低共熔溶剂的制备及在芳烃烷烃体系分离中的基础研究
发布时间:2021-11-17 06:24
目前,随着全球工业进程的快速发展,石油资源日益短缺,实现芳烃烷烃混合物的有效分离是充分利用石油资源的关键。低共熔溶剂(DESs)是由氢键供体(HBD)和氢键受体(HBA)按照一定的化学计量比形成的液体,与其他萃取剂相比,其作为一种安全环保和简单易得的新型萃取剂,在化工萃取分离过程中具有广泛的应用。因此,DESs用于烃类化合物分离过程中具有很大的应用前景。本论文选择苯-环己烷、甲苯-正庚烷两种体系作为研究对象,根据芳烃具有苯环结构可与具有芳香性的杂环结构形成π-π键而将其分离的理论,设计并合成了具有芳香性的杂环结构的吡啶类和咪唑类DESs,通过核磁氢谱、傅里叶红外光谱表征了 DESs的结构。DESs作为萃取剂分离烃类化合物过程中,HBD起主要作用。为了探究萃取效果好的DESs,选择N-甲酰吗啉(NFM)、乙酰丙酸(La)、乙二醇(EG)作为氢键供体,1-乙基溴化吡啶(C2py)作为氢键受体,制备了三种吡啶类低共熔溶剂(C2py-NFM、C2py-La和C2py-EG),并用于分离芳烃烷烃体系(苯-环己烷、甲苯-正庚烷)。实验结果显示:三种DESs作为萃取剂萃取分离芳烃烷烃时,均能取得了较...
【文章来源】:北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:107 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图1-2?DES合成过程??Fig.?1-2?The?synthesis?process?of?DES[62]??
?北京化工大学硕士学位论文???\?’??I?\\??I?\\??HBA+liquid?SBD+liquid??The?deep?eutectic?point??HBA+HBD??HBA?HBD??图1-3显示了?HBD和HBA以及DES凝固点的相图??Fig.?1-3?shows?die?phase?diagram?of?tlie?freezing?point?of?HBD?and?HBA?and?DES??(2)低共熔溶剂的性质??凝固点是低共熔溶剂最典型的一个特性,凝固点主要取决于DESs组分(HBD和??HBA的类型)及其摩尔比。例如,在胆碱盐/尿素体系中,它们的凝固点按照F_>N03)??C1_>BF4?的顺序依次降低,表明凝固点与氢键强度具有很强的相关性凝固点的??另一影响因素是氢键供体与氢键受体的摩尔比。例如,当氯化胆碱与尿素以不同的摩??尔比1:1和1:2合成时,其相应的低共熔溶剂的凝固点为>50?°C和12?°CM。??DESs的一大优势是无毒或者毒性小,它的毒性是判断、设计绿色、安全材料的重??要依据。由相关文献报道,DESs毒性(包括细胞毒性和植物毒性)取决于材料的种??类、DESs的物理化学性质和它们在水溶液中的浓度,以及组分类型等。1^〇1^5〇11[66]等??研宄了尿素-氯化胆碱体系的结构与溶解性,同时测试了它的毒性。结果显示出:低共??熔溶剂大大地提高了难溶化合物的溶解度(提高了?5至22,000倍)。材料安全性数据??表显示,实验过程中选用的大鼠毒性接受值(尿素,胆碱化合物和丙二酸的口服LD??50)分别为8471?mg/kg,?3400mg/kg和1310mg/kg,
chloride?N-bcnyyI-2-hydmxy-N.N-??dimethyl?cihansmidium?chloride?Glycerol?Imuiazok??Ei?〇?o?o?HO\s^*〇^oh?I??Et—JrL!:t?H〇^Y^〇H??OH??Et?2-Accfaic-N.N?,N-trimcthyi?Malonic?acid?Giucose??Tctracihylammonium?chloride?^thanarniilium?chloride??图1-4常见的氢键供体和氢键受体PI??Fig.?1-4?Common?hydrogen?bond?donors?and?hydrogen?bond?acceptors*2]??(2)低共熔溶剂与离子液体的对比??在室温条件下,DESs和ILs同时呈现液体状态,且两者具有相似的物理化学性??质,即较低的蒸气压,相对宽的电化学窗口、不易燃[68]、稳定性强,回收简单等特性。??DESs的优势:ILs的价格高,其中一些具有较高的毒性和较差的降解性,较强的??生物相容性和较好的可持续性【69_71],?DESs的成本低、对环境影响校在合成制备方??面,DESs与ILs的制备过程有所差异。低共熔溶剂的制备符合绿色化学的原则,它是??通过简单地混合来制备,不产生废物并且不需要纯化步骤,物质的利用率达到100%,??但ILs不仅原料价格高,而且制备过程会产生副产物,得到的最终产品需要通过旋蒸、??11??
本文编号:3500376
【文章来源】:北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:107 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图1-2?DES合成过程??Fig.?1-2?The?synthesis?process?of?DES[62]??
?北京化工大学硕士学位论文???\?’??I?\\??I?\\??HBA+liquid?SBD+liquid??The?deep?eutectic?point??HBA+HBD??HBA?HBD??图1-3显示了?HBD和HBA以及DES凝固点的相图??Fig.?1-3?shows?die?phase?diagram?of?tlie?freezing?point?of?HBD?and?HBA?and?DES??(2)低共熔溶剂的性质??凝固点是低共熔溶剂最典型的一个特性,凝固点主要取决于DESs组分(HBD和??HBA的类型)及其摩尔比。例如,在胆碱盐/尿素体系中,它们的凝固点按照F_>N03)??C1_>BF4?的顺序依次降低,表明凝固点与氢键强度具有很强的相关性凝固点的??另一影响因素是氢键供体与氢键受体的摩尔比。例如,当氯化胆碱与尿素以不同的摩??尔比1:1和1:2合成时,其相应的低共熔溶剂的凝固点为>50?°C和12?°CM。??DESs的一大优势是无毒或者毒性小,它的毒性是判断、设计绿色、安全材料的重??要依据。由相关文献报道,DESs毒性(包括细胞毒性和植物毒性)取决于材料的种??类、DESs的物理化学性质和它们在水溶液中的浓度,以及组分类型等。1^〇1^5〇11[66]等??研宄了尿素-氯化胆碱体系的结构与溶解性,同时测试了它的毒性。结果显示出:低共??熔溶剂大大地提高了难溶化合物的溶解度(提高了?5至22,000倍)。材料安全性数据??表显示,实验过程中选用的大鼠毒性接受值(尿素,胆碱化合物和丙二酸的口服LD??50)分别为8471?mg/kg,?3400mg/kg和1310mg/kg,
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本文编号:3500376
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