碳基复合材料在氢/氧电极反应中的应用研究
发布时间：2021-10-06 21:07
不断增长的能源需求和日益严峻的环境污染刺激了可再生能源转化和存储装置的研究。开发用于氧还原反应（ORR）、析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的高效且稳定的催化剂是这些可再生能源技术（例如燃料电池和水分解）的核心。制备双功能HER和OER催化剂可用于电化学水分解系统中,以取代贵金属Pt作为阴极,和替代IrO2/RuO2作为阳极;而双功能OER和ORR催化剂可用作可充电金属-空气电池的阴极。缓慢的ORR是燃料电池中的速控步骤,虽然Pt基复合物有效地催化了这一过程,然而贵金属铂的稀缺性、高成本和电化学不稳定性严重阻碍了其大规模的商业应用。作为ORR的逆反应,OER在能源存储中起着重要作用,例如水分解产生氢气。在酸性电解质中最稳定的金属氧化物应为氧化铱（IrO2）。降低其用量及提高IrO2的本征活性是其实际应用中重点关注的问题。改善IrO2内在活性的有效策略之一是减小纳米粒子的尺寸,这可以使更多的铱原子暴露在表面上并增加不饱和表面铱原子。因此,本论文采用不同的合成方法将金属活性中心...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：134 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
CoP/NCNWs复合材料的制备过程[9]
第一章绪论6掺杂石墨烯负载单原子过渡金属。微波加热法可以使氧化石墨烯的还原、氮的掺杂以及金属原子向石墨烯晶格中的掺入同时发生。此外，该合成工艺可最大程度地减少金属的扩散和聚集，以确保石墨烯晶格中唯一的单金属原子分散。电化学研究表明，石墨烯负载的Co原子可以作为高活性的电催化剂用于HER。而Mu等人[11]采用两步法合成策略，获得锚定氮掺杂碳上的单个钴原子的金属簇（Ru/Pt/Pd@Co-SAs/N-C）。基于Ru簇和单个钴原子之间的协同作用，Ru@Co-SAs/N-C表现出优异的HER电催化活性。具体地说，Ru@Co-SAs/N-C在1.0MKOH溶液中在10mAcm-2时仅需要7mV的过电势，这比市售20wt％的Pt/C（40mV）催化剂要好得多。DFT计算进一步揭示了表面Ru纳米团簇与Co-SAs/N-C之间的协同效应对HER的氢吸附。图1.2Ru/Pt/Pd@Co-SAs/N-C电催化剂的合成原理图[11]1.3.1.2镍基催化剂
第一章绪论8图1.3Ni/GD和Fe/GD的合成方法[16]1.3.2电催化氧电极反应1.3.2.1钴基催化剂具有丰富Co-N4活性位点的钴基电催化剂被认为是有希望替代贵金属材料的。然而，固有导电率低的含钴催化剂在碱性溶液中容易被腐蚀。发现将杂原子掺杂到Co基复合物中或将其负载在合适的导电载体上可以改善ORR催化性能。例如，我们的小组[17]报道了Co原子被嵌入N掺杂的石墨烯中以获得双功能（OER和ORR）电催化活性。出色的电催化活性和稳定性归因于稳定的Co-Nx部分与石墨烯载体之间的强相互作用。尽管N掺杂碳底物的催化活性位点有些争议，
【参考文献】：
期刊论文
[1]Gold-iridium bifunctional electrocatalyst for oxygen reduction and oxygen evolution reactions[J]. Lizhi Yuan,Zhao Yan,Luhua Jiang,Erdong Wang,Suli Wang,Gongquan Sun. Journal of Energy Chemistry. 2016(05)
本文编号：3420746
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：134 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
CoP/NCNWs复合材料的制备过程[9]
第一章绪论6掺杂石墨烯负载单原子过渡金属。微波加热法可以使氧化石墨烯的还原、氮的掺杂以及金属原子向石墨烯晶格中的掺入同时发生。此外，该合成工艺可最大程度地减少金属的扩散和聚集，以确保石墨烯晶格中唯一的单金属原子分散。电化学研究表明，石墨烯负载的Co原子可以作为高活性的电催化剂用于HER。而Mu等人[11]采用两步法合成策略，获得锚定氮掺杂碳上的单个钴原子的金属簇（Ru/Pt/Pd@Co-SAs/N-C）。基于Ru簇和单个钴原子之间的协同作用，Ru@Co-SAs/N-C表现出优异的HER电催化活性。具体地说，Ru@Co-SAs/N-C在1.0MKOH溶液中在10mAcm-2时仅需要7mV的过电势，这比市售20wt％的Pt/C（40mV）催化剂要好得多。DFT计算进一步揭示了表面Ru纳米团簇与Co-SAs/N-C之间的协同效应对HER的氢吸附。图1.2Ru/Pt/Pd@Co-SAs/N-C电催化剂的合成原理图[11]1.3.1.2镍基催化剂
第一章绪论8图1.3Ni/GD和Fe/GD的合成方法[16]1.3.2电催化氧电极反应1.3.2.1钴基催化剂具有丰富Co-N4活性位点的钴基电催化剂被认为是有希望替代贵金属材料的。然而，固有导电率低的含钴催化剂在碱性溶液中容易被腐蚀。发现将杂原子掺杂到Co基复合物中或将其负载在合适的导电载体上可以改善ORR催化性能。例如，我们的小组[17]报道了Co原子被嵌入N掺杂的石墨烯中以获得双功能（OER和ORR）电催化活性。出色的电催化活性和稳定性归因于稳定的Co-Nx部分与石墨烯载体之间的强相互作用。尽管N掺杂碳底物的催化活性位点有些争议，
【参考文献】：
期刊论文
[1]Gold-iridium bifunctional electrocatalyst for oxygen reduction and oxygen evolution reactions[J]. Lizhi Yuan,Zhao Yan,Luhua Jiang,Erdong Wang,Suli Wang,Gongquan Sun. Journal of Energy Chemistry. 2016(05)
本文编号：3420746
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