过渡金属基MOF衍生物的合成及其水裂解电催化性能研究
发布时间：2021-10-27 05:08
化石燃料的快速消耗和日益严峻的环境问题使得可持续能源技术的发展成为当务之急。氢（H2）具有较高的能量密度,被认为是未来世界的主要能源。目前,H2生产仍主要依赖于化石燃料工业,纯度低且成本高。以低成本和高纯度生产H2的最有效方式之一是通过电能或太阳能将水分解成氢和氧。一些贵金属及其氧化物是目前公认的性能优异的电解水催化剂,在同等电流密度条件下具有最低的过电位,且稳定性好。然而,由于此类催化剂资源匮乏,成本高,其商业应用受到了很大的限制,不能广泛应用于电解水工业以获得经济的氢能源。为了取代这些昂贵的催化剂,研究人员已经广泛致力于基于过渡金属元素的电催化剂的设计,合成和性能表征,过渡金属元素的成本较低、活性高,在长时间催化条件下具有良好的稳定性,这些优点使其作为催化剂用于水分解反应更加具有可行性。本论文的具体的研究内容和创新性成果如下:（1）以具有纳米立方体形貌的普鲁士蓝类似物Co3[Fe（CN）6]2作为自牺牲模板,成功制备Co、Fe共掺杂的MoS2...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
利用太阳能等可再生能源生产氢气的可持续途径[20]
贵金属的铂基合金，强耦合过渡金属（氧化物）和纳米碳杂化物基金属材料已被探索作为贵金属催化剂的替代品。广泛可用的先利于该领域的研究，使研究人员对新催化剂的电催化活性性质有如，X 射线吸收光谱（XAS）和表面 X 射线散射（SXS）等特高可以准确地解决催化剂的化学键合结构[21,22]，而一些尖端成像技暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和扫描隧道显微镜（子/原子水平上提供有关这些催化剂化学成分的更多信息[23]。另一泛函理论（DFT）的快速发展和强大的计算能力，如今，研究人平上研究催化剂[24]。因此，该领域的许多主题已经得到了广泛的剂表面存在的活性中心的性质，原子级催化活性的评估，以及最过程设计更好的催化剂[24-26]。该领域最重要的成就之一是火山型的固有表面吸附性能和电子结构（例如电子轨道水平或功函数）性联系起来[24,27]。这种关系成功地解释了不同表面催化活性的趋有高催化活性的催化剂提供了指导。水的工作原理
1.2.3 电解水 OER 反应的机理研究析氧反应是水裂解反应的半反应。值得注意的是，在酸性和碱性条件下，水分解反应在酸性和碱性条件下的阴极和阳极半反应是不同的。这是因为在酸性或碱性条件下，析氧反应的发生机制可能不同。尽管存在这种差异，但共识是 OE的电催化是一种非均相反应，其中中间体（*OH、*O 和*OOH）内的键合相互作用对于整体的电催化能力是至关重要的。表 1-1 中是目前被大部分人所接受的OER 总体反应途径，主要包括四步电子转移途径，在水溶液中 OER 的催化循环如图 1-3a 所示[31]。由于包括Pt在内的金属通常会在ORR过程中产生氧化并在OER过程中产生不同类型的表面，因此金属氧化物在 OER 过程中比纯金属具有更高的催化活性。如图 1-3b 所示，J. Rossmeisl 等人发现金属氧化物在 OER 催化活性和 GO - GOH的火山图中，氧和羟基之间的吸附能量有一定差异[32]。由于 OH*和 OOH*通常偏好相同类型的吸附位点，因此 OH*和 OOH*相应的吸附能是非常相似的。由于水电解中的 OER 活性取决于氧和羟基的吸附能，因此 J. Rossmeisl 等人通过弱化 结合但增强羟基与催化剂的结合来提高 OER 工艺的催化活性[33]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Adsorption-energy-based activity descriptors for electrocatalysts in energy storage applications[J]. Youwei Wang,Wujie Qiu,Erhong Song,Feng Gu,Zhihui Zheng,Xiaolin Zhao,Yingqin Zhao,Jianjun Liu,Wenqing Zhang. National Science Review. 2018(03)
[2]世界氢能技术研究和应用新进展[J]. 张聪. 石油石化节能. 2014(08)
[3]金属有机骨架化合物（MOFs）作为储氢材料的研究进展[J]. 贾超,原鲜霞,马紫峰. 化学进展. 2009(09)
[4]高密度储氢材料研究进展[J]. 陶占良,彭博,梁静,程方益,陈军. 中国材料进展. 2009(Z1)
[5]氢能与燃料电池能源系统[J]. 邢春礼,费颖,韩俊,赵广播,秦裕琨. 节能技术. 2009(03)
[6]高容量储氢材料的研究进展[J]. 陈军,朱敏. 中国材料进展. 2009(05)
[7]氢存储技术[J]. 倪萌,M.K.H.Leung,K.Sumathy. 可再生能源. 2005(01)
