甲酸分解制氢用介孔硅载超细Pd基纳米催化剂研究
发布时间：2021-11-16 05:33
氢能被认为是将来社会从化石能源向可再生能源转变的重要能源载体。然而,储存和运输方面的技术瓶颈依然限制了人们通向“氢能社会”。甲酸（HCOOH,FA）是最简单的有机酸,其含氢量为4.4 wt%,且在室温下为液体,具有无毒和方便储运等优点。更重要的是甲酸可以通过二氧化碳加氢反应进行再生产。制备高效、经济和高稳定性的催化剂以提高甲酸脱氢的动力学和热力学性能,是促进甲酸作为储氢材料实际应用的关键。本论文的研究内容如下:我们采用一步共还原法,制备了氨基功能化SBA-15负载的超细PdIr双金属纳米颗粒。制备的PdIr/SBA-15-NH2纳米催化剂,具有超细的颗粒尺寸（1.1±0.4nm）,良好的分散性和丰富的活性位点。实验结果表明,SBA-15-NH2对Pd2+和Ir3+具有吸附作用。通过PdIr电子之间的协同作用,提高了PdIr/SBA-15-NH2纳米催化剂催化甲酸分解制氢的催化性能。在室温并加入甲酸钠的条件下,Pd0.85Ir0.15/...
【文章来源】：江西师范大学江西省
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图1-2双阴离子配体MMP和Ir-MMP催化剂结构
的拟产物[57]图1-4 提出了在路易斯酸缺失(a)和存在(b)的情况下Fe催化剂脱羧的途径[74]在这之后陆续有一些高活性的铁基均相催化剂被报道。Milstein 与合作者制备了一种高选择性和高活性的[(tBu-PNP)Fe(H)2(CO)] (tBu-PNP = 2,6-双(二叔丁基膦基甲基)吡啶) 均相催化剂，可在 313 K 的三烷基胺存在下，将甲酸分解为二氧碳酰胺和氢气，转化数可达 10 万[73]。Bielinski 等人报道了一种均相铁催化
甲酸分解制氢用介孔硅载超细 Pd 基纳米催化剂研究7图1-5 (a) Au-Pd固定在ED-MIL-101上的示意图, (b)不同的金属纳米催化剂催化甲酸的活性图和(c) Au-Pd/ED-MIL-101与(d) Au-Pd/MIL-101的HAADF-STEM图[79]2014 年，Xu 课题组采用氢氧化钠辅助还原法成功地制备了在纳米孔炭MSC-30 上沉积高分散的超细的 Pd 纳米颗粒（Pd/MSC-30）[97]，在 323 K 时Pd/MSC-30 催化甲酸-甲酸钠系统完全脱氢的 TOF 值为 2623 h-1，氢气选择性达到 100%，在当时环境条件下该催化剂的活性最高，可与最活跃的均相催化剂相比，即使在 298 K 时 TOF 值也可达到 750 h-1。2015 年，Xu 课题组首次开发了一种非贵金属牺牲法，成功地将高度分散的 AgPd 纳米粒子固定在还原氧化石墨烯（rGO）上（Co6Ag0.1Pd0.9/rGO）[98]
本文编号：3498246
【文章来源】：江西师范大学江西省
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图1-2双阴离子配体MMP和Ir-MMP催化剂结构
的拟产物[57]图1-4 提出了在路易斯酸缺失(a)和存在(b)的情况下Fe催化剂脱羧的途径[74]在这之后陆续有一些高活性的铁基均相催化剂被报道。Milstein 与合作者制备了一种高选择性和高活性的[(tBu-PNP)Fe(H)2(CO)] (tBu-PNP = 2,6-双(二叔丁基膦基甲基)吡啶) 均相催化剂，可在 313 K 的三烷基胺存在下，将甲酸分解为二氧碳酰胺和氢气，转化数可达 10 万[73]。Bielinski 等人报道了一种均相铁催化
甲酸分解制氢用介孔硅载超细 Pd 基纳米催化剂研究7图1-5 (a) Au-Pd固定在ED-MIL-101上的示意图, (b)不同的金属纳米催化剂催化甲酸的活性图和(c) Au-Pd/ED-MIL-101与(d) Au-Pd/MIL-101的HAADF-STEM图[79]2014 年，Xu 课题组采用氢氧化钠辅助还原法成功地制备了在纳米孔炭MSC-30 上沉积高分散的超细的 Pd 纳米颗粒（Pd/MSC-30）[97]，在 323 K 时Pd/MSC-30 催化甲酸-甲酸钠系统完全脱氢的 TOF 值为 2623 h-1，氢气选择性达到 100%，在当时环境条件下该催化剂的活性最高，可与最活跃的均相催化剂相比，即使在 298 K 时 TOF 值也可达到 750 h-1。2015 年，Xu 课题组首次开发了一种非贵金属牺牲法，成功地将高度分散的 AgPd 纳米粒子固定在还原氧化石墨烯（rGO）上（Co6Ag0.1Pd0.9/rGO）[98]
本文编号：3498246
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