高活性过渡金属基析氧电催化剂的构筑及性能研究
发布时间：2021-10-05 04:10
目前,能源危机和环境问题已经引起人类的高度重视,开发新能源迫在眉睫。电解水制氢技术越来越受研究者们的青睐。电解水其中的一个半反应为氧析出反应（OER）,OER是一个四电子反应,其反应速率缓慢会限制电解水生成氢气的效率。Ir基化合物是活泼的OER电催化剂,其性能优良,但成本高,资源不足,导致它的应用范围有限。近年来,关于低成本的过渡金属基催化剂的研究成为热点。许多研究已证实,双过渡金属化合物电催化剂的OER性能优于相应的单金属化合物的性能。此外,将催化剂与导电性能高的泡沫镍（NF）结合在一起,可以提高电子运输速度,可以进一步改善材料的活性和稳定性。双过渡金属化合物电催化剂的催化性能仍然具有很大的提升空间。本文通过P掺杂、构建异质结构、Fe的引入构筑三元过渡金属化合物这三种方法来进一步提高钴镍双金属化合物催化活性。具体研究内容如下:（1）P掺杂是一种提高催化剂OER性能的有效策略,大部分文献中P掺杂的催化剂是体相掺杂,而催化剂的表面P掺杂对OER的性能影响未见报道。本文采用三步法（水热+煅烧+磷化）在NF基底上合成了表面P掺杂钴酸镍（P-NiCo2O4
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
017年全球一次能源消费量以及对2040年全球一次能源需求的预测
江苏大学硕士学位论文3图1.2氢在整合不同能源领域中的重要性[3]Figure1.2Importanceofhydrogeninintegratingdifferentenergysectors[3]1.1.3目前制氢技术及其优缺点氢元素在地球上资源丰富，而自然氢极少。所以想要大规模地生产氢气，必须通过分解含氢的物质。寻找出高效、低成本和大规模氢气的生产方法成为人类面临的难题。目前主要的制氢方法如下[4]：（1）化石燃料制氢：顾名思义，采用化石燃料如煤和天然气制氢属于化石燃料制氢。利用煤的气化、焦化和天然气的催化裂解获得氢气。当前，这种氢气生产技术已经非常成熟，各大化工厂均在应用这种技术。然而，化石燃料的储量有限，并且其生产过程中需要消耗大量的能量，导致制取氢气成本较高。另外所使用的化石燃料不可再生，产生的污染物破坏环境[5]。所以这种制氢方式不能长期大规模应用。（2）光解水制氢：光解水制氢技术利用丰富的太阳能、过渡金属催化剂、TiO2半导体来催化水分解[6]。相比较来说，太阳光虽然环保又节能，但是其转化效率低，技术不够成熟。过渡金属催化剂容易很快失活，造成生产成本偏高。（3）生物质制氢：生物质即动物、植物、微生物和代谢产物。生物质制氢一般包括生物质气化制氢和微生物制氢。生物气化制氢是用热化学方法产生氢气的。微生物制氢是使用微生物，在常温常压下，通过酶催化反应产生氢气。其优
江苏大学硕士学位论文51.2.2电解水过程电解水时采用三电极电解槽，如图1.3所示[12]，由四部分组成：（1）工作电极；（2）对电极；（3）参比电极；（4）电解液。电解水过程分为两个半反应：阳极发生析氧反应（OER），阴极发生析氢反应（HER）。在酸碱性或中性电解液中，析氧和析氢反应电解方程式如下：酸性条件下，阳极：-+222HO-4eO+4H（1.1）阴极：+-24H+4e2H（1.2）碱性条件下，阳极：--224OH-4eO+2HO（1.3）阴极：--224HO+4e2H+4OH（1.4）中性条件下，阳极：-+222HO-4eO+4H（1.5）阴极：--224HO+4e2H+4OH（1.6）总反应：2222HOO+2H（1.7）图1.3电解水过程及装置示意图[12]Figure1.3Schematicdiagramofanelectrolyzer[12]
【参考文献】：
期刊论文
[1]NiCoP 1D nanothorns grown on 3D hierarchically porous Ni films for high performance hydrogen evolution reaction[J]. Yaqiang Ji,Jinqi Xie,Ying Yang,Xianzhu Fu,Rong Sun,Chingping Wong. Chinese Chemical Letters. 2020(03)
[2]Sr掺杂钙钛矿体系中高活性氧析出反应机制（英文）[J]. 宋三召,周靖,孙健,张诗雨,林逍,Zhiwei Hud,胡钧,张林娟,王建强. Chinese Journal of Catalysis. 2020(04)
