纳米AlH 3 与硝基化合物混合体系的理论研究
发布时间：2021-10-16 16:18
金属氢化物具有储氢量大,燃烧热值高等优异特点,有望在含能材料领域取得良好的应用。然而目前有关金属氢化物在含能材料领域应用的研究还很少,因此作为极具潜力的含能材料组分,研究金属氢化物与炸药的相互作用具有重要意义。本文运用计算模拟的方法,系统地研究了典型金属氢化物的表面性能以及其对几种常见硝基化合物热分解性能的影响。首先,应用基于密度泛函理论的第一性原理对氢化铝（AlH3）,氢化镁（MgH2）和氢化锂（LiH）三种金属氢化物的七种低指数面的表面能以及态密度进行了计算研究。利用分子动力学模拟的方法研究了氢化铝与氢化镁分别与经典炸药黑索金和梯恩梯的结合能。结果表明AlH3（010）面的表面能为0.72 J m-2,能隙最大,稳定性最高。黑索金（RDX）和三硝基甲苯（TNT）均与AlH3（001）面结合强度最大,（001）面较多的H原子与炸药上的硝基形成了较多的氢键,增强了相互作用。其次,运用一种拟合的反应力场对混有AlH3纳米颗粒的高活性炸药RDX进行了分子动力学...
【文章来源】：南京理工大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：61 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（001）面的2.5nm厚的MgH2薄层与
，c=13.131。基于单元晶胞，通过增大a、b和c坐标轴（4×4×3单元胞）来建立一个RDX超晶胞作为我们所有模型的结构框架。利用共轭梯度算法优化超胞中的RDX结构。然后在NPT系综下（从1K到300K，105Pa）弛豫20ps进行分子动力学模拟。弛豫后，得到平均密度为1.63gcm-3的更大超胞（4.76nm×4.43nm×4.12nm）。然后分别将半径为0.68，0.94和1.10nm的AlH3颗粒按4，2，1的个数嵌入具有相应孔径的弛豫的RDX结构中。在三个混合模型中，RDX分子数均为298，AlH3分子数为188。AlH3颗粒与RDX分子之间真空层的厚度为0.2nm。复合模型结构如图4.1所示。（a）（b）（c）图4.1纳米AlH3与RDX的复合结构，AlH3颗b分别为0.68（a），0.94（b）和1.10（c）nm。首先对纯RDX进行爆炸动力学模拟，然后对3个纳米AlH3/RDX复合材料模型进行模拟。模拟每个模型时，初始温度均为300K，然后以50Kps-1的速率增加至3500K，然后在3500K下持续模拟50ps。选用NVT系综，时间步长0.25飞秒。4.3结果和讨论4.3.1纯RDX晶体的热分解为了比较参数化ReaxFF力场与原始C/H/O/N力场的差别，我们在同一条件下对纯RDX晶体进行了热分解分子动力学模拟。如图4.2所示，新ReaxFF模拟RDX热分解的结果与原始力场的模拟结果一致。RDX在18皮秒左右开始分解，分解温度约为1100K。NO2作为中间产物最先出现，对应于RDX分子中氮氮键的断裂。这是分解的第一步，与前人的研究结果一致[85]。H2O比N2先生成，因为产生像水这种3原子需要更少的反应步骤，而N2的形成则涉及较复杂的反应机理。随着温度的升高，NO2与NO的量逐渐减少，最终N元素主要以N2的稳定形式存在。CO2与CO作为稳定产物最后产生，而且CO2的量要大于CO。从70皮秒左右开始，CO2的量有缓慢减少的趋势，预示着水气交换反应的
。然后在NPT系综下（1K到298K，105Pa）弛豫20皮秒。从AlH3晶胞中切出一个粒径3纳米的AlH3球，嵌入到上述弛豫后的CL-20超胞中，得到纳米AlH3与CL-20的复合体系，如图5.1所示。然后通过分子动力学模拟纳米AlH3/CL-20复合体系在2000K、2500K、3000K、3500K、4000K五种不同温度下的热分解，探究温度对纳米AlH3/CL-20热分解机理的影响。模拟运用正则系综（NVT）获得等温等容体系中动能和势能的正则分布。首先用100皮秒将体系从300K分别独立升温到五个不同温度，然后保持在相应温度再模拟100皮秒，时间步长均为0.25飞秒。图5.1CL-20/AlH3复合结构弛豫模型（截面图）
【参考文献】：
期刊论文
[1]Degradation behaviors of La–Mg–Ni-based metal hydride alloys:structural stability and influence on hydrogen storage performances[J]. Yi-Ming Li,Bao-Yu Duan,Zhuo-Cheng Liu,Yang-Huan Zhang,Hui-Ping Ren. Acta Metallurgica Sinica（English Letters）. 2018(09)
[2]基于可再生能源的水电解制氢技术（英文）[J]. 迟军,俞红梅. 催化学报. 2018(03)
[3]TKX-50高压下结构、力学性质及电子特性的第一性原理研究[J]. 宗和厚,张伟斌,李华荣,张蕾. 含能材料. 2018(01)
[4]混合炸药设计研究进展[J]. 杨志剑,刘晓波,何冠松,李玉斌,聂福德. 含能材料. 2017(01)
[5]高温下黑索金（RDX）热分解动力学模拟[J]. 陈芳,张红,段美玲,王建龙,陈丽珍. 原子与分子物理学报. 2013(06)
[6]MgH2的表面稳定性及其解氢热力学的第一性原理研究[J]. 张健,华熳煜,毛聪,龙春光,周惦武. 中国有色金属学报. 2013(03)
