功能化石墨烯电催化氧还原反应的机理研究

发布时间：2021-12-17 00:16

　　燃料电池是现代社会主要的、有效的发电装置,可以将化学能直接转化为电能,具有高效、清洁、低噪音等优点,在实际生活中得到了广泛的应用。在氧还原反应（ORR）中铂及其合金是使用最广泛的催化剂,但它们的成本高、储量少和稳定性差,不利于燃料电池的商业化发展。因此,科学家们致力于寻找高效、廉价的非金属催化剂,以减少或取代铂及其铂基合金催化剂的使用。石墨烯具有大的比表面积,高的杨氏模量,良好的导电性,高电荷迁移率等优点可作为电催化的载体。然而,由于石墨烯的化学稳定性太高、不亲水、与其他介质的相互作用较弱、难溶于有机溶剂并且层与层之间有较强的范德华力,容易产生聚集等缺点。因此,需要对石墨烯进行改性,改性后的石墨烯广泛应用各个领域,其作用机制也相继被提出和揭示。本论文基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了S-N双掺杂石墨烯、氧化石墨烯在氧还原反应中的催化作用以及氮掺杂石墨烯催化氧还原反应活性位点的影响因素。主要内容如下:首先,本文使用B3LYP/6-31G**方法研究了S-N双掺杂石墨烯催化ORR的作用机制,构建了不同位置的S和N原子掺杂模型,通过电荷、自旋密度和OOH基团的吸附能对其催化活性位点进行... 

【文章来源】：青岛大学山东省

【文章页数】：57 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

富勒烯(0D)、CNT(1D)、石墨烯(2D)和三维碳纳米材料的结构

图 1.2 褶皱的石墨烯表面2.2 石墨烯的功能化功能化石墨烯的研究引起了广大研究者的关注。功能化石墨烯通常采用的手段掺杂（掺杂可以改变石墨烯表面电荷的分布使其具有较高的活性）。所谓的掺杂是通过化学方法将非金属元素（氮[11-17]、氧[18-19]、磷[21-22]、硫[23]、硼[24-27]、硅[28]、等）、卤族元素（氟、氯、溴、碘等[29]）、金属元素（铝、锑[30]等）、过渡金属素（铁、锌、钴、镍、钯、铜、铂等）以及其他元素掺入碳材料内部或吸附在表（图 1.3）。

图 1.2 褶皱的石墨烯表面烯的功能化墨烯的研究引起了广大研究者的关注。功能化石墨烯通常采可以改变石墨烯表面电荷的分布使其具有较高的活性）。所方法将非金属元素（氮[11-17]、氧[18-19]、磷[21-22]、硫[23]、硼[24元素（氟、氯、溴、碘等[29]）、金属元素（铝、锑[30]等）、、钴、镍、钯、铜、铂等）以及其他元素掺入碳材料内部或。


本文编号：3539063