甲醇在Fe/g-C 3 N 4 上分解和氧化反应机理的理论研究

发布时间：2021-10-27 19:57

　　考虑到环境能源问题和可持续发展战略,人们一直在不断寻找无污染、可替代的清洁能源。近年来,燃料电池是一个不错的选择。其中直接甲醇燃料电池因其优良特性被众多研究学者所青睐。它的燃料来源极其丰富,发生装置的启动温度比较低,反应生成的产物对环境的污染小,能量密度很高,因此直接甲醇燃料电池是一种高效的可再生能源。在直接甲醇燃料电池的阳极中,甲醇的氧化分解反应是十分重要的一步,而阳极反应的快慢取决于阳极催化剂的选择,因此我们必须要找到效率高、成本低且性质稳定的阳极催化剂。一直以来,铂催化剂是阳极催化材料的首选,但是它的储量很低,制作成本很高,这些缺点限制了甲醇燃料电池的商业化应用,而且反应生成的副产物CO稳定的存在于催化剂表面,抢先占据活性位点,催化剂表面很难继续进行其他反应,从而导致催化效率的降低。所以我们试图寻找纯铂原子的替代原子,例如,钯、金、铱、银等贵金属和铜、钴、镍等非贵金属。单原子的性能逐渐在催化领域得到很好的应用,例如在热催化、电催化和光催化等氧化还原反应中,单原子催化剂在许多氧化还原反应中都显著表现出不同于传统纳米催化剂的活性、选择性与稳定性。近几年单原子催化迅速成为催化领域的研究... 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：55 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 直接甲醇燃料电池(DMFC)
    1.3 DMFC的阳极催化剂研究进展
    1.4 本文的研究内容及研究意义
第2章 理论基础与计算方法
    2.1 引言
    2.2 分子轨道理论
        2.2.1 闭壳层分子的HFR方程
        2.2.2 开壳层分子的HFR方程
    2.3 密度泛函理论(DFT)
    2.4 过渡态理论
    2.5 内禀反应坐标理论
    2.6 态密度分析
    2.7 势能面(Potential Energy Surface,PES)
第3章 甲醇在Fe/g-C_3N_4 上的分解和氧化的理论研究
    3.1 引言
    3.2 计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 团簇结构和甲醇在团簇上的吸附
        3.3.2 甲醇在Fe/g-C_3N_4 上的吸附和分解
        3.3.3 Fe/g-C_3N_4 上中间体的氧化
        3.3.4 Mulliken电荷分析和PES分析
    3.4 结论
参考文献
作者简介及在学期间所取得的科研成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]碱金属修饰g-C3N4的能带结构调控与载流子迁移过程[J]. 祝林,马新国,刘娜,徐国旺,黄楚云.  物理化学学报. 2016(10)
[2]直接甲醇燃料电池阳极催化剂研究进展[J]. 罗远来,梁振兴,廖世军.  催化学报. 2010(02)

硕士论文
[1]甲醇在几类含铂二元合金上部分氧化反应机理的理论研究[D]. 许海霞.吉林大学 2015



本文编号：3462232