新型Fe/N/C电催化剂的制备及在燃料电池阴极氧还原反应中的应用
发布时间：2021-11-02 08:33
燃料电池具有较高的能量密度和发电效率、以清洁的能源为原料、并且零污染排放,是一种有发展前景的能源利用装置。阴极氧还原反应（ORR）在燃料电池中起着关键作用。燃料电池的快速发展需要ORR催化剂的进步。尽管,铂基催化剂的ORR催化活性最好,但是它们有一些缺点如价格昂贵、电子动力学转移速率慢、碱性条件下易团聚,这阻碍了其广泛商业化。近期,一些非贵金属催化剂被广泛研究,例如氮掺杂碳材料、Fe/N/C材料等,它们有可能在未来替代铂基催化剂。一些新型的微孔碳载铁基催化剂和铂基催化剂的ORR催化性能相当。我们的目标是合成新型高催化活性的Fe/N/C及其衍生非贵金属材料,用于ORR催化反应。由于石墨烯具有独特的形貌、较大的比表面积、良好的导电性、及表面含有功能化的官能团,所以本论文选择用石墨烯作为碳载体。首先,我们用改性休克尔方法合成了氧化石墨烯（GO）,为了提高其催化活性对其进行了氮掺杂和硫掺杂改性处理,制备了聚吡咯/氧化石墨烯（Ppy/GO）.硫脲/氧化石墨烯（Sulfourea/GO）.GO、Ppy/GO、 Sulfourea/GO都是二维片层形貌,并且都具有ORR催化活性。通过ORR催化性能测...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 燃料电池概述
1.1.1 燃料电池的发展
1.1.2 燃料电池工作原理及分类
1.1.3 燃料电池关键技术
1.2 常见的ORR催化剂
1.2.1 铂基催化剂
1.2.2 非贵金属催化剂
1.2.2.1 碳及其改性材料
1.2.2.2 过渡金属化合物
1.2.2.3 Metal-Nitrogen-Carbon (M/N/C)
1.3 ORR反应机理及电子转移机理研究
1.4 论文的选题依据及研究内容
2 实验部分
2.1 实验试剂及仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 表征
2.2.1 形貌分析
2.2.2 X射线粉末衍射谱(XRD)
2.2.3 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.4 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)
2.2.5 拉曼光谱(Raman spectroscopy)
2.2.6 热重分析(TGA)
2.2.7 比表面测定(BET)
2.3 ORR催化性能测试
2.3.1 工作电极制备
2.3.2 旋转圆盘电极法测定ORR催化性能
3 GO、Ppy/GO、Sulfourea/GO制备及催化性能研究
3.1 实验部分
3.1.1 改性休克尔法制备GO
3.1.2 Ppy/GO的制备
3.1.3 Sulfourea/GO的制备
3.2 结果与讨论
3.2.1 样品形貌
3.2.2 样品组成及结构分析
3.2.3 样品的ORR催化性能分析
3.3 本章小结
4 Fe_2O_3/Ppy/GO制备及其ORR催化性能研究
4.1 实验部分
4.1.1 Fe_2O_3/Ppy/GO的制备
4.1.2 Fe_2O_3/Ppy、Fe_2O_3/GO的制备
4.2 结果与讨论
4.2.1 样品形貌
4.2.2 样品组成及结构分析
4.2.3 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.4 不同铁掺杂量的Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.5 不同煅烧温度的Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.6 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化机理探究
4.2.7 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化稳定性测试
4.3 本章小结
5 Co_3O_4/Ppy/GO、Co_xFe_yO_z/Ppy/GO制备及催化性能研究
5.1 实验部分
5.1.1 Co_3O_4/Ppy/GO的制备
5.1.2 Co_xFe_yO_z/Ppy/GO的制备
5.2 结果与讨论
5.2.1 样品的微观形貌
5.2.2 样品的组成及结构分析
5.2.3 不同金属掺杂Metal/Ppy/GO的ORR催化性能
5.2.4 不同煅烧温度的Co_3O_4/Ppy/GO的ORR催化性能
5.2.5 Co_3O_4/Ppy/GO-800的电子转移机理探究
