镍基/生物碳复合纳米催化剂的制备及性能研究
发布时间：2021-11-20 12:12
针对化石燃料在燃烧过程中产生的CO2、NOx和SOx等温室气体造成了温室效应,空气污染和水污染等严重的环境问题。因此,本论文提出采用以低成本、易获得以及天然结构的土豆、白萝卜、龙须菜等生物质材料为原料制备生物碳材料作为载体材料,采用浸渍法经生物质材料原位在金属盐溶液浸泡、干燥、原位共还原处理等工艺技术在生物碳材料上负载镍基金属纳米颗粒以制备镍基/生物碳复合纳米催化剂,通过改变金属盐溶液的浓度、热处理温度与生物质材料种类等实验参数来调控金属纳米颗粒的大小、负载量等,并对镍基/生物碳复合纳米催化剂进行形貌、结构与电化学性能的研究。主要成果如下:（1）采用高温控氧碳化工艺制备多孔生物碳,以龙须菜、白萝卜、土豆生物质材料为研究对象,探讨了不同干燥工艺和热处理温度对制备生物碳材料的影响。结果表明:冷冻干燥工艺条件下制备的生物碳材料能保持较为完整的结构,且通过热处理温度可以调控多孔生物碳的形貌以及孔径大小,其最佳温度和生物碳前驱体的本身结构性质有关。（2）采用浸渍法和原位共还原技术在生物质材料上负载金属镍纳米颗粒,探讨了金属盐溶液浓度、热处理温度、生物质材料对镍/生物碳复合纳...
【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：104 页
【学位级别】：硕士
【图文】：
电解水催化剂的常见构成元素
9碳纳米管根据形貌的差异可分为3种类型：团聚状碳纳米管、垂直阵列状碳纳米管、水平阵列状碳纳米管（HACNTs）（RufanZhang，2017）。较前两种类型的碳纳米管而言，HACNTs具有超低缺陷、厘米级长度以及优异的物理化学性质等特点，吸引了大量研究者的关注在HACNTs的可控合成中，其主要合成策略有：电弧放电法、激光烧蚀法、固相生长法以及化学气相沉积法(CVD)等（An-YaLo，2011）。大部分研究者主要集中于单壁碳纳米管（SWCNTs）的合成，部分涉及制备双壁碳纳米管（DWCNTs）和三壁碳纳米管（TWCNTs）（MauricioVelasquez，2014）示意图如图1-2所示。图1-2不同层数的碳纳米管结构示意图：（a）单壁碳纳米管，（b）双壁碳纳米管，（c）三壁碳纳米管例如，Li等人（RuiLi，2019）以1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯为碳/氮源，ZnO纳米棒作为Zn源，泡沫镍为Ni源，通过一步模板法合成了在氮掺杂碳纳米管上原位生长的Ni3ZnC0.7/NCNT双功能电催化剂，在碱性电解液中，分别仅需203mV和380mV即可达10mA·cm-2，展示出较好的析氢反应和析氧反应催化活性，且在24小时稳定性测试中保持良好的稳定性。Zhang等人（JianshuoZhang，2018）使用电弧放电法在单壁碳纳米管上制备了Ni@C/SCN作为高效水分解电催化剂。当电流密度为10mA·cm-2时，HER和OER的过电位分别仅为198mV和260mV，表现出优异的电化学水分解性能。然而，现有的制备方法所制造的碳纳米管是金属型与半导体型的混合体，其管径也不均匀，直接导致了导电性质不同，这使得碳纳米管在大部分实际应用中大打折扣。
101.4.2石墨烯AndreGeim与KonstantinNovoselov于2004年首次使用微机械剥离法成功剥离发现单层石墨烯。如图1-3所示，石墨烯是一种由sp2杂化碳原子构成呈蜂巢晶格结构的平面二维碳材料，具有高理论比表面积（2620m2/g），较高的载流子迁移率，可调节的表面特性以及良好的导热性能，使得其在诸多领域有着广阔的应用前景，例如非常适用作为金属催化剂的载体材料（ShenghuaYe，2019）。图1-3石墨烯的结构示意图2019年，Meng等人（XiangyuMeng，2019）报道了一种由Co原子掺杂的MoS2和石墨烯组成的有序三维介孔复合结构（3D-Co-MoS2/G）作为高效HER催化剂。其在0.5MH2SO4酸性电解液中，仅需143mV的低过电位即可实现10mA·cm-2的电流密度，塔菲尔斜率为71mV·dec-1，展示出高效的析氢活性；并且在循环伏安扫描（CV）中保持5000次以上循环，如图1-4所示，表现出显著的稳定性。由此可知，石墨烯的引入提高了催化剂的导电性以及为分散MoS2提供更多的边缘活性位点，这项工作为提高MoS2电催化剂活性和稳定性提供一种很有前途的合成策略。