[3]电化学基础（Ⅴ）——电极过程动力学及电荷传递过程[J]. 贾志军,马洪运,吴旭冉,廖斯达,王保国. 储能科学与技术. 2013(04)
[4]电解水制氢的电极选择问题研究进展[J]. 王璐,牟佳琪,侯建平,张伟华,沈颖莹,姜颖,李永峰. 化工进展. 2009(S1)
[5]线性扫描伏安法与循环伏安法实验技术[J]. 何为,唐先忠,王守绪,王磊. 实验科学与技术. 2005(S1)
本文编号：3418972
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
017年全球一次能源消费量以及对2040年全球一次能源需求的预测
江苏大学硕士学位论文3图1.2氢在整合不同能源领域中的重要性[3]Figure1.2Importanceofhydrogeninintegratingdifferentenergysectors[3]1.1.3目前制氢技术及其优缺点氢元素在地球上资源丰富，而自然氢极少。所以想要大规模地生产氢气，必须通过分解含氢的物质。寻找出高效、低成本和大规模氢气的生产方法成为人类面临的难题。目前主要的制氢方法如下[4]：（1）化石燃料制氢：顾名思义，采用化石燃料如煤和天然气制氢属于化石燃料制氢。利用煤的气化、焦化和天然气的催化裂解获得氢气。当前，这种氢气生产技术已经非常成熟，各大化工厂均在应用这种技术。然而，化石燃料的储量有限，并且其生产过程中需要消耗大量的能量，导致制取氢气成本较高。另外所使用的化石燃料不可再生，产生的污染物破坏环境[5]。所以这种制氢方式不能长期大规模应用。（2）光解水制氢：光解水制氢技术利用丰富的太阳能、过渡金属催化剂、TiO2半导体来催化水分解[6]。相比较来说，太阳光虽然环保又节能，但是其转化效率低，技术不够成熟。过渡金属催化剂容易很快失活，造成生产成本偏高。（3）生物质制氢：生物质即动物、植物、微生物和代谢产物。生物质制氢一般包括生物质气化制氢和微生物制氢。生物气化制氢是用热化学方法产生氢气的。微生物制氢是使用微生物，在常温常压下，通过酶催化反应产生氢气。其优
江苏大学硕士学位论文51.2.2电解水过程电解水时采用三电极电解槽，如图1.3所示[12]，由四部分组成：（1）工作电极；（2）对电极；（3）参比电极；（4）电解液。电解水过程分为两个半反应：阳极发生析氧反应（OER），阴极发生析氢反应（HER）。在酸碱性或中性电解液中，析氧和析氢反应电解方程式如下：酸性条件下，阳极：-+222HO-4eO+4H（1.1）阴极：+-24H+4e2H（1.2）碱性条件下，阳极：--224OH-4eO+2HO（1.3）阴极：--224HO+4e2H+4OH（1.4）中性条件下，阳极：-+222HO-4eO+4H（1.5）阴极：--224HO+4e2H+4OH（1.6）总反应：2222HOO+2H（1.7）图1.3电解水过程及装置示意图[12]Figure1.3Schematicdiagramofanelectrolyzer[12]
【参考文献】：
期刊论文
[1]NiCoP 1D nanothorns grown on 3D hierarchically porous Ni films for high performance hydrogen evolution reaction[J]. Yaqiang Ji,Jinqi Xie,Ying Yang,Xianzhu Fu,Rong Sun,Chingping Wong. Chinese Chemical Letters. 2020(03)
[2]Sr掺杂钙钛矿体系中高活性氧析出反应机制（英文）[J]. 宋三召,周靖,孙健,张诗雨,林逍,Zhiwei Hud,胡钧,张林娟,王建强. Chinese Journal of Catalysis. 2020(04)
[3]电化学基础（Ⅴ）——电极过程动力学及电荷传递过程[J]. 贾志军,马洪运,吴旭冉,廖斯达,王保国. 储能科学与技术. 2013(04)
[4]电解水制氢的电极选择问题研究进展[J]. 王璐,牟佳琪,侯建平,张伟华,沈颖莹,姜颖,李永峰. 化工进展. 2009(S1)
[5]线性扫描伏安法与循环伏安法实验技术[J]. 何为,唐先忠,王守绪,王磊. 实验科学与技术. 2005(S1)
本文编号：3418972
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