镍铁水滑石基催化剂材料的制备及其电催化氧化乙醇性能
发布时间：2021-11-20 21:21
作为一种清洁的能源转化与存储技术,直接乙醇燃料电池（DEFC）引起了科研工作者们的普遍关注。虽然目前贵金属Pt或Pd为超高效的电催化乙醇氧化反应（EOR）催化剂,但是,这些催化剂存在着易被毒化、价格高昂等问题,限制了其工业化应用。最近的研究工作表明,含非贵金属的镍铁水滑石（NiFe-LDHs）材料具有备着非凡的电催化EOR性能。然而,略显不足的电子传输能力制约着NiFe-LDHs的电催化活性。为了提升其电催化能力,研究者主要围绕如下两方面进行了工作:（1）以LDHs为前驱体制备金属氧化物、氮化物以及硫化物等材料;（2）将某些碳材料如石墨烯、碳纳米管、碳纳米点等作为LDHs的载体。如何提高LDHs基电催化剂材料的导电性能成为该领域的关键科学问题。本论文基于EOR电催化剂材料导电性能的提高,研发了两类LDHs基电催化剂材料。首先采取NiFe-LDHs作为前驱体,由氢气还原处理的手段制备了新型金属氢氧化物/合金组成的限域结构纳米材料,NiFe（OH）x/Ni3Fe。采用多种理化表征方法分析了该复合纳米材料的微观结构、化学组成等。经过考察不同还原处理温度对样品材料结构及组成成分的影响,对复合纳...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－ｌＬＤＨｓ的结构示意图??Ｆｉｇ?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ??
??米片可以暴露出更多的活性位点，最重要的是超薄纳米片中的大量通过剥离过程??中形成了大量的Ｎｉ（ＩＩＩ）活性物质ＮｉＯＯＨ，?ＮｉＯＯＨ的存在显着提高了纳米片状结??构的反应活性和电化学传导率。与原始样品相比ＮｉＡｌ－ＬＤＨｓ－ＮＳ的ＥＯＲ活性提??高了?３０倍以上并且同时具有良好的循环稳定性。??戀｜??ＥｘｆＣｉａｔｉｏｎ?＾?＾０＾??？二．？?．７＾?？?．?Ｔ．??Ｂｕｌｋ?ＮｉＡｌ－ＬＤＨｓ?？？?Ｑ?私?〇?〇?Ｕｌｔｒａｔｈｉｎ?ＮｉＡＩ－ＬＤＨ－ＮＳｓ??图１－２水滑石剥层的示意图??Ｆｉｇ?１－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏ?ｔａｌｃ?ｉｔｅ?ｓｔｒｉｐｐｉｎｇ??Ｍ．５水滑石形貌改变??因为ＬＤＨｓ具有亲水羟基和可调变性，所以可以采用适当的合成方法来得到??特定的形貌从而提高反应活性。Ｍｅｎｇ?Ｚｈａｎｇ等人［２７］采用一步法制备的纳米针修??饰的ＮｉＣｏ－ＬＤＨｓ微球用作伪电容器的电极材料，纳米针修饰的ＮｉＣｏ－ＬＤＨｓ微球??３??
人利用一种简易的模板化方法制成了具备可调控结构特??质的层状ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ中空类球。根据进一步地表征结果显示，制备而成的类球??结构均显示出中空的特质，三维构造的外部核壳与内里中空，具备着绝佳的表面??积与孔径布局。空心ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ结构展现了绝佳的ＤＥＦＣ氧化反应活性以及长??循环周期的稳定性。??Ｃｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇ?ｔｈｅ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＳＯＳ??｛?１?Ｊ?Ｆｉｒｓｔ??ｍ?ｗ?ｐ｜ｊ??Ｃｒｙｓｔａｌ?ｇｒｏｗｔｈ?＝??ｍＷｂＦ??图１－３?ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ微球形成过程示意图??Ｆｉｇ?１－３?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ?ｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．１．６水滑石作为前体制备电催化剂??ＬＤＨｓ作为前体在还原、硫化等条件下处理，会得到活性较高的电催化剂，??这些都得益于ＬＤＨｓ的结构可调变、包含大量活性羟基以及元素分散性较好等特??点。ＹｕａｎｈａｏＴａｎｇ等人开发ｆ?一种结合Ｈ２等离子体还原策略的Ｖ掺杂，以产??生具有多个空位的异质结构Ｎｉ纳米颗粒／?Ｖ掺杂的ＮｉＦｅ－ＬＤＨｓ纳米片阵列??ＰＶ－ＮｉＦｅ?ＬＤＨｓ?ＮＳＡ。得益于理想的结构和组成特征，其在１?Ｍ?Ｋ０Ｈ水溶液中体??现出较小的过电位（在１０?ｍＡｃｍ－２时为１９?ｍＶ）和很低的Ｔａｆｅｌ斜率（３８?ｍＶｄｅｃ＿１）??表现出杰出的ＨＥＲ活性。此外，当用作整体水分解的阴极和阳极时，在１０?ｍＡ?ｃｎｒ２??的电流时仅有１．４３?Ｖ的电池电压，并且可实现长达１０００小时的出色稳定性。??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]A green method to synthesize flowerlike Fe（OH）3 microspheres for enhanced adsorption performance toward organic and heavy metal pollutants[J]. Xiaole Zhao,Yingchun Su,Shubin Li,Yajun Bi,Xiaojun Han. Journal of Environmental Sciences. 2018(11)
[2]石墨烯改性Al-MCM-41介孔分子筛负载铁芬顿催化剂降解苯酚[J]. 邓曹林,王京刚,王颖,方嘉声. 环境化学. 2015(06)
[3]应用于氧还原反应的石墨烯-无定形碳核壳结构复合材料载铂催化剂（英文）[J]. 吴惠,彭焘,寇宗魁,张建,程坤,何大平,潘牧,木士春. 催化学报. 2015(04)
[4]双孔介孔碳的合成及其对亚甲基蓝的吸附[J]. 徐恩兵,李坤权,朱志强,贾佳琪,王效华. 环境化学. 2015(01)
[5]有序含氮介孔碳对金属离子的吸附性能[J]. 叶修群,王希龙,黄曜. 复旦学报(自然科学版). 2013(01)
[6]氮掺杂碳纳米管对其负载的Ru催化剂上合成氨的促进作用[J]. 高伟洁,郭淑静,张洪波,潘秀莲,包信和. 催化学报. 2011(08)
[7]镁铁双羟基复合金属氧化物的可控合成及晶面生长特征研究[J]. 张慧,齐荣,刘丽娜,段雪. 化学物理学报. 2003(01)
[8]Novel Ruthenium Catalyst (K-Ru/C60/70) for Ammonia Synthesis[J]. Guang WEI; Li Hua WANG; Yi Ji LIN; Jun YI; Hong Bo CHEN; Dai Wei LIAO (Department of Chemistry, State Key Lab of Physical Chemistry on Solid Surfaces.Institute of Physical Chemistry, Xiamen University. Xiamen 361003). Chinese Chemical Letters. 1999(05)
本文编号：3508112
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－ｌＬＤＨｓ的结构示意图??Ｆｉｇ?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ??