【参考文献】：
期刊论文
[1]铁镍物质的量比对双金属催化剂性能的影响[J]. 安晓倩,张古承,张静,卫陈默,周鹏,徐浩,叶倩,周冠宇,杨富花. 中南大学学报(自然科学版). 2018(05)
[2]水电解制氢非贵金属催化剂的研究进展[J]. 常进法,肖瑶,罗兆艳,葛君杰,刘长鹏,邢巍. 物理化学学报. 2016(07)
[3]复合金属氧化物NiCo2O4纳米盒的制备与生长机理[J]. 田俐,王先桂,肖秋国,李丽,张馨. 湘潭大学自然科学学报. 2011(04)
博士论文
[1]碳负载非贵金属基催化剂的合成、调控及其电解水性能的研究[D]. 黄华伟.大连理工大学 2019
[2]过渡金属与碳基复合材料电解水催化剂的优化设计[D]. 汪昌红.中国科学技术大学 2019
[3]非金属碳材料和过渡金属化合物的制备及其电催化性能研究[D]. 邓冰露.华南理工大学 2019
[4]碳基非贵金属复合催化剂的制备及其电催化析氢性能研究[D]. 陈琳琳.江苏大学 2018
[5]过渡元素及生物质碳基电催化剂的可控制备及其电催化性能的研究[D]. 周秋生.华南理工大学 2018
硕士论文
[1]铁镍基金属有机骨架材料的制备及其析氧性能的研究[D]. 王强.太原理工大学 2019
[2]碳基金属杂化材料的制备及催化制氢性质研究[D]. 魏志弘.郑州大学 2019
[3]中空碳基金属复合催化剂的制备及性能研究[D]. 汪海洋.郑州大学 2019
[4]镍铁双金属催化剂的制备及其催化性能研究[D]. 王豪杰.中国科学技术大学 2018
[5]钴基纳米材料的可控合成、表面修饰及电催化性能研究[D]. 白雪.内蒙古大学 2018
[6]非贵金属纳米材料的合成及其电解水性能研究[D]. 赵丹丹.苏州大学 2018
[7]钴基双金属氧化物、硒化物纳米材料的可控制备及电化学性能研究[D]. 梅瑰.厦门大学 2018
[8]过渡金属Ni、Co、Mo化合物电极的制备及其电解水析氢性能研究[D]. 杨雪莹.哈尔滨工程大学 2018
[9]镍基电催化剂的制备及析氢性能研究[D]. 吴新勇.深圳大学 2017
[10]碳基过渡金属（铁、钴、镍）电催化剂的合成与性能研究[D]. 臧一鹏.中国科学技术大学 2017
本文编号：3507298
【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：104 页
【学位级别】：硕士
【图文】：
电解水催化剂的常见构成元素
9碳纳米管根据形貌的差异可分为3种类型：团聚状碳纳米管、垂直阵列状碳纳米管、水平阵列状碳纳米管（HACNTs）（RufanZhang，2017）。较前两种类型的碳纳米管而言，HACNTs具有超低缺陷、厘米级长度以及优异的物理化学性质等特点，吸引了大量研究者的关注在HACNTs的可控合成中，其主要合成策略有：电弧放电法、激光烧蚀法、固相生长法以及化学气相沉积法(CVD)等（An-YaLo，2011）。大部分研究者主要集中于单壁碳纳米管（SWCNTs）的合成，部分涉及制备双壁碳纳米管（DWCNTs）和三壁碳纳米管（TWCNTs）（MauricioVelasquez，2014）示意图如图1-2所示。图1-2不同层数的碳纳米管结构示意图：（a）单壁碳纳米管，（b）双壁碳纳米管，（c）三壁碳纳米管例如，Li等人（RuiLi，2019）以1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯为碳/氮源，ZnO纳米棒作为Zn源，泡沫镍为Ni源，通过一步模板法合成了在氮掺杂碳纳米管上原位生长的Ni3ZnC0.7/NCNT双功能电催化剂，在碱性电解液中，分别仅需203mV和380mV即可达10mA·cm-2，展示出较好的析氢反应和析氧反应催化活性，且在24小时稳定性测试中保持良好的稳定性。Zhang等人（JianshuoZhang，2018）使用电弧放电法在单壁碳纳米管上制备了Ni@C/SCN作为高效水分解电催化剂。当电流密度为10mA·cm-2时，HER和OER的过电位分别仅为198mV和260mV，表现出优异的电化学水分解性能。然而，现有的制备方法所制造的碳纳米管是金属型与半导体型的混合体，其管径也不均匀，直接导致了导电性质不同，这使得碳纳米管在大部分实际应用中大打折扣。
