过渡金属异质原子修饰的镍/钴基化合物纳米结构的合成及电催化性能研究
发布时间：2021-11-25 08:12
电催化水分解制取氢气,是一种具有发展前景和竞争力的生产可再生能源的技术。但是直到现在,电催化水分解大规模生产氢气商业应用的主要挑战是阳极析氧反应（OER）缓慢的4 e-反应动力学,需要较大的过电位,导致电解效率总体低下。可以用两种有效的策略来应对这一挑战:（1）设计高活性和低成本的OER和HER双功能催化剂来加速OER动力学,从而降低通过全水分解制氢的能量需求;（2）用其它更容易发生的小分子氧化反应（例如肼,尿素,甲醇,二氢异喹啉等）替代OER。其中尿素氧化反应（UOR）因价格低廉、热力学电解电势极低（0.37 V）以及无毒的氧化产品（CO2和N2）,成为低能耗制氢的理想候选反应。基于这两种策略,本论文设计合成了过渡金属异质原子修饰的Ni/Co基化合物纳米结构用于高效制氢,包括用于全水分解制氢的Ag纳米颗粒@Ni3S2纳米片薄膜和Fe掺杂Ni3S2纳米线材料以及用于尿素辅助制氢的Cu掺杂Co（OH）2纳米片阵列材...
【文章来源】：安徽师范大学安徽省
【文章页数】：116 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
(a)NF和(b)Ni3S2/NF的SEM图像
安徽师范大学硕士毕业论文3图1.1(a)NF和(b)Ni3S2/NF的SEM图像。AHM存在下反应8h的(c)SEM和(d)TEM图像及反应24h的(e)SEM和(f)TEM图像[54]。Fig.1.1SEMimagesof(a)bareNFand(b)Ni3S2/NF.(c)SEMand(d)TEMimagesfor8hand(e)SEMand(f)TEMimagesatfor24hinthepresenceofAHM[54].图1.2(a)极化曲线。(b)Tafel曲线。NF、Ni3S2/NF和MoS2-Ni3S2HNRs/NF的(c)Cdland(d)Nyquist图[54]。Fig.1.2(a)Polarizationcurves.(b)Tafelplots.(c)Cdland(d)NyquistplotsofNF,Ni3S2/NFandMoS2-Ni3S2HNRs/NF[54].
的电子结构并对形貌进行调整，优化中间体产物的吸附和解吸能垒，从而使原催化剂的电催化活性大幅度增强。已经有一些元素被证明掺杂到Ni3S2中可以明显的提升性能，如Fe[21,58-60]、Co[61]、Zn[62]、Mo[63]、Sn[64]。虽然能很好地提升催化性能，但是仍然不能满足工业生产要求(低过电位下≤300mV驱动很高的电流密度≥500mAcm2)，因此Ni3S2的催化能力还有待进一步提高。Cao等人使用水热法对前驱体(NiFe-LDH)进行硫化得到了固定在泡沫镍基底上的Fe-Ni3S2/NF纳米片阵列用于催化OER和HER[21]。得到的催化剂的形貌和结构情况如图1.7所表明。最终产品比Ni3S2和NiFe-LDH的催化性能得到大大的提升，HER的电流密度为10mAcm2时过电位为只为47mV，拥有95mVdec-1的Tafel斜率(图1.8)。在图1.9中，Fe-Ni3S2/NF的OER催化性能在214mV的过电位得到10mAcm2，Tafel斜率小至42mVdec-1，拥有很好的长期稳定性。但是这种制备方法较复杂，Fe的掺杂含量也比较高，同时未探究高电流密度下的催化活性和稳定性。图1.7(a)泡沫镍的SEM图。（(b-e)Fe17.5%-Ni3S2/NF的SEM图。(f)Fe17.5%-Ni3S2/NF的EDS图。Fig.1.7(a)SEMimagesofNF.(b-e)SEMimagesofFe17.5%-Ni3S2/NF.(f)EDSspectrumofFe17.5%-Ni3S2/NF[21].
