TaON和Ta 3 N 5 中电荷分离传输及表面水氧化过程的理论计算研究
发布时间：2021-12-22 06:31
半导体基光催化分解水反应,能够产生清洁能源氢气,是利用太阳能的最有效途径。半导体基光催化分解水主要有三个基本过程:（1）能量大于带隙的光子激发产生电子和空穴,（2）电子空穴分离传输并迁移到表面,（3）电子空穴分别发生表面催化反应。其中电荷分离传输以及表面催化反应这两个过程在光催化分解水中起着重要的作用。钽氧氮化物（TaON）和钽氮化物（Ta3N5）由于能带结构合适而被广泛用于光催化领域的研究,是用于光催化分解水反应的很有发展前景的材料。但是它们容易发生自氧化,光催化活性较低,并且其电荷传输机理及水氧化过程研究不充分。因此本论文将以TaON和Ta3N5为例,研究其光生电荷的分离传输以及表面催化的反应机理。本论文主要有以下三部分研究内容:（1）Ta2O5、TaON、Ta3N5中电荷分离传输的理论计算研究用DFT+U的方法,计算了Ta2O5和TaON中的电子空穴小极化子传输的...
【文章来源】：河南大学河南省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Ta2O5和TaON中空穴跃迁活化能最低的传输路径
TaON和Ta3N5中电荷分离传输及表面水氧化过程的理论研究30图3-3(a)TaON的晶体结构，(b)TaON的DOS图，(c)Ta3N5的晶体结构，(d)Ta3N5的DOS图3.3.2无缺陷和有缺陷的TaON和Ta3N5（100）表面的水氧化过程在TaON中，所有的Ta、O和N原子都是等价的，在缺陷结构上的OER计算中，只考虑了O或者N空位的一个位置。在Ta3N5中，有两种N原子，一种是三配位的，另一种是四配位的。因此，在OER计算中，我们考虑了两个位置的氮空位。无缺陷的结构和选定中间物种的结构如图3-2所示，有O或N缺陷的OER中间物种结构和图3-2类似。我们用TaON和Ta3N5表示没有缺陷的（100）表面，TaON的O缺陷表面和N缺陷分别标记为TaON-Ov和TaON-Nv。在Ta3N5中，有两种N空位，三配位的N空位用Ta3N5-N1v表示，四配位的N空位用Ta3N5-N2v来表示。如图3-2所示，有三种类型的O*（分别标注为O1*、O2*和O3*）OER中间物种：O1*是直立O；O2*是一个O原子（来源于反应的水分子）与表面N原子成键，形成Ta-N-O-Ta物种；O3*是一种与表面O原子有共价键的物质，像是插入到了O-Ta键中，形成了Ta-O-O-Ta物种。这三种O*物种的DFT能量在表3-1中显示。从表3-1中可以看出，对于TaON和Ta3N5，在没有缺陷的表面，O2*物种（Ta-O-N-Ta）是最稳定的。当有空位出现时，直立O1*物种是最稳定的结构。(a)(b)(c)(d)
本文编号：3545929
【文章来源】：河南大学河南省
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【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Ta2O5和TaON中空穴跃迁活化能最低的传输路径
TaON和Ta3N5中电荷分离传输及表面水氧化过程的理论研究30图3-3(a)TaON的晶体结构，(b)TaON的DOS图，(c)Ta3N5的晶体结构，(d)Ta3N5的DOS图3.3.2无缺陷和有缺陷的TaON和Ta3N5（100）表面的水氧化过程在TaON中，所有的Ta、O和N原子都是等价的，在缺陷结构上的OER计算中，只考虑了O或者N空位的一个位置。在Ta3N5中，有两种N原子，一种是三配位的，另一种是四配位的。因此，在OER计算中，我们考虑了两个位置的氮空位。无缺陷的结构和选定中间物种的结构如图3-2所示，有O或N缺陷的OER中间物种结构和图3-2类似。我们用TaON和Ta3N5表示没有缺陷的（100）表面，TaON的O缺陷表面和N缺陷分别标记为TaON-Ov和TaON-Nv。在Ta3N5中，有两种N空位，三配位的N空位用Ta3N5-N1v表示，四配位的N空位用Ta3N5-N2v来表示。如图3-2所示，有三种类型的O*（分别标注为O1*、O2*和O3*）OER中间物种：O1*是直立O；O2*是一个O原子（来源于反应的水分子）与表面N原子成键，形成Ta-N-O-Ta物种；O3*是一种与表面O原子有共价键的物质，像是插入到了O-Ta键中，形成了Ta-O-O-Ta物种。这三种O*物种的DFT能量在表3-1中显示。从表3-1中可以看出，对于TaON和Ta3N5，在没有缺陷的表面，O2*物种（Ta-O-N-Ta）是最稳定的。当有空位出现时，直立O1*物种是最稳定的结构。(a)(b)(c)(d)
本文编号：3545929
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