Pd基催化剂在硼氢化钠电氧化反应中的电化学行为研究
发布时间：2021-10-11 23:41
直接硼氢化钠燃料电池（DBFC）作为一种新型的化学电源,具有燃料易储存与运输、无阳极催化剂的CO中毒现象、理论开路电压高、较高的功率密度和工作温度低等优点,受到了研究人员的广泛关注。DBFC在便携式电源领域有着广阔的应用前景,然而要实现其商业实用化还需进一步的深入研究。如何开发设计高催化活性、低成本和高选择性的阳极催化剂,从而提高NaBH4电氧化反应动力学速度,同时降低水解反应程度,是DBFC阳极催化剂研究的主要目标,也是实现DBFC商业化的关键问题。针对DBFC存在的问题,本论文制备了不同原子比的Pd-Ag/C和Pd-Fe/C催化剂,并研究了它们在硼氢化钠电氧化反应中的电化学行为。主要研究内容如下:1.采用化学还原法制备了Pd/C催化剂,并通过循环伏安和计时电流法分别研究了扫描速度、电解液的组成、温度、载体及催化剂制备方法对硼氢化钠在Pd/C上的电化学行为的影响,结果表明它们对硼氢化钠电氧化反应动力学速度和反应机理均有不同程度的影响。2.室温下采用化学还原法分别制备了Pd/C、Pd67Ag33/C、Pd50<...
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢氧燃料电池工作原理示意图
2.2.1 工作电极的制备工作电极为 d=4 mm 的玻碳电极，玻碳电极在每次使用前应抛光处理。首先依次用 α 氧化铝抛光粉（粒径为 0.5-0.7 um）、α 氧化铝抛光粉（粒径为 30-50 nm）在麂皮上抛光，然后分别用乙醇、水超声清洗。准确称取10 mg制备的催化剂于5 ml小烧杯中，分别加入0.75 ml乙醇和0.25ml Nafion 膜溶液，超声 2 h 至分散均匀后，用微量进样器将 5 ul 分散液滴加到已经抛光好的玻碳电极表面，然后将电极置于真空干燥箱中，60℃下干燥 30 min，即得到工作电极。工作电极的催化剂负载量为0.4 mg/cm2，其中金属负载量为0.08mg/cm2。1-辅助电极 2-研究电极 3-鲁金毛细管 4-盐桥 5-参比电极图 2-1 三电极体系示意图Fig. 2-1 Schematic diagram of three electrodes system
以进行 Pd/C 催化剂表面元素价态的定性与定量分析，分素的化学状态。图 3-21 为优化 Pd/C 催化剂的 Pd 3d XPS的可能物质列于表 3-4。从拟合结果可以知道，Pd 3d 主其 3d5/2结合能分别位于 335.2 eV、336.1 eV、337.2 eV、谱及相关文献分析，这几个峰对应的物质分别为 Pd0、P。按照峰的面积计算各物质的含量，可得 Pd0、PdOads、P分别为 46.88%、26.85%、18.12%、8.15%。从表 3-1 可知d 主要以零价态存在，并且在催化剂中含有 PdOads、PdO。Pd0图 3-20 优化 Pd/C 催化剂的 EDS 图Fig. 3-20 EDS spectra of optimized Pd/C catalyst
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国能源革命与低碳发展的战略选择[J]. 何建坤. 武汉大学学报(哲学社会科学版). 2015(01)
[2]纳米孔Ni/Zn-Ni电极电催化氧化硼氢化钠（英文）[J]. Mir Ghasem HOSSEINI,Mehdi ABDOLMALEKI,Sajjad ASHRAFPOOR. 催化学报. 2012(11)
[3]Hydrogen Storage Alloy and Carbon Nanotubes Mixed Catalyst in a Direct Borohydride Fuel Cell[J]. Sai Li 1), Xiaodong Yang 1), Haiyan Zhu 2), Yan Liu 1) and Yongning Liu 1) 1) State Key Laboratory for Mechanical Behavior of Materials, School of Materials Science and Engineering, Xi an Jiaotong University, Xi an 710049, China 2) Department of Chemistry and Chemical Engineering, Weinan Normal University, Weinan 714000, China. Journal of Materials Science & Technology. 2011(12)
[4]硼氢化钠的制备及水解制氢[J]. 刘吉平,吴光波. 化工进展. 2009(S1)
[5]直接NaBH4/H2O2燃料电池的研究进展[J]. 王贵领,兰剑,曹殿学,孙克宁. 化工学报. 2008(04)