【参考文献】：
期刊论文
[1]Pt嵌入Ni3Se2@NiOOH核壳结构作为双功能催化剂提高全解水性能（英文）[J]. 郑学荣,曹晏辉,韩晓鹏,刘辉,王吉会,张志佳,吴贤文,钟澄,胡文彬,邓意达. Science China Materials. 2019(08)
[2]Hydrothermal Synthesized Co-Ni3S2 Ultrathin Nanosheets for Efficient and Enhanced Overall Water Splitting[J]. JIAN Juan,YUAN Long,LI He,LIU Huanhuan,ZHANG Xinghui,SUN Xuejiao,YUAN Hongming,FENG Shouhua. Chemical Research in Chinese Universities. 2019(02)
本文编号：3517746
【文章来源】：安徽师范大学安徽省
【文章页数】：116 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
(a)NF和(b)Ni3S2/NF的SEM图像
安徽师范大学硕士毕业论文3图1.1(a)NF和(b)Ni3S2/NF的SEM图像。AHM存在下反应8h的(c)SEM和(d)TEM图像及反应24h的(e)SEM和(f)TEM图像[54]。Fig.1.1SEMimagesof(a)bareNFand(b)Ni3S2/NF.(c)SEMand(d)TEMimagesfor8hand(e)SEMand(f)TEMimagesatfor24hinthepresenceofAHM[54].图1.2(a)极化曲线。(b)Tafel曲线。NF、Ni3S2/NF和MoS2-Ni3S2HNRs/NF的(c)Cdland(d)Nyquist图[54]。Fig.1.2(a)Polarizationcurves.(b)Tafelplots.(c)Cdland(d)NyquistplotsofNF,Ni3S2/NFandMoS2-Ni3S2HNRs/NF[54].
的电子结构并对形貌进行调整，优化中间体产物的吸附和解吸能垒，从而使原催化剂的电催化活性大幅度增强。已经有一些元素被证明掺杂到Ni3S2中可以明显的提升性能，如Fe[21,58-60]、Co[61]、Zn[62]、Mo[63]、Sn[64]。虽然能很好地提升催化性能，但是仍然不能满足工业生产要求(低过电位下≤300mV驱动很高的电流密度≥500mAcm2)，因此Ni3S2的催化能力还有待进一步提高。Cao等人使用水热法对前驱体(NiFe-LDH)进行硫化得到了固定在泡沫镍基底上的Fe-Ni3S2/NF纳米片阵列用于催化OER和HER[21]。得到的催化剂的形貌和结构情况如图1.7所表明。最终产品比Ni3S2和NiFe-LDH的催化性能得到大大的提升，HER的电流密度为10mAcm2时过电位为只为47mV，拥有95mVdec-1的Tafel斜率(图1.8)。在图1.9中，Fe-Ni3S2/NF的OER催化性能在214mV的过电位得到10mAcm2，Tafel斜率小至42mVdec-1，拥有很好的长期稳定性。但是这种制备方法较复杂，Fe的掺杂含量也比较高，同时未探究高电流密度下的催化活性和稳定性。图1.7(a)泡沫镍的SEM图。（(b-e)Fe17.5%-Ni3S2/NF的SEM图。(f)Fe17.5%-Ni3S2/NF的EDS图。Fig.1.7(a)SEMimagesofNF.(b-e)SEMimagesofFe17.5%-Ni3S2/NF.(f)EDSspectrumofFe17.5%-Ni3S2/NF[21].
【参考文献】：
期刊论文
[1]Pt嵌入Ni3Se2@NiOOH核壳结构作为双功能催化剂提高全解水性能（英文）[J]. 郑学荣,曹晏辉,韩晓鹏,刘辉,王吉会,张志佳,吴贤文,钟澄,胡文彬,邓意达. Science China Materials. 2019(08)
[2]Hydrothermal Synthesized Co-Ni3S2 Ultrathin Nanosheets for Efficient and Enhanced Overall Water Splitting[J]. JIAN Juan,YUAN Long,LI He,LIU Huanhuan,ZHANG Xinghui,SUN Xuejiao,YUAN Hongming,FENG Shouhua. Chemical Research in Chinese Universities. 2019(02)
本文编号：3517746
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