硼氢化钠醇解制氢Ru基催化剂的制备与性能研究
发布时间：2021-11-20 09:57
氢能是一种安全、清洁的可再生能源,已经被利用在工业上的各个方面,尤其是在质子交换膜燃料电池（PEMFC）系统中。限制燃料电池产业化的关键因素之一就是安全高效的储氢系统,目前用于车载燃料电池的供氢系统是压缩储氢,这种储氢方法储氢质量密度很低,而且要求极高的压强,带有一定的危险性,达不到燃料电池汽车用氢气的制定标准。硼氢化钠（NaBH4）是一种具有高储氢质量密度的物质（10.8 wt.%）,在碱性溶液中可以稳定存在。在常温、适当催化剂的条件下,可以与甲醇反应安全、可控的连续产氢。因此,高性能、可控催化剂的研究就成了硼氢化钠甲醇醇解产氢体系发展的关键因素。本论文对Ru基催化剂的制备及产氢测试进行了研究,主要内容如下:1、采用Hummers改良法制备的氧化石墨烯为载体,化学还原法制备了钌铁合金纳米催化剂（Ru-Fe/GO）。探究了催化剂组分对硼氢化钠甲醇醇解反应速率的影响,当Ru:Fe为6:1时,催化剂的活性最高,平均速率约为473 mL·min-1·g-1。讨论了温度对反应速率的影响,并根据数据计算可得活化能为59.33 kJ·mol-1。2、采用化学镀与电镀联合的方法制备出了海绵状镂空结构...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：93 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?ＰＥＭＦＣ发电的原理图??Ｆｉｇ．?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?ｆｏｒ?ＰＥＭＦＣ．??
?第一章绪论???１．２．１．３氢核聚变??氢核聚变也叫核热反应，即氢原子核（氘和氣）在高温高压下通过相互吸引、碰??撞结合成较重的原子核（如氦）时，可在瞬间释放出巨大的能量，图１－２为氘、氚核??聚变示意图。从理论上看，尽管核聚变释放的能量非常充足，但目前科学家还没有找??出对瞬间产生的能量进行有效利用的方法［１５］，尽管未来想要实现可控的氢核聚变反应??的任务非常困难，但其所蕴藏的巨大利益，正吸引着世界上的科学研究者极大的兴趣。??８?＋?必一．＠?＾＾０??图１－２氘、氚核聚变示意图??Ｆｉｇ．?１－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｎｕｃｌｅａｒ?ｆｕｓｉｏｎ?ｆｏｒ?？Ｈ?ａｎｄ?，Ｈ．??１．２．２?氢能的存储??氢能作为２１世纪最具发展前景的清洁能源，应用非常广泛，然而氢气的存储、??运输、纯度以及含量都会决定了氢能能否更好有效的利用，从现在的技术来看，实现??氢能的产业化仍然还有很长的路要走。目前，氢气常见的存储方式有压缩储氢、液化??储氢以及金属氢化物储氢等，如何更加高效的储氢是一个关键问题。??１．２．２．１压缩储氢??压缩储氢是指将氢气以气态的形式储存在钢瓶中，这种形式的储氢技术是目前最??常用的方法［１６］。这就对使用的钢瓶的要求比较严格了，运输氢气的时候，一般要求工??作压力在１２－１５兆帕（ＭＰａ），有的甚至高达２００兆帕（ＭＰａ），因此储存氢气就需要??高强度耐压的钢瓶，但由于氢气的密度太小，仅为０．０８９９?ｇ／Ｌ，这就导致了高压压缩??储氢的质量密度不高［１７］。而且，如果极大地增加压力，可能会导致氢气的逸出或者氢??脆情况的出现［１８］。所以关于高压储氢的研宄
