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钴钼催化剂上常压和加压水煤气变换反应宏观动力学研究

发布时间:2021-12-28 14:56
  钴钼催化剂是一种开发较晚的水煤气变换催化剂,这种催化剂在含硫气氛中具有较高的催化活性,适合于含硫原料气通过变换反应制取氢气和其他化工产品。本文研究了一种工业钴钼催化剂在常压和加压情况下的变换反应动力学,主要内容如下:在固定床反应器装置上实施了钻钼催化剂的硫化实验,获得了固定床工况下催化剂完全硫化所需的时间;进行了常压(150 kPa)变换反应动力学实验,结果表明,在各气体组分中,反应速率对CO摩尔分率的变化最敏感,拟合得到的常压动力学方程为:(?)进一步在加压条件(2 MPa)下进行了变换反应动力学实验,结果表明压力的增加能够显著加快反应速率,拟合得到的加压动力学方程为:(?)统计检验显示模型中H2对反应速率的影响不显著。通过忽略H2参数拟合得到了简化的加压动力学方程。将各动力学模型应用于不同温度和压力范围后发现,在不同压力下的运行过程会对钴钼催化剂的活性产生影响。通过N2吸脱附、X射线衍射和X射线光电子能谱对硫化前后的催化剂进行了表征,发现硫化后催化剂的比表面积和孔结构发生了变化,钴钼金属主要以无定型的低价硫化物形式分布在γ-Al2O3载体上,并提出了可能的催化反应机理,能够解释CO... 

【文章来源】:华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:69 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

钴钼催化剂上常压和加压水煤气变换反应宏观动力学研究


图3.3变换反应实验装置示意图

摩尔,反应速率,组分,气体


?0.5??尸h/尸0?尸CO’P〇??8?-?C?8?-?d??7?-?7?-?■’??z??£6?-??一.?.?一.???______??■CD?5?-?'c〇?5?-??-6???t??£?4?-?\?S?4?-?Z,??i,?\?b??—3?-?■、?—?J?-??1?-?1?-??0.0?0.1?0.2?0.3?0.4?0.5?0.0?0.1?0?2?0.3?0.4?0.5??尸C〇/户0?尸%(/户0??图3.4反应速率随各气体组分摩尔分率的变化。a,氢气,H2;?b,?—氧化碳,CO;?c,二氧化碳,??C〇2;?d,水蒸气,H20??Fig.?3.4?Variations?of?WGSR?rate?with?molar?fractions?of?each?gas.?a,?hydrogen,?H2;?b,?carbon?monoxide.??CO;?c,?carbon?dioxide,?C02;?d,?steam.?H20??3.5动力学方程的建立??3.5.1动力学模型的选择??目前在比较主流的水煤气变换反应动力学模型中,Langmuir-Hinshelwood模型可以??显示反应机理包括速率决定步骤的选择对反应速率的影响,但该类模型运算过程比较复??杂,而幂函数宏观动力学模型作为一种结果导向的经验模型,即能够有效建立起反应速??率与温度,压力和气体组成等各因素的影响关系,又保持了模型本身清晰,简洁和可靠??的特点,可以满足优化反应过程和设计工业反应器的需要[29]。对于本研究,以将得到的??动力学方程应用于实际工业生产为目的,因此选用幂函

钴钼催化剂上常压和加压水煤气变换反应宏观动力学研究


图3.6反应速率计算值与实验值对比??Fig.?3.6?Comparison?between?calculated?reaction?rates?and?experimental?ones??

【参考文献】:
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硕士论文
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本文编号:3554258

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