甲烷常压氨合成催化剂的改性及稳定性研究
发布时间：2021-12-19 15:18
工业氨合成反应依然采用传统的Haber-Bosch工艺来将大气中的氮进行固定,过程所需要高温和高压的反应条件,这将消耗全球1%的电力。同时传统的氨合成反应采用的是以氮气、氢气为原料气的氨合成反应,其工序繁琐,反应条件苛刻,操作设备复杂。因此,探索出反应条件更温和操作工序更为简单的氨合成过程是当前研究的方向。本论文以甲烷和氮气为原料气进行常压氨合成反应,不仅将多步生产工序改为一步反应,并提出新的氨合成催化剂体系。通过课题组之前的研究,发现活性炭负载的Fe基催化剂在甲烷和氮气为原料的氨合成方面具有优良的催化性能。以甲烷和氮气为原料气,在（Fe-K）/AC催化剂上进行常压氨合成反应尽管取得了一定的效果,但是也存在问题,即氨生成速率在半个小时内几乎降为零。经过后续研究发现:反应过程中甲烷发生裂解后产生的包裹式积碳覆盖了催化剂的活性位,这是造成其氨合成稳定性下降的主要原因。针对上述积碳问题本论文开展了两种解决方案研究:一是在（Fe-K）/AC催化剂基础之上掺杂第三种金属,通过改变积碳形貌（将包裹式积碳转变成丝状碳）从而提高催化剂性能;二是改变原料气的进料组分,在CH4、N<...
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
0世纪世界总人口趋势与N2的利用的关系图
图 1.2 Haber-Bosch 法的机理示意图[10]ig 1.2 A schematic diagram of the mechanism of the Haber-Bosch method合成催化反应自 20 世纪初被引入到催化生产之后，研究学者间断过。关于氮气的吸脱附研究就有大量的文章，如氮气在非
图 1.3 在 523K 和 0.8bar 条件下用氧化反应热作为键能的 K 促进的过渡金属催化剂上的氨合成反应的火山型[11]Fig. 1.3 Volcano plot for the ammonia synthesis reaction over K-promoted transition-metaltalysts at 523 K and 0.8 bar using oxide heat of formation as a bond strength descriptor[11]为了使气体在与催化剂的结合强度能够有一个有效的描述符，美国学者 Andrew
【参考文献】：
期刊论文
[1]合成氨工业现状和未来发展趋势[J]. 李慧敏. 现代工业经济和信息化. 2017(19)
[2]K促进的Fe/椰壳炭催化剂对甲烷氮气常压合成氨性能的影响[J]. 谈薇,王玉琪,王金艳,郑岚,韩小龙,姚瑞清,周立发. 分子催化. 2015(06)
[3]氨合成催化剂100年:实践、启迪和挑战[J]. 刘化章. 催化学报. 2014(10)
[4]Ni-La/CexZr1-xO2催化剂制备及其甲烷部分氧化/CH4-CO2重整耦合制合成气反应性能[J]. 师少飞,王玉琪,马进成,郑岚,姚瑞清,周立发. 分子催化. 2013(06)
[5]钾助剂对硼铝酸铜催化脱氢环化性能的影响[J]. 张爱军,武红丽,曹飞,郭成,韦萍. 分子催化. 2008(05)
[6]结构助剂SiO2、Al2O3对铁基催化剂浆态床F-T合成性能的影响[J]. 万海军,吴宝山,李廷真,陶智超,安霞,相宏伟,李永旺. 燃料化学学报. 2007(05)
[7]K2CO3含量对Ni-Cu-Mn-K/Al2O3水煤气变换催化剂结构和性能的影响[J]. 江莉龙,叶炳火,魏可镁. 无机化学学报. 2007(10)
[8]中小氮肥合成氨生产系统操作条件优化[J]. 沈之宇,阎镜予,薛美盛,孙德敏. 化工学报. 2007(04)
[9]Study on the Carbon-Methanation and Catalytic Activity of Ru/AC for Ammonia Synthesis[J]. 祝一锋,李小年,季德春,刘化章. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2004(03)
[10]加压下甲烷部分氧化反应中催化剂上积碳形态的研究[J]. 刘晰,陶家林,于作龙. 催化学报. 2003(01)
硕士论文
[1]熔铁氨合成催化剂机械性能研究[D]. 林杰.浙江工业大学 2005
本文编号：3544648
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
0世纪世界总人口趋势与N2的利用的关系图
图 1.2 Haber-Bosch 法的机理示意图[10]ig 1.2 A schematic diagram of the mechanism of the Haber-Bosch method合成催化反应自 20 世纪初被引入到催化生产之后，研究学者间断过。关于氮气的吸脱附研究就有大量的文章，如氮气在非
图 1.3 在 523K 和 0.8bar 条件下用氧化反应热作为键能的 K 促进的过渡金属催化剂上的氨合成反应的火山型[11]Fig. 1.3 Volcano plot for the ammonia synthesis reaction over K-promoted transition-metaltalysts at 523 K and 0.8 bar using oxide heat of formation as a bond strength descriptor[11]为了使气体在与催化剂的结合强度能够有一个有效的描述符，美国学者 Andrew
【参考文献】：
期刊论文
[1]合成氨工业现状和未来发展趋势[J]. 李慧敏. 现代工业经济和信息化. 2017(19)
[2]K促进的Fe/椰壳炭催化剂对甲烷氮气常压合成氨性能的影响[J]. 谈薇,王玉琪,王金艳,郑岚,韩小龙,姚瑞清,周立发. 分子催化. 2015(06)
[3]氨合成催化剂100年:实践、启迪和挑战[J]. 刘化章. 催化学报. 2014(10)
[4]Ni-La/CexZr1-xO2催化剂制备及其甲烷部分氧化/CH4-CO2重整耦合制合成气反应性能[J]. 师少飞,王玉琪,马进成,郑岚,姚瑞清,周立发. 分子催化. 2013(06)
[5]钾助剂对硼铝酸铜催化脱氢环化性能的影响[J]. 张爱军,武红丽,曹飞,郭成,韦萍. 分子催化. 2008(05)
[6]结构助剂SiO2、Al2O3对铁基催化剂浆态床F-T合成性能的影响[J]. 万海军,吴宝山,李廷真,陶智超,安霞,相宏伟,李永旺. 燃料化学学报. 2007(05)
[7]K2CO3含量对Ni-Cu-Mn-K/Al2O3水煤气变换催化剂结构和性能的影响[J]. 江莉龙,叶炳火,魏可镁. 无机化学学报. 2007(10)
[8]中小氮肥合成氨生产系统操作条件优化[J]. 沈之宇,阎镜予,薛美盛,孙德敏. 化工学报. 2007(04)
[9]Study on the Carbon-Methanation and Catalytic Activity of Ru/AC for Ammonia Synthesis[J]. 祝一锋,李小年,季德春,刘化章. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2004(03)
[10]加压下甲烷部分氧化反应中催化剂上积碳形态的研究[J]. 刘晰,陶家林,于作龙. 催化学报. 2003(01)
硕士论文
[1]熔铁氨合成催化剂机械性能研究[D]. 林杰.浙江工业大学 2005
本文编号：3544648
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3544648.html