出氢气。它的储存能量密度??高，且安全性能好，被视为最具发展前景的储氢技术。常见的固态储氢材料有：合金??储氢材料、配位氢化物、Ｂ－Ｎ基储氢物质以及微孔材料储氢。??（１）金属合金储氢??金属合金储氢是指金属原子与氢原子在适当条件下以氢化物的形式储存９Ｈ２［２５］。??氢分子通过范德华力吸附在金属合金的表面，分解成氢原子，这些氢原子就会渗透到??金属原子的间隙中，形成金属氢化物，发生放热反应来吸收储存氢气，改变温度条件??便可发生吸热反应来释放所吸收的氢气，其吸放收氢气的微观原理如图１－３?［２６］。释放??氢气的过程非常安全，如ＴｉＦｅ?＜３．９?Ｍｎ?ａｉ储氢材料操作温度和压力分别为２５?°Ｃ和５．８??ｂａ“２７－２８］。??Ｍｙｄｒｏｉ＾ｅｎ?Ｈｙ＜ｉｒｏｇｅｎ?ｇｒｆＰ??：ｊ；；：?＾?ｕｆａｔ??ｓ—?？Ｍｅｗｌｃｒｙａａｌ?ｌｋａ，ｍ?Ｍ？ａｌ?ｈｙｄｒｉｄｅ?ｎｙｓｔｉ．１??图１－３金属合金吸放氢的微观原理??Ｆｉｇ．?１－３?Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｉｃ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｆｏｒ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｏｆ?ｍｅｔａｌ?ａｌｌｏｙ．??（２）配位氢化物??尽管金属合金储氢的方法有较高的体积储氢密度，但金属合金的摩尔质量通常都??比较高，这样就会降低材料的质量储氢密度，配位氢化物材料如ＮａＢＨ４或ＬｉＢＨ４等，??这种以轻元素和氢组成的复合氢化物具有更高的质量储氢密度，Ｕｔｋｅ等人将ＴｉＣｌ３??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]固体储氢材料研究进展[J]. 马通祥,高雷章,胡蒙均,胡丽文,温良英,扈玫珑. 功能材料. 2018(04)
[2]氢气储存方法的现状及发展[J]. 于忠华,云建. 时代农机. 2018(02)
[3]双金属RuM（M=Co,Ni）合金纳米粒子负载于MIL-110（Al）:协同催化氨硼烷水解释氢（英文）[J]. 宁红辉,鲁迪,周立群,陈锰寰,李悦,周高建,彭薇薇,王峥. Chinese Journal of Chemical Physics. 2018(01)
[4]核聚变将最终成为未来的能源吗?[J]. 陈永静,葛智刚,刘丽乐. 科学通报. 2016(10)
[5]氢能制备技术研究进展[J]. 朱俏俏,程纪华. 石油石化节能. 2015(12)
[6]固体酸催化剂研究进展[J]. 董维华. 广州化工. 2015(18)
[7]氢燃料内燃机的发展与前景[J]. 王丽君,杨振中,司爱国,葛临东. 小型内燃机与摩托车. 2009(04)
[8]高容量储氢材料的研究进展[J]. 陈军,朱敏. 中国材料进展. 2009(05)
[9]钌催化硼氢化钠水解制氢的研究[J]. 程杰,王新东. 电源技术. 2008(09)
本文编号：3507085
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：93 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?ＰＥＭＦＣ发电的原理图??Ｆｉｇ．?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?ｆｏｒ?ＰＥＭＦＣ．??