101.4.2石墨烯AndreGeim与KonstantinNovoselov于2004年首次使用微机械剥离法成功剥离发现单层石墨烯。如图1-3所示，石墨烯是一种由sp2杂化碳原子构成呈蜂巢晶格结构的平面二维碳材料，具有高理论比表面积（2620m2/g），较高的载流子迁移率，可调节的表面特性以及良好的导热性能，使得其在诸多领域有着广阔的应用前景，例如非常适用作为金属催化剂的载体材料（ShenghuaYe，2019）。图1-3石墨烯的结构示意图2019年，Meng等人（XiangyuMeng，2019）报道了一种由Co原子掺杂的MoS2和石墨烯组成的有序三维介孔复合结构（3D-Co-MoS2/G）作为高效HER催化剂。其在0.5MH2SO4酸性电解液中，仅需143mV的低过电位即可实现10mA·cm-2的电流密度，塔菲尔斜率为71mV·dec-1，展示出高效的析氢活性；并且在循环伏安扫描（CV）中保持5000次以上循环，如图1-4所示，表现出显著的稳定性。由此可知，石墨烯的引入提高了催化剂的导电性以及为分散MoS2提供更多的边缘活性位点，这项工作为提高MoS2电催化剂活性和稳定性提供一种很有前途的合成策略。
【参考文献】：
期刊论文
[1]铁镍物质的量比对双金属催化剂性能的影响[J]. 安晓倩,张古承,张静,卫陈默,周鹏,徐浩,叶倩,周冠宇,杨富花. 中南大学学报(自然科学版). 2018(05)
[2]水电解制氢非贵金属催化剂的研究进展[J]. 常进法,肖瑶,罗兆艳,葛君杰,刘长鹏,邢巍. 物理化学学报. 2016(07)
[3]复合金属氧化物NiCo2O4纳米盒的制备与生长机理[J]. 田俐,王先桂,肖秋国,李丽,张馨. 湘潭大学自然科学学报. 2011(04)
博士论文
[1]碳负载非贵金属基催化剂的合成、调控及其电解水性能的研究[D]. 黄华伟.大连理工大学 2019
[2]过渡金属与碳基复合材料电解水催化剂的优化设计[D]. 汪昌红.中国科学技术大学 2019
[3]非金属碳材料和过渡金属化合物的制备及其电催化性能研究[D]. 邓冰露.华南理工大学 2019
[4]碳基非贵金属复合催化剂的制备及其电催化析氢性能研究[D]. 陈琳琳.江苏大学 2018
[5]过渡元素及生物质碳基电催化剂的可控制备及其电催化性能的研究[D]. 周秋生.华南理工大学 2018
硕士论文
[1]铁镍基金属有机骨架材料的制备及其析氧性能的研究[D]. 王强.太原理工大学 2019
[2]碳基金属杂化材料的制备及催化制氢性质研究[D]. 魏志弘.郑州大学 2019
[3]中空碳基金属复合催化剂的制备及性能研究[D]. 汪海洋.郑州大学 2019
[4]镍铁双金属催化剂的制备及其催化性能研究[D]. 王豪杰.中国科学技术大学 2018
[5]钴基纳米材料的可控合成、表面修饰及电催化性能研究[D]. 白雪.内蒙古大学 2018
[6]非贵金属纳米材料的合成及其电解水性能研究[D]. 赵丹丹.苏州大学 2018
[7]钴基双金属氧化物、硒化物纳米材料的可控制备及电化学性能研究[D]. 梅瑰.厦门大学 2018
[8]过渡金属Ni、Co、Mo化合物电极的制备及其电解水析氢性能研究[D]. 杨雪莹.哈尔滨工程大学 2018
[9]镍基电催化剂的制备及析氢性能研究[D]. 吴新勇.深圳大学 2017
[10]碳基过渡金属（铁、钴、镍）电催化剂的合成与性能研究[D]. 臧一鹏.中国科学技术大学 2017
本文编号：3507298
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