[7]高能量密度化合物CL-20应用研究进展[J]. 欧育湘,孟征,刘进全. 化工进展. 2007(12)
[8]储氢材料及其在含能材料中的应用[J]. 张志强,王玉平. 精细石油化工进展. 2006(11)
博士论文
[1]RDX基金属氢化物混合炸药爆炸及安全性能研究[D]. 薛冰.中国科学技术大学 2017
硕士论文
[1]金属氢化物的表面改性及应用研究[D]. 辛静静.齐鲁工业大学 2014
本文编号：3440122
【文章来源】：南京理工大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：61 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（001）面的2.5nm厚的MgH2薄层与
，c=13.131。基于单元晶胞，通过增大a、b和c坐标轴（4×4×3单元胞）来建立一个RDX超晶胞作为我们所有模型的结构框架。利用共轭梯度算法优化超胞中的RDX结构。然后在NPT系综下（从1K到300K，105Pa）弛豫20ps进行分子动力学模拟。弛豫后，得到平均密度为1.63gcm-3的更大超胞（4.76nm×4.43nm×4.12nm）。然后分别将半径为0.68，0.94和1.10nm的AlH3颗粒按4，2，1的个数嵌入具有相应孔径的弛豫的RDX结构中。在三个混合模型中，RDX分子数均为298，AlH3分子数为188。AlH3颗粒与RDX分子之间真空层的厚度为0.2nm。复合模型结构如图4.1所示。（a）（b）（c）图4.1纳米AlH3与RDX的复合结构，AlH3颗b分别为0.68（a），0.94（b）和1.10（c）nm。首先对纯RDX进行爆炸动力学模拟，然后对3个纳米AlH3/RDX复合材料模型进行模拟。模拟每个模型时，初始温度均为300K，然后以50Kps-1的速率增加至3500K，然后在3500K下持续模拟50ps。选用NVT系综，时间步长0.25飞秒。4.3结果和讨论4.3.1纯RDX晶体的热分解为了比较参数化ReaxFF力场与原始C/H/O/N力场的差别，我们在同一条件下对纯RDX晶体进行了热分解分子动力学模拟。如图4.2所示，新ReaxFF模拟RDX热分解的结果与原始力场的模拟结果一致。RDX在18皮秒左右开始分解，分解温度约为1100K。NO2作为中间产物最先出现，对应于RDX分子中氮氮键的断裂。这是分解的第一步，与前人的研究结果一致[85]。H2O比N2先生成，因为产生像水这种3原子需要更少的反应步骤，而N2的形成则涉及较复杂的反应机理。随着温度的升高，NO2与NO的量逐渐减少，最终N元素主要以N2的稳定形式存在。CO2与CO作为稳定产物最后产生，而且CO2的量要大于CO。从70皮秒左右开始，CO2的量有缓慢减少的趋势，预示着水气交换反应的
。然后在NPT系综下（1K到298K，105Pa）弛豫20皮秒。从AlH3晶胞中切出一个粒径3纳米的AlH3球，嵌入到上述弛豫后的CL-20超胞中，得到纳米AlH3与CL-20的复合体系，如图5.1所示。然后通过分子动力学模拟纳米AlH3/CL-20复合体系在2000K、2500K、3000K、3500K、4000K五种不同温度下的热分解，探究温度对纳米AlH3/CL-20热分解机理的影响。模拟运用正则系综（NVT）获得等温等容体系中动能和势能的正则分布。首先用100皮秒将体系从300K分别独立升温到五个不同温度，然后保持在相应温度再模拟100皮秒，时间步长均为0.25飞秒。图5.1CL-20/AlH3复合结构弛豫模型（截面图）
【参考文献】：
期刊论文
[1]Degradation behaviors of La–Mg–Ni-based metal hydride alloys:structural stability and influence on hydrogen storage performances[J]. Yi-Ming Li,Bao-Yu Duan,Zhuo-Cheng Liu,Yang-Huan Zhang,Hui-Ping Ren. Acta Metallurgica Sinica（English Letters）. 2018(09)
[2]基于可再生能源的水电解制氢技术（英文）[J]. 迟军,俞红梅. 催化学报. 2018(03)
[3]TKX-50高压下结构、力学性质及电子特性的第一性原理研究[J]. 宗和厚,张伟斌,李华荣,张蕾. 含能材料. 2018(01)
[4]混合炸药设计研究进展[J]. 杨志剑,刘晓波,何冠松,李玉斌,聂福德. 含能材料. 2017(01)
[5]高温下黑索金（RDX）热分解动力学模拟[J]. 陈芳,张红,段美玲,王建龙,陈丽珍. 原子与分子物理学报. 2013(06)
[6]MgH2的表面稳定性及其解氢热力学的第一性原理研究[J]. 张健,华熳煜,毛聪,龙春光,周惦武. 中国有色金属学报. 2013(03)
[7]高能量密度化合物CL-20应用研究进展[J]. 欧育湘,孟征,刘进全. 化工进展. 2007(12)
[8]储氢材料及其在含能材料中的应用[J]. 张志强,王玉平. 精细石油化工进展. 2006(11)
博士论文
[1]RDX基金属氢化物混合炸药爆炸及安全性能研究[D]. 薛冰.中国科学技术大学 2017
硕士论文
[1]金属氢化物的表面改性及应用研究[D]. 辛静静.齐鲁工业大学 2014
本文编号：3440122
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