5.3 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]碳载氧化锰表面氧还原反应路径研究(英文)[J]. 姜鲁华,唐琪雯,刘静,孙公权. 催化学报. 2015(02)
[2]燃料电池概述[J]. 刘建国,孙公权. 物理. 2004(02)
[3]燃料电池的原理、技术状态与展望[J]. 衣宝廉. 电池工业. 2003(01)
[4]中国燃料电池的发展[J]. 毕道治. 电源技术. 2000(02)
[5]我国燃料电池发展概况[J]. 陆天虹,孙公权. 电源技术. 1998(04)
本文编号：3471695
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 燃料电池概述
1.1.1 燃料电池的发展
1.1.2 燃料电池工作原理及分类
1.1.3 燃料电池关键技术
1.2 常见的ORR催化剂
1.2.1 铂基催化剂
1.2.2 非贵金属催化剂
1.2.2.1 碳及其改性材料
1.2.2.2 过渡金属化合物
1.2.2.3 Metal-Nitrogen-Carbon (M/N/C)
1.3 ORR反应机理及电子转移机理研究
1.4 论文的选题依据及研究内容
2 实验部分
2.1 实验试剂及仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 表征
2.2.1 形貌分析
2.2.2 X射线粉末衍射谱(XRD)
2.2.3 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.4 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)
2.2.5 拉曼光谱(Raman spectroscopy)
2.2.6 热重分析(TGA)
2.2.7 比表面测定(BET)
2.3 ORR催化性能测试
2.3.1 工作电极制备
2.3.2 旋转圆盘电极法测定ORR催化性能
3 GO、Ppy/GO、Sulfourea/GO制备及催化性能研究
3.1 实验部分
3.1.1 改性休克尔法制备GO
3.1.2 Ppy/GO的制备
3.1.3 Sulfourea/GO的制备
3.2 结果与讨论
3.2.1 样品形貌
3.2.2 样品组成及结构分析
3.2.3 样品的ORR催化性能分析
3.3 本章小结
4 Fe_2O_3/Ppy/GO制备及其ORR催化性能研究
4.1 实验部分
4.1.1 Fe_2O_3/Ppy/GO的制备
4.1.2 Fe_2O_3/Ppy、Fe_2O_3/GO的制备
4.2 结果与讨论
4.2.1 样品形貌
4.2.2 样品组成及结构分析
4.2.3 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.4 不同铁掺杂量的Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.5 不同煅烧温度的Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.6 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化机理探究
4.2.7 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化稳定性测试
4.3 本章小结
5 Co_3O_4/Ppy/GO、Co_xFe_yO_z/Ppy/GO制备及催化性能研究
5.1 实验部分
5.1.1 Co_3O_4/Ppy/GO的制备
5.1.2 Co_xFe_yO_z/Ppy/GO的制备
5.2 结果与讨论
5.2.1 样品的微观形貌
5.2.2 样品的组成及结构分析
5.2.3 不同金属掺杂Metal/Ppy/GO的ORR催化性能
5.2.4 不同煅烧温度的Co_3O_4/Ppy/GO的ORR催化性能
5.2.5 Co_3O_4/Ppy/GO-800的电子转移机理探究
5.3 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]碳载氧化锰表面氧还原反应路径研究(英文)[J]. 姜鲁华,唐琪雯,刘静,孙公权. 催化学报. 2015(02)
[2]燃料电池概述[J]. 刘建国,孙公权. 物理. 2004(02)
[3]燃料电池的原理、技术状态与展望[J]. 衣宝廉. 电池工业. 2003(01)
[4]中国燃料电池的发展[J]. 毕道治. 电源技术. 2000(02)
[5]我国燃料电池发展概况[J]. 陆天虹,孙公权. 电源技术. 1998(04)
本文编号：3471695
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3471695.html
