Co-Pr-B催化剂催化硼氢化钠水解制氢的性能
发布时间:2022-01-01 04:23
通过液相共还原法制备稀土元素Pr改性的Co-B催化剂,研究Co-Pr-B合金催化剂催化硼氢化钠水解制氢反应的性能;采用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等手段对催化剂进行表征分析;系统考察了Pr的掺杂量、水解反应温度等条件对催化制氢性能的影响。实验结果表明:稀土元素Pr的加入避免了Co-B催化剂的大规模团聚,促进纳米颗粒的分散,暴露活性位点,增强了催化剂的催化性能;当Co∶Pr=16∶4时,催化剂具有较高的活性;在反应温度为25℃时,Co-Pr-B催化剂催化硼氢化钠水解制氢速率为12 858mL/(min·g),催化剂表现出了较高的活性;根据动力学计算可得,Co-Pr-B合金催化剂催化碱性NaBH4溶液制备氢气的反应活化能为31.78 kJ/mol。
【文章来源】:天津工业大学学报. 2020,39(01)北大核心
【文章页数】:6 页
【部分图文】:
Co-B和Co-Pr-B(Co∶Pr=16∶4)催化剂粉末的XRD图
采用XPS对Co-Pr-B催化剂进行表征,结果如图2所示。由图2(a)可见,在结合能为780.8 e V和786.4 eV对应为Co2p3/2的峰,表明Co存在为金属态和氧化态,氧化态的钴可能为催化剂制备或存储过程中暴露于空气中形成[25-26]。图2(b)中在结合能为192.1 e V处对应为B1s的峰。B1s对应的结合能与B单质(187.1eV)相比产生了正向偏移,这表明合金化的Co-Pr-B催化剂中B的电子转移到金属Co的d轨道上,使金属Co富电子而B电子不足。在反应过程中,活性中心Co因富电子而排斥氧原子。因此合金化的催化剂有效地防止了活性中心在环境中被氧化。从图2(c)可得,在结合能933.7 eV处出现Pr3d5/2的主峰,表明Pr在催化剂中以Pr2O3的形式存在。
催化剂的性质由其结构决定,通过TEM对Co-B和Co-Pr-B催化剂的微观形貌进行表征。结果如图3所示。从图3(a)中可以看出,Co-B催化剂为无定型结构,颗粒间相互堆叠。从图3(b)中可以看出,随着Pr的掺杂,Co-Pr-B纳米颗粒为不规则的絮状结构,颗粒间膨松且粘连现象减轻,有利于活性位点的暴露,避免了Co-B催化剂的团聚。采用EDS对Co-Pr-B纳米催化剂的元素种类和含量进行测定,见图4。
【参考文献】:
期刊论文
[1]掺杂稀土元素的镍基催化剂对水合肼的催化降解性能[J]. 于慧云,马敬环,刘莹,张欢,陈苏战,李健健. 材料科学与工程学报. 2019(04)
[2]Nb基添加剂对AlH3放氢行为的影响[J]. 陈田,刘海镇,徐丽,李寿权,葛红卫,王新华. 材料科学与工程学报. 2017(01)
[3]多孔储氢材料研究现状评述[J]. 任娟,刘其军,张红. 材料科学与工程学报. 2017(01)
[4]高效催化剂Ni-CeO2的制备及其对水合肼的催化产氢[J]. 马敬环,吴绍斌,刘莹,赵宝军,康雪婧,胡道友. 天津工业大学学报. 2016(02)
[5]负载型Ni-Co-P/CNFs催化剂的制备及释氢性能[J]. 李忠,王丽娜,王桂雪,谢广文. 燃料化学学报. 2015(03)
[6]硼氢化钠水解制氢金属催化剂的研究进展[J]. 谢广文,王丽娜,李忠. 青岛科技大学学报(自然科学版). 2015(01)
[7]棉杆活性炭负载Co-B催化剂催化硼氢化钠水解制氢的性能[J]. 曲健林,韩敏,张秀丽,徐秀峰,郭庆杰. 化工学报. 2015(01)
