水合肼分解制氢高效催化剂Ni-Pt/CeO 2 的制备及性能研究

发布时间：2021-09-16 21:38

　　氢是高效、洁净的能源载体,为人类应对能源危机、环境污染等全球性问题提供了一种理想的储能方式。发展高效、安全的储氢技术是推动氢能应用的关键环节。水合肼（N2H4 H20）是一种新型化学储氢材料,具有储氢容量高（8 wt%）、材料成本低、便于贮运以及制氢反应不产生固体副产物等突出优点,因而受到广泛关注。本文围绕N2H4 H20分解制氢高效催化剂的制备及性能开展研究,并对N2H4·H2O制氢体系发展实用的关键问题进行探索,包括催化反应动力学动力规律、催化剂失活现象、整体式催化剂制备和低成本催化剂制备。主要内容如下:本文第一部分,采用共沉淀法制备了系列CeO2负载的Ni-Pt双金属合金催化剂,并研究其催化N2H4·H2O分解制氢的动力学性能。结果表明Ni60Pt40/C eO2催化剂对N2H4 H20分解制氢具有高活性和100%选择性。通过系统地研究反应温度、N2H4·H2O浓度、NaOH浓度和催化剂浓度对反应速率的影响,我们构建N2H4 H20催化分解反应的动力学方程为r=-d[N2H4·H2O]/dt=-k[N2H4·H2O]0.52/0.043[NaOH]0.57/0[catalyst]... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：129 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１－１氢能系统氢循环示意图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ｅｎｅｒｇｙ?ｓｙｓｔｅｍ??

Ｆｉｇｕｒｅ?１－５?（ａ）?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｉｒ／Ａｌ２〇３?ｃａｔａｌｙｓｔ，?ｔｈｅ?ｉｎｓｅｔ?ｓｈｏｗｓ?ｔｈｅ?ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ，?（ｂ）?Ｇａｓ??ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｒａｔｅ?ａｎｄ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｃｈａｎｇｅ?ａｇａｉｎｓｔ?ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｔｉｍｅ?ｄｕｒｉｎｇ?ｔｈｅ?ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｏｆ?Ｎ２Ｈ４?Ｈ２〇［９８Ｊ??２００６年，由〇１〇等＿研制了?Ｉｒ／Ｙ－Ａｌ２０３催化剂，如图１－５所示。通过多步浸渍法，??其Ｉｒ负载量高达２９?ｗｔ％＿?￣?３５?ｗｔ％，且平均粒径约为２?ｎｍ。在室温条件下，该催化剂可??实现高效催化高浓度Ｎ２Ｈ４＋Ｈ２０分解制氢，制氢选择性大于９１％，并且该系统动态响应??性能较好。由此之后，Ｎ２ＨｒＨ２０分解制氢催化剂研宄得到了大力发展。??２００９年，由Ｘｕ等［９９］开展了大量的基础研究工作。首先，采用化学还原方法制备了??一系列金属单质纳米颗粒催化剂（图ｌ－６ａ），包括Ｒｈ、Ｒｕ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｏ、Ｎｉ和Ｆｅ??等。而且在制备过程中，引入了表面活性剂，使得这些金属单质纳米颗粒均获得了较小??的粒径尺寸。虽然颗粒尺寸较小，但这些单质金属催化剂的催化活性较差，并且其制氢??选择性都较低。其中催化活性最优的贵金属Ｒｈ单质催化剂

图１－６?（ａ）多种单质金属的催化Ｎ２Ｈ４＋Ｈ２０分解的性能，插图为Ｒｈ颗粒的ＴＥＭ和ＳＥＡＤ图像［９９］；??＝＋［１００］?

【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3397342