?第一章绪论???１．２．１．３氢核聚变??氢核聚变也叫核热反应，即氢原子核（氘和氣）在高温高压下通过相互吸引、碰??撞结合成较重的原子核（如氦）时，可在瞬间释放出巨大的能量，图１－２为氘、氚核??聚变示意图。从理论上看，尽管核聚变释放的能量非常充足，但目前科学家还没有找??出对瞬间产生的能量进行有效利用的方法［１５］，尽管未来想要实现可控的氢核聚变反应??的任务非常困难，但其所蕴藏的巨大利益，正吸引着世界上的科学研究者极大的兴趣。??８?＋?必一．＠?＾＾０??图１－２氘、氚核聚变示意图??Ｆｉｇ．?１－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｎｕｃｌｅａｒ?ｆｕｓｉｏｎ?ｆｏｒ?？Ｈ?ａｎｄ?，Ｈ．??１．２．２?氢能的存储??氢能作为２１世纪最具发展前景的清洁能源，应用非常广泛，然而氢气的存储、??运输、纯度以及含量都会决定了氢能能否更好有效的利用，从现在的技术来看，实现??氢能的产业化仍然还有很长的路要走。目前，氢气常见的存储方式有压缩储氢、液化??储氢以及金属氢化物储氢等，如何更加高效的储氢是一个关键问题。??１．２．２．１压缩储氢??压缩储氢是指将氢气以气态的形式储存在钢瓶中，这种形式的储氢技术是目前最??常用的方法［１６］。这就对使用的钢瓶的要求比较严格了，运输氢气的时候，一般要求工??作压力在１２－１５兆帕（ＭＰａ），有的甚至高达２００兆帕（ＭＰａ），因此储存氢气就需要??高强度耐压的钢瓶，但由于氢气的密度太小，仅为０．０８９９?ｇ／Ｌ，这就导致了高压压缩??储氢的质量密度不高［１７］。而且，如果极大地增加压力，可能会导致氢气的逸出或者氢??脆情况的出现［１８］。所以关于高压储氢的研宄
出氢气。它的储存能量密度??高，且安全性能好，被视为最具发展前景的储氢技术。常见的固态储氢材料有：合金??储氢材料、配位氢化物、Ｂ－Ｎ基储氢物质以及微孔材料储氢。??（１）金属合金储氢??金属合金储氢是指金属原子与氢原子在适当条件下以氢化物的形式储存９Ｈ２［２５］。??氢分子通过范德华力吸附在金属合金的表面，分解成氢原子，这些氢原子就会渗透到??金属原子的间隙中，形成金属氢化物，发生放热反应来吸收储存氢气，改变温度条件??便可发生吸热反应来释放所吸收的氢气，其吸放收氢气的微观原理如图１－３?［２６］。释放??氢气的过程非常安全，如ＴｉＦｅ?＜３．９?Ｍｎ?ａｉ储氢材料操作温度和压力分别为２５?°Ｃ和５．８??ｂａ“２７－２８］。??Ｍｙｄｒｏｉ＾ｅｎ?Ｈｙ＜ｉｒｏｇｅｎ?ｇｒｆＰ??：ｊ；；：?＾?ｕｆａｔ??ｓ—?？Ｍｅｗｌｃｒｙａａｌ?ｌｋａ，ｍ?Ｍ？ａｌ?ｈｙｄｒｉｄｅ?ｎｙｓｔｉ．１??图１－３金属合金吸放氢的微观原理??Ｆｉｇ．?１－３?Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｉｃ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｆｏｒ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｏｆ?ｍｅｔａｌ?ａｌｌｏｙ．??（２）配位氢化物??尽管金属合金储氢的方法有较高的体积储氢密度，但金属合金的摩尔质量通常都??比较高，这样就会降低材料的质量储氢密度，配位氢化物材料如ＮａＢＨ４或ＬｉＢＨ４等，??这种以轻元素和氢组成的复合氢化物具有更高的质量储氢密度，Ｕｔｋｅ等人将ＴｉＣｌ３??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]固体储氢材料研究进展[J]. 马通祥,高雷章,胡蒙均,胡丽文,温良英,扈玫珑. 功能材料. 2018(04)
[2]氢气储存方法的现状及发展[J]. 于忠华,云建. 时代农机. 2018(02)
[3]双金属RuM（M=Co,Ni）合金纳米粒子负载于MIL-110（Al）:协同催化氨硼烷水解释氢（英文）[J]. 宁红辉,鲁迪,周立群,陈锰寰,李悦,周高建,彭薇薇,王峥. Chinese Journal of Chemical Physics. 2018(01)
[4]核聚变将最终成为未来的能源吗?[J]. 陈永静,葛智刚,刘丽乐. 科学通报. 2016(10)
[5]氢能制备技术研究进展[J]. 朱俏俏,程纪华. 石油石化节能. 2015(12)
[6]固体酸催化剂研究进展[J]. 董维华. 广州化工. 2015(18)
[7]氢燃料内燃机的发展与前景[J]. 王丽君,杨振中,司爱国,葛临东. 小型内燃机与摩托车. 2009(04)
[8]高容量储氢材料的研究进展[J]. 陈军,朱敏. 中国材料进展. 2009(05)
[9]钌催化硼氢化钠水解制氢的研究[J]. 程杰,王新东. 电源技术. 2008(09)
本文编号：3507085
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