔ?ｓｗｅｅｐ?ｒａｔｅ?ｏｆ?５０?ｍＶ?ｓ＇１．??如图３－５所示，循环伏安测试在氮气饱和的０．５Ｍ硫酸＋?１Ｍ乙醇溶液中进??行，扫速为５０?ｍＶ?ｓ－１。乙醇正向扫描氧化的电流峰值出现在约为０．６５?Ｖ左右的??电压位置，乙醇反向扫描氧化电流峰值在０．４至０．４５?Ｖ之间，在这个电压区间内??未被氧化的乙醇中间体进一步被完全氧化为Ｃ０２。通过ＣＶ测试表征催化剂的电??化学性能，结果显示ＰｔＳｎ２／ＮＣ?（１３３．１３?ｍＡ．ｍｇ－１）的催化活性远高于其他两种??ＰｔＳｎ／ＮＣ?催化剂（３７．４３?ｍＡ．ｍｇ－１）和?Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ?（９．１９?ｍＡ＿ｍｇ」）。上述结果表明，??纳米颗粒的大小也会影响催化剂的催化活性，当Ｐｔ与Ｓｎ的金属盐溶液比例为１：??２５??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Nitrogen-Doped Carbon Nanotube-Supported Pd Catalyst for Improved Electrocatalytic Performance toward Ethanol Electrooxidation[J]. Ying Wei,Xinyuan Zhang,Zhiyong Luo,Dian Tang,Changxin Chen,Teng Zhang,Zailai Xie. Nano-Micro Letters. 2017(03)
[2]高性能核壳结构催化剂PdRu@Pt/CNT的制备[J]. 党岱,高海丽,彭良进,苏允兰,廖世军,王晔. 物理化学学报. 2011(10)
硕士论文
[1]质子交换膜燃料电池（PEMFC）检测系统[D]. 张伟.山东大学 2005
本文编号：3392594
【文章来源】：天津工业大学天津市
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１直接乙醇燃料电池的工作原理示意图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｔｈｅ?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＤＥＦＣｓ??下列方程是关于乙醇燃料电池在酸性或碱性电解质条件下的反应方程式：??
Ｆｉｇ．?３－１．?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?Ｎｏｎｅ?Ｎ－ｄｏｐｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｃａｒｒｉｅｒｓ?（ａ，?ｂ）?ａｎｄ?Ｎ－ｄｏｐｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｃａｒｒｉｅｒ?（ｃ，?ｄ）．??３．３．２?Ｘ射线衍射分析??图３－２显示的是Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ、ＰｔＳｎ／ＮＣ和ＰｔＳｎ２／ＮＣ的ＸＲＤ图，这显示了??Ｐｔ－Ｓｎ／ＮＣ催化剂的晶体结构，石墨碳（００２）的晶面可以在图中的衍射峰（２５°）??处观察到［８９１。根据ＸＲＤ衍射图显示，在角度（２０）为３９．５°、４５．７°和６７．３°处出??现对应于单晶Ｐｔ?（ｆｅｅ）相的衍射峰，这些衍射峰分别对应Ｐｔ?（１１１）、Ｐｔ?（２００）??和?Ｐｔ（２２０）晶面（ＰＤＦ＝０４－０８０２），这与?ＰｔＳｎ?标准?ＰＤＦ?卡片相符（ＰＤＦ＝３５－１３６０）。??在ＸＲＤ衍射峰中并没有观察到Ｓｎ的单晶结构，这是由于Ｓｎ极易容易氧化，因??此，无法在衍射图谱中观察到Ｓｎ的衍射峰。此外，由于尿素具有还原性，金属??的被还原量会随着尿素的含量增加而增加。在本文所制备的催化剂中，氧化态??Ｓｎ的衍射峰应为３４°和５２°
Ｆｉｇ．?３－４．?ＣＶ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ＰｔＳｎ／ＮＣ，?ＰｔＳｎ２／ＮＣ?ａｎｄ?Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ?ｍｅａｓｕｒｅｄ?ｉｎ?ｔｈｅ?Ｎ２－ｓａｔｕｒａｔｅｄ?０．５Ｍ??Ｈ２ＳＯ４?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ?ａｔ?ｓｗｅｅｐ?ｒａｔｅ?ｏｆ?５０?ｍＶ?ｓ＇１．??如图３－５所示，循环伏安测试在氮气饱和的０．５Ｍ硫酸＋?１Ｍ乙醇溶液中进??行，扫速为５０?ｍＶ?ｓ－１。乙醇正向扫描氧化的电流峰值出现在约为０．６５?Ｖ左右的??电压位置，乙醇反向扫描氧化电流峰值在０．４至０．４５?Ｖ之间，在这个电压区间内??未被氧化的乙醇中间体进一步被完全氧化为Ｃ０２。通过ＣＶ测试表征催化剂的电??化学性能，结果显示ＰｔＳｎ２／ＮＣ?（１３３．１３?ｍＡ．ｍｇ－１）的催化活性远高于其他两种??ＰｔＳｎ／ＮＣ?催化剂（３７．４３?ｍＡ．ｍｇ－１）和?Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ?（９．１９?ｍＡ＿ｍｇ」）。上述结果表明，??纳米颗粒的大小也会影响催化剂的催化活性，当Ｐｔ与Ｓｎ的金属盐溶液比例为１：??２５??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Nitrogen-Doped Carbon Nanotube-Supported Pd Catalyst for Improved Electrocatalytic Performance toward Ethanol Electrooxidation[J]. Ying Wei,Xinyuan Zhang,Zhiyong Luo,Dian Tang,Changxin Chen,Teng Zhang,Zailai Xie. Nano-Micro Letters. 2017(03)
[2]高性能核壳结构催化剂PdRu@Pt/CNT的制备[J]. 党岱,高海丽,彭良进,苏允兰,廖世军,王晔. 物理化学学报. 2011(10)
硕士论文
[1]质子交换膜燃料电池（PEMFC）检测系统[D]. 张伟.山东大学 2005
本文编号：3392594
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