[8]太阳能制氢技术[J]. 倪萌,M K H Leung,K Sumathy. 可再生能源. 2004(03)
[9]燃料电池汽车氢能系统的环境、经济和能源评价[J]. 冯文,王淑娟,倪维斗,陈昌和,郑显玉. 太阳能学报. 2003(03)
[10]氢能及制氢的应用技术现状及发展趋势[J]. 王艳辉,吴迪镛,迟建. 化工进展. 2001(01)
本文编号：3460936
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
利用太阳能等可再生能源生产氢气的可持续途径[20]
贵金属的铂基合金，强耦合过渡金属（氧化物）和纳米碳杂化物基金属材料已被探索作为贵金属催化剂的替代品。广泛可用的先利于该领域的研究，使研究人员对新催化剂的电催化活性性质有如，X 射线吸收光谱（XAS）和表面 X 射线散射（SXS）等特高可以准确地解决催化剂的化学键合结构[21,22]，而一些尖端成像技暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和扫描隧道显微镜（子/原子水平上提供有关这些催化剂化学成分的更多信息[23]。另一泛函理论（DFT）的快速发展和强大的计算能力，如今，研究人平上研究催化剂[24]。因此，该领域的许多主题已经得到了广泛的剂表面存在的活性中心的性质，原子级催化活性的评估，以及最过程设计更好的催化剂[24-26]。该领域最重要的成就之一是火山型的固有表面吸附性能和电子结构（例如电子轨道水平或功函数）性联系起来[24,27]。这种关系成功地解释了不同表面催化活性的趋有高催化活性的催化剂提供了指导。水的工作原理
1.2.3 电解水 OER 反应的机理研究析氧反应是水裂解反应的半反应。值得注意的是，在酸性和碱性条件下，水分解反应在酸性和碱性条件下的阴极和阳极半反应是不同的。这是因为在酸性或碱性条件下，析氧反应的发生机制可能不同。尽管存在这种差异，但共识是 OE的电催化是一种非均相反应，其中中间体（*OH、*O 和*OOH）内的键合相互作用对于整体的电催化能力是至关重要的。表 1-1 中是目前被大部分人所接受的OER 总体反应途径，主要包括四步电子转移途径，在水溶液中 OER 的催化循环如图 1-3a 所示[31]。由于包括Pt在内的金属通常会在ORR过程中产生氧化并在OER过程中产生不同类型的表面，因此金属氧化物在 OER 过程中比纯金属具有更高的催化活性。如图 1-3b 所示，J. Rossmeisl 等人发现金属氧化物在 OER 催化活性和 GO - GOH的火山图中，氧和羟基之间的吸附能量有一定差异[32]。由于 OH*和 OOH*通常偏好相同类型的吸附位点，因此 OH*和 OOH*相应的吸附能是非常相似的。由于水电解中的 OER 活性取决于氧和羟基的吸附能，因此 J. Rossmeisl 等人通过弱化 结合但增强羟基与催化剂的结合来提高 OER 工艺的催化活性[33]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Adsorption-energy-based activity descriptors for electrocatalysts in energy storage applications[J]. Youwei Wang,Wujie Qiu,Erhong Song,Feng Gu,Zhihui Zheng,Xiaolin Zhao,Yingqin Zhao,Jianjun Liu,Wenqing Zhang. National Science Review. 2018(03)
[2]世界氢能技术研究和应用新进展[J]. 张聪. 石油石化节能. 2014(08)
[3]金属有机骨架化合物（MOFs）作为储氢材料的研究进展[J]. 贾超,原鲜霞,马紫峰. 化学进展. 2009(09)
[4]高密度储氢材料研究进展[J]. 陶占良,彭博,梁静,程方益,陈军. 中国材料进展. 2009(Z1)
[5]氢能与燃料电池能源系统[J]. 邢春礼,费颖,韩俊,赵广播,秦裕琨. 节能技术. 2009(03)
[6]高容量储氢材料的研究进展[J]. 陈军,朱敏. 中国材料进展. 2009(05)
[7]氢存储技术[J]. 倪萌,M.K.H.Leung,K.Sumathy. 可再生能源. 2005(01)
[8]太阳能制氢技术[J]. 倪萌,M K H Leung,K Sumathy. 可再生能源. 2004(03)
[9]燃料电池汽车氢能系统的环境、经济和能源评价[J]. 冯文,王淑娟,倪维斗,陈昌和,郑显玉. 太阳能学报. 2003(03)
[10]氢能及制氢的应用技术现状及发展趋势[J]. 王艳辉,吴迪镛,迟建. 化工进展. 2001(01)
本文编号：3460936
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