改性聚丙烯腈负载钯基纳米粒子催化剂的制备与性能研究

发布时间：2021-10-23 11:31

　　在过去的几十年里,传统化石燃料的广泛使用导致了严重的环境和能源问题,全球各国对可再生清洁能源开展了大量研究。由于高能量密度、储量丰富和环境的可持续性,氢气已经成为一种理想的清洁燃料。然而由于氢气在空气中的密度极低,气态存储运输时有爆炸的危险,因此寻找具有高储氢/释氢能力的创新材料是目前广泛推广氢气经济的最大挑战之一。甲酸（FA）是一种安全高效的液相化学储氢材料（氢含量达4.4 wt%）,温和条件下可以按需释放氢气,在便携式氢气燃料电池发展中有广阔的应用前景。通过对载体材料和活性金属的优化选择,制备催化性能及稳定性良好的甲酸脱氢催化剂是目前的研究热点。本文通过对聚丙烯腈（PAN）进行化学改性,以制备出的偕胺肟聚丙烯腈（AOPAN）小球为高分子载体负载Pd及其它过渡金属催化甲酸制氢,并且对催化剂性能进行一系列的研究,主要内容如下:1.使用盐酸羟胺对聚丙烯腈进行化学改性,得到了偕胺肟聚丙烯腈溶液,利用N,N-二甲基甲酰胺的亲水性通过溶剂释放过程制备了毫米级的AOPAN小球,之后通过偕胺肟基团对金属离子的吸附作用,采用浸渍法制备了负载型Pd基纳米粒子催化剂（Pd/AOPAN）,在未加入其它添加... 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：70 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

甲醇活化反应途径

第一章绪论4传统的非均相甲醇脱氢催化剂可以将甲醇转化为二氧化碳和氢气，但通常需要高温(>200℃)和高压，并且会产生使燃料电池催化剂中毒的CO[20,21]，限制了甲醇作为化学储氢材料的广泛应用。早期的均相钌催化剂可以在不受CO污染的情况下生成氢气[22-26]，但反应活性有限，产氢效率低（每分子甲醇仅释放一分子氢气）。近年来，一些新型的均相无受体脱氢催化剂例如具有螯合配体的钌配合物在甲醇脱氢方面展示了良好的催化活性。Beller和同事制备的钌配合物（图1-2中1）高效催化水相甲醇脱氢，可以在65-95℃和环境压力下产生氢气，TOF值达到了4700h-1，使得利用甲醇在移动设备上输送氢气成为可能[27]。Grutzmacher课题组发现合成的螯合双烯烃重氮配体的钌络合物（图1-2中2）可以在水和碱存在下，均相催化甲醇分解制氢，为将优化的分子催化剂固定在导电载体材料上，用于开发甲醇燃料电池的电极提供了支持[28]。图1-2钌配合物1.3.2水合肼水合肼（H2NNH2·H2O）作为一种优秀的环境友好型储氢材料具有许多优点[29-31]，如高氢含量（8.0wt％），易于以液体状态充装（用于现有的液体燃料基础设施），除了氢以外，仅产生氮。并且水合肼作为储氢材料在一些特殊应用中具有巨大的潜力，如无人驾驶航天飞行器和潜艇动力源，水合肼通常用作推进剂。肼的分解有两条典型的反应路线[32-35]（式1-1、1-2）：H2NNH2=N2(g)+2H2(g)式（1-1）3H2NNH2=4NH3(g)+N2(g)式（1-2）

氢能循环

【参考文献】：
期刊论文
[1]肼硼烷的合成及产氢[J]. 张世亮,姚淇露,卢章辉.  化学进展. 2017(04)



本文编号：3453110