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人利用一种简易的模板化方法制成了具备可调控结构特??质的层状ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ中空类球。根据进一步地表征结果显示，制备而成的类球??结构均显示出中空的特质，三维构造的外部核壳与内里中空，具备着绝佳的表面??积与孔径布局。空心ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ结构展现了绝佳的ＤＥＦＣ氧化反应活性以及长??循环周期的稳定性。??Ｃｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇ?ｔｈｅ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＳＯＳ??｛?１?Ｊ?Ｆｉｒｓｔ??ｍ?ｗ?ｐ｜ｊ??Ｃｒｙｓｔａｌ?ｇｒｏｗｔｈ?＝??ｍＷｂＦ??图１－３?ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ微球形成过程示意图??Ｆｉｇ?１－３?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ?ｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．１．６水滑石作为前体制备电催化剂??ＬＤＨｓ作为前体在还原、硫化等条件下处理，会得到活性较高的电催化剂，??这些都得益于ＬＤＨｓ的结构可调变、包含大量活性羟基以及元素分散性较好等特??点。ＹｕａｎｈａｏＴａｎｇ等人开发ｆ?一种结合Ｈ２等离子体还原策略的Ｖ掺杂，以产??生具有多个空位的异质结构Ｎｉ纳米颗粒／?Ｖ掺杂的ＮｉＦｅ－ＬＤＨｓ纳米片阵列??ＰＶ－ＮｉＦｅ?ＬＤＨｓ?ＮＳＡ。得益于理想的结构和组成特征，其在１?Ｍ?Ｋ０Ｈ水溶液中体??现出较小的过电位（在１０?ｍＡｃｍ－２时为１９?ｍＶ）和很低的Ｔａｆｅｌ斜率（３８?ｍＶｄｅｃ＿１）??表现出杰出的ＨＥＲ活性。此外，当用作整体水分解的阴极和阳极时，在１０?ｍＡ?ｃｎｒ２??的电流时仅有１．４３?Ｖ的电池电压，并且可实现长达１０００小时的出色稳定性。??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]A green method to synthesize flowerlike Fe（OH）3 microspheres for enhanced adsorption performance toward organic and heavy metal pollutants[J]. Xiaole Zhao,Yingchun Su,Shubin Li,Yajun Bi,Xiaojun Han. Journal of Environmental Sciences. 2018(11)
[2]石墨烯改性Al-MCM-41介孔分子筛负载铁芬顿催化剂降解苯酚[J]. 邓曹林,王京刚,王颖,方嘉声. 环境化学. 2015(06)
[3]应用于氧还原反应的石墨烯-无定形碳核壳结构复合材料载铂催化剂（英文）[J]. 吴惠,彭焘,寇宗魁,张建,程坤,何大平,潘牧,木士春. 催化学报. 2015(04)
[4]双孔介孔碳的合成及其对亚甲基蓝的吸附[J]. 徐恩兵,李坤权,朱志强,贾佳琪,王效华. 环境化学. 2015(01)
[5]有序含氮介孔碳对金属离子的吸附性能[J]. 叶修群,王希龙,黄曜. 复旦学报(自然科学版). 2013(01)
[6]氮掺杂碳纳米管对其负载的Ru催化剂上合成氨的促进作用[J]. 高伟洁,郭淑静,张洪波,潘秀莲,包信和. 催化学报. 2011(08)
[7]镁铁双羟基复合金属氧化物的可控合成及晶面生长特征研究[J]. 张慧,齐荣,刘丽娜,段雪. 化学物理学报. 2003(01)
[8]Novel Ruthenium Catalyst (K-Ru/C60/70) for Ammonia Synthesis[J]. Guang WEI; Li Hua WANG; Yi Ji LIN; Jun YI; Hong Bo CHEN; Dai Wei LIAO (Department of Chemistry, State Key Lab of Physical Chemistry on Solid Surfaces.Institute of Physical Chemistry, Xiamen University. Xiamen 361003). Chinese Chemical Letters. 1999(05)
本文编号：3508112
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