核壳结构催化剂的构筑及其ESR催化性能研究

发布时间：2021-10-12 12:14

　　氢能作为一种清洁、高效、安全的二次能源,被视为解决能源资源问题和环境危机的未来途径之一。乙醇水蒸气重整制氢（ESR）是一种具有良好应用前景的制氢技术,近年来已成为能源和催化领域的研究热点,其核心是开发经济、高效、低能耗、热稳定性高的催化剂。Co催化剂价格低廉,且具有良好的C-C断裂能力,展现出较高的催化活性和稳定性,但催化剂的抗烧结和抗积碳性能仍需进一步的提高。本论文借助核壳型复合分子筛的结构特性,结合Co、Cu、Ni的催化活性特点,选取拥有对ESR反应副产物高转化性能的Beta和Y分子筛为核相,Silicalite-1（S-1）分子筛为壳层材料,通过等体积浸渍和晶种诱导二次生长法制备核壳结构多金属催化剂,考察催化剂结构,活性组分含量与性能之间的关系。主要研究内容及结论如下:1.采用等体积浸渍的方法,在载体纳米级S-1分子筛上负载多种金属活性组分,制备xCuyNi1OCo-S-1系列催化剂并应用于ESR反应,结合多种表征手段进行分析讨论,深入研究Cu和Ni组分含量、催化活性及其稳定性。结果表明,当主催化剂Co负载量为10%时,适量助剂Cu、Ni的添加,乙醇的转化率和H2选择性均有明显的... 

【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１?ＥＳＲ反应机理图［１９］??Ｆｉｇ．?１－１?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?Ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ＥＳＲ??１．２．４乙醇水蒸气重?

２．３催化反应性能评价??２．３．１实验流程和产物分析方法??在常压固定床微反应器上进行催化剂的性能评价，其结构如图２－１所示。具体操??作如下：首先称取〇．３１５ｇ固体催化剂（２０－４０目）与５倍质量、相同目数的石英砂混??合均匀后装入１０?ｍｍ不锈钢反应管中；催化测试前在反应器内５００?°Ｃ温度下先用Ｎ２??吹扫３〇１１１丨１１，之后在５５０?°（：温度条件下通入１１２（３（＾〇１．％）加２（７〇１１１１７１１１丨１１）混合气??对样品中金属活性组分进行２?ｈ的还原；还原结束后将温度设置为反应所需的初始温??度，用ＬＰ２－０１０－２０恒流泵以０．０７?ｍＬ／ｍｉｎ流量输入乙醇和水的混合溶液（水醇摩尔比??为６：１／３：１）进入１２０?°Ｃ汽化室气化，与载气Ｎ２混合后的气体经预热器预热后进入反??应器开始反应。反应气经催化过后，反应产物通过空气冷凝器在气液分离器中分离为??气体和液体产物两部分。??反应后的气体产物采用ＧＣ９５０型气相色谱进行在线分析，以ＴＤＸ－０１和ＧＤＸ－４０１??两根串连连接的色谱柱分离Ｈ２、Ｎ２、ＣＯ、ＣＨ４和Ｃ０２，其中Ｈ２和Ｎ２通过色谱柱ＴＤＸ－０１??和热导检测器（ＴＣＤ）分离检测。ＴＣＤ灵敏度低，为了解决产物中因ＣＯ、Ｃ０２含量??１７??

Ｆｉｇ．?３－１?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?ｃａｌｃｉｎｅｄ?ｘＮｉｙＣｕｌＯＣｏ－Ｓ－１?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??采用水热合成方法制备Ｓ－ｌ分子筛，通过等体税浸渍方式负载Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎｉ活性??金属，应用ＸＲＤ检测合成物相，结果见图３－１。由图可知，所合成样品均具有ＭＦＩ??２２??

【参考文献】：
博士论文
[1]核壳结构微型反应器的构筑及其乙醇水蒸气重整催化性能研究[D]. 郑子良.太原理工大学 2017
[2]核壳结构Y/Beta复合分子筛合成、表征及催化性能研究[D]. 任博.北京工业大学 2014
[3]核壳结构分子筛合成、表征及应用研究[D]. 张强.中国石油大学 2008



本文编号：3432559