[6]NaBH4水解制氢技术[J]. 洪学斌,王亚权. 化学工业与工程. 2005(06)
[7]燃料电池的历史和现状[J]. 孟黎清. 电力学报. 2002(02)
[8]中国的燃料电池技术[J]. 黄振中. 世界科技研究与发展. 2002(03)
[9]我国燃料电池发展概况[J]. 陆天虹,孙公权. 电源技术. 1998(04)
硕士论文
[1]碱性直接甲醇燃料电池Pd基阳极催化剂的研究[D]. 王美丽.天津大学 2007
本文编号：3431465
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢氧燃料电池工作原理示意图
2.2.1 工作电极的制备工作电极为 d=4 mm 的玻碳电极，玻碳电极在每次使用前应抛光处理。首先依次用 α 氧化铝抛光粉（粒径为 0.5-0.7 um）、α 氧化铝抛光粉（粒径为 30-50 nm）在麂皮上抛光，然后分别用乙醇、水超声清洗。准确称取10 mg制备的催化剂于5 ml小烧杯中，分别加入0.75 ml乙醇和0.25ml Nafion 膜溶液，超声 2 h 至分散均匀后，用微量进样器将 5 ul 分散液滴加到已经抛光好的玻碳电极表面，然后将电极置于真空干燥箱中，60℃下干燥 30 min，即得到工作电极。工作电极的催化剂负载量为0.4 mg/cm2，其中金属负载量为0.08mg/cm2。1-辅助电极 2-研究电极 3-鲁金毛细管 4-盐桥 5-参比电极图 2-1 三电极体系示意图Fig. 2-1 Schematic diagram of three electrodes system
以进行 Pd/C 催化剂表面元素价态的定性与定量分析，分素的化学状态。图 3-21 为优化 Pd/C 催化剂的 Pd 3d XPS的可能物质列于表 3-4。从拟合结果可以知道，Pd 3d 主其 3d5/2结合能分别位于 335.2 eV、336.1 eV、337.2 eV、谱及相关文献分析，这几个峰对应的物质分别为 Pd0、P。按照峰的面积计算各物质的含量，可得 Pd0、PdOads、P分别为 46.88%、26.85%、18.12%、8.15%。从表 3-1 可知d 主要以零价态存在，并且在催化剂中含有 PdOads、PdO。Pd0图 3-20 优化 Pd/C 催化剂的 EDS 图Fig. 3-20 EDS spectra of optimized Pd/C catalyst
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国能源革命与低碳发展的战略选择[J]. 何建坤. 武汉大学学报(哲学社会科学版). 2015(01)
[2]纳米孔Ni/Zn-Ni电极电催化氧化硼氢化钠（英文）[J]. Mir Ghasem HOSSEINI,Mehdi ABDOLMALEKI,Sajjad ASHRAFPOOR. 催化学报. 2012(11)
[3]Hydrogen Storage Alloy and Carbon Nanotubes Mixed Catalyst in a Direct Borohydride Fuel Cell[J]. Sai Li 1), Xiaodong Yang 1), Haiyan Zhu 2), Yan Liu 1) and Yongning Liu 1) 1) State Key Laboratory for Mechanical Behavior of Materials, School of Materials Science and Engineering, Xi an Jiaotong University, Xi an 710049, China 2) Department of Chemistry and Chemical Engineering, Weinan Normal University, Weinan 714000, China. Journal of Materials Science & Technology. 2011(12)
[4]硼氢化钠的制备及水解制氢[J]. 刘吉平,吴光波. 化工进展. 2009(S1)
[5]直接NaBH4/H2O2燃料电池的研究进展[J]. 王贵领,兰剑,曹殿学,孙克宁. 化工学报. 2008(04)
[6]NaBH4水解制氢技术[J]. 洪学斌,王亚权. 化学工业与工程. 2005(06)
[7]燃料电池的历史和现状[J]. 孟黎清. 电力学报. 2002(02)
[8]中国的燃料电池技术[J]. 黄振中. 世界科技研究与发展. 2002(03)
[9]我国燃料电池发展概况[J]. 陆天虹,孙公权. 电源技术. 1998(04)
硕士论文
[1]碱性直接甲醇燃料电池Pd基阳极催化剂的研究[D]. 王美丽.天津大学 2007
本文编号：3431465
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3431465.html