[8]MgNH改性Li-Mg-N-H体系的储氢性能及其机理[J]. 顾颖杰,李超,莫方杰,周铮楠,刘永锋,高明霞,潘洪革. 材料科学与工程学报. 2014(02)
[9]La-Ni-Mo-B非晶态催化剂的制备及其苯酚加氢脱氧催化性能[J]. 王威燕,张小哲,杨运泉,杨彦松,彭会左,罗和安. 物理化学学报. 2012(05)
本文编号:3561613
【文章来源】:天津工业大学学报. 2020,39(01)北大核心
【文章页数】:6 页
【部分图文】:
Co-B和Co-Pr-B(Co∶Pr=16∶4)催化剂粉末的XRD图
采用XPS对Co-Pr-B催化剂进行表征,结果如图2所示。由图2(a)可见,在结合能为780.8 e V和786.4 eV对应为Co2p3/2的峰,表明Co存在为金属态和氧化态,氧化态的钴可能为催化剂制备或存储过程中暴露于空气中形成[25-26]。图2(b)中在结合能为192.1 e V处对应为B1s的峰。B1s对应的结合能与B单质(187.1eV)相比产生了正向偏移,这表明合金化的Co-Pr-B催化剂中B的电子转移到金属Co的d轨道上,使金属Co富电子而B电子不足。在反应过程中,活性中心Co因富电子而排斥氧原子。因此合金化的催化剂有效地防止了活性中心在环境中被氧化。从图2(c)可得,在结合能933.7 eV处出现Pr3d5/2的主峰,表明Pr在催化剂中以Pr2O3的形式存在。
催化剂的性质由其结构决定,通过TEM对Co-B和Co-Pr-B催化剂的微观形貌进行表征。结果如图3所示。从图3(a)中可以看出,Co-B催化剂为无定型结构,颗粒间相互堆叠。从图3(b)中可以看出,随着Pr的掺杂,Co-Pr-B纳米颗粒为不规则的絮状结构,颗粒间膨松且粘连现象减轻,有利于活性位点的暴露,避免了Co-B催化剂的团聚。采用EDS对Co-Pr-B纳米催化剂的元素种类和含量进行测定,见图4。
【参考文献】:
期刊论文
[1]掺杂稀土元素的镍基催化剂对水合肼的催化降解性能[J]. 于慧云,马敬环,刘莹,张欢,陈苏战,李健健. 材料科学与工程学报. 2019(04)
[2]Nb基添加剂对AlH3放氢行为的影响[J]. 陈田,刘海镇,徐丽,李寿权,葛红卫,王新华. 材料科学与工程学报. 2017(01)
[3]多孔储氢材料研究现状评述[J]. 任娟,刘其军,张红. 材料科学与工程学报. 2017(01)
[4]高效催化剂Ni-CeO2的制备及其对水合肼的催化产氢[J]. 马敬环,吴绍斌,刘莹,赵宝军,康雪婧,胡道友. 天津工业大学学报. 2016(02)
[5]负载型Ni-Co-P/CNFs催化剂的制备及释氢性能[J]. 李忠,王丽娜,王桂雪,谢广文. 燃料化学学报. 2015(03)
[6]硼氢化钠水解制氢金属催化剂的研究进展[J]. 谢广文,王丽娜,李忠. 青岛科技大学学报(自然科学版). 2015(01)
[7]棉杆活性炭负载Co-B催化剂催化硼氢化钠水解制氢的性能[J]. 曲健林,韩敏,张秀丽,徐秀峰,郭庆杰. 化工学报. 2015(01)
[8]MgNH改性Li-Mg-N-H体系的储氢性能及其机理[J]. 顾颖杰,李超,莫方杰,周铮楠,刘永锋,高明霞,潘洪革. 材料科学与工程学报. 2014(02)
[9]La-Ni-Mo-B非晶态催化剂的制备及其苯酚加氢脱氧催化性能[J]. 王威燕,张小哲,杨运泉,杨彦松,彭会左,罗和安. 物理化学学报. 2012(05)
本文编号:3561613
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