过渡金属基纳米催化剂的制备及电催化分解水性能研究
发布时间:2021-12-19 11:13
高效、低成本和环保的氢能源是一种可持续发展、安全和清洁能源,它能够满足日益增长的全球能源需求。电分解水产氢是一种理想的产生氢能源的方法,但是产氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)限制了该方法的使用。该反应具有非常缓慢的动力学过程,因此需要发展一种有效的电催化剂用于加速该反应的反应速率和降低该反应的过电势,并且具有良好的稳定性。当前,诸如RuO2和IrO2等贵金属基催化剂已经呈现出良好的OER性能,但是这些材料高昂的成本限制了它们的大规模应用。因此,大多数研究致力于发展高性能的含有地球富集元素的过渡金属基催化剂,因为这类催化剂廉价易得、活性高并且暴露在高电势氧化条件下能够保持持久的稳定性。本文旨在设计高效、廉价和稳定的用于催化OER反应的过渡金属基催化剂。设计和制备了单金属硫化物、双金属镍钴氧化物和镍铁硫化物以及三金属镍铁铬氢氧化物,同时,系统的研究了这些新型催化剂的OER催化活性和稳定性。由全文得出的具体结论如下:(1)以单金属NiS2作为OER催化剂前驱体,在碱性条件下研究原位电化学转化...
【文章来源】:重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:119 页
【学位级别】:博士
【部分图文】:
(a)OER反应的自由能图,标明了反应物种和中间体
1 绪 论提高 RuO2的稳定性,研究人员通过掺杂的方法把少量的 Ir 掺入 RuO2中形成了双金属氧化物体系 RuxIr1-xO2。尽管只是掺入了少量的 Ir,但是已经在很大程度上提升了 RuO2的稳定性。另外一个提升 RuO2稳定性的方法就是制备核壳结构IrO2@RuO2。这种核壳结构不但能够降低过电势而且能够提升材料的稳定性[38]。
) 钙钛矿的晶体结构;(b)电流密度为50 mA cm-2时,每一种钙钛矿应用电势系图[42];(c)氧吸附能与d轨道占据情况的关系图[43];(d) [Fe4+O6]分子轨道示 (a) Crystal structure of a perovskite (ABO3). (b) The correlation between appliednd egelectron for each perovskite compound at a current density of 50 mA cm-2. tion of d states of egand t2gsymmetry and the correlation to absorption energy o(eV). (d) Schematic molecular orbitals for [Fe4+O6].晶石型氧化物前为止,已经报道了超过 100 多种尖晶石结构材料。尖晶石结4, 其中 A 和 B 通常由碱土金属元素、第三主族元素以及第一行。如图 1.4 所示,尖晶石结构比钙钛矿结构稍微复杂一些。在八面体晶体结构位点和四面体位点导致两种类型的尖晶石结构。)(B3+Oh)2O4组态的常式尖晶石结构,一种是具有(A2+Td) (B3+Td) (B3式尖晶石结构。如果与钙钛矿结构中的过渡金属相比,在尖晶石呈现出四面体和八面体位点,这将导致它们在晶体场中不同的d带
本文编号:3544313
【文章来源】:重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:119 页
【学位级别】:博士
【部分图文】:
(a)OER反应的自由能图,标明了反应物种和中间体
1 绪 论提高 RuO2的稳定性,研究人员通过掺杂的方法把少量的 Ir 掺入 RuO2中形成了双金属氧化物体系 RuxIr1-xO2。尽管只是掺入了少量的 Ir,但是已经在很大程度上提升了 RuO2的稳定性。另外一个提升 RuO2稳定性的方法就是制备核壳结构IrO2@RuO2。这种核壳结构不但能够降低过电势而且能够提升材料的稳定性[38]。
) 钙钛矿的晶体结构;(b)电流密度为50 mA cm-2时,每一种钙钛矿应用电势系图[42];(c)氧吸附能与d轨道占据情况的关系图[43];(d) [Fe4+O6]分子轨道示 (a) Crystal structure of a perovskite (ABO3). (b) The correlation between appliednd egelectron for each perovskite compound at a current density of 50 mA cm-2. tion of d states of egand t2gsymmetry and the correlation to absorption energy o(eV). (d) Schematic molecular orbitals for [Fe4+O6].晶石型氧化物前为止,已经报道了超过 100 多种尖晶石结构材料。尖晶石结4, 其中 A 和 B 通常由碱土金属元素、第三主族元素以及第一行。如图 1.4 所示,尖晶石结构比钙钛矿结构稍微复杂一些。在八面体晶体结构位点和四面体位点导致两种类型的尖晶石结构。)(B3+Oh)2O4组态的常式尖晶石结构,一种是具有(A2+Td) (B3+Td) (B3式尖晶石结构。如果与钙钛矿结构中的过渡金属相比,在尖晶石呈现出四面体和八面体位点,这将导致它们在晶体场中不同的d带
本文编号